北京冬季降水对PM2.5的影响及大气环境

环境科学与生态技术5（2021）100080原创研究北京冬季两次降水对PM2.5张恒德a，蒋琦a，*，王继康a，李凯飞b，王飞ca国家气象中心，北京，100081，中国b中国上海市气象局，上海，200030中国气象科学研究院，北京，100081我的天啊N F O文章历史记录：2020年10月9日接收，修订版，2021年2021年1月16日接受保留字：PM2.5除湿静态稳定大气扩散条件A B S T R A C T对2015年2月19日至21日和2016年2月10日至13日两次京津冀地区降水过程的环流背景、边界层气象要素配置特征和稳定气象条件进行了对比分析。使用的数据来自常规气象观测、空气质量监测、再分析和数值模式。结果表明，2015年和2016年两次降水过程前，亚欧中高纬度环流呈现“两槽一脊”。此外，天气稳定，污染物浓度较高。2015年降水期间环流相对稳定，天气系统无明显变化。但在2016年，阻塞高压的形成和西亚平均高压脊的加强使环流发生了明显的变化。模拟结果显示，两种情况下均可检测到显著的去除效果，PM2. 5湿沉降通量分别为647 g/ha和486 g/ha，2015年的去除效果略强于2016年。大气扩散条件和降水量决定了污染物的迁移和消散，尤其是前一幕。在2016年2月的情况下，良好的扩散条件和降水表现出明显的PM2.5去除效果。在2015年2月的情况下，长期静风高湿度和低混合层的物理量配置导致污染物去除较差。版权所有©2021作者。由爱思唯尔公司出版代表中国环境科学学会这是一个开放在CC BY-NC-ND许可证（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）下访问文章1. 介绍随着我国生产和经济的快速发展，大量的化石能源被消耗。与此同时，大量的污染气体和烟尘物质被排放到大气中，严重影响了人类赖以生存的大气环境，京津冀、珠三角、长三角、四川盆地等人口密集的城市群，特别是京津冀地区，空气质量[1]和大气污染物[2频繁的空气污染多是由PM2. 5、PM10等颗粒污染物超标造成的[3，4]。大气中的污染物沉降主要分为*通讯作者。国家气象中心，北京，100081。电子邮件地址：Jiangqi89@163.com（问：Jiang）。干与湿沉积[5]。由于降水过程的复杂性和大气污染颗粒物的复杂性，降水过程中大气污染物的去除机理有待进一步研究。空气污染通常发生在风速低、湿度大的弱地面气压系统中，并常伴有一定程度的逆温[6，7]。当污染过程中出现降水时，通常伴随着边界层其他气象要素的变化污染物浓度的变化趋势十分复杂，在不同的降水过程中，污染物浓度的变化趋势可能完全相反，这是由于湿去除作用和大气扩散条件变化的共同影响除此之外，除湿的作用还与气象条件和污染程度密切相关。对2014- 2016年中国https://doi.org/10.1016/j.ese.2021.1000802666-4984/©2021作者。由Elsevier B.V.代表中国环境科学学会、哈尔滨工业大学、中国环境科学研究院出版。这是一个在CC BY-NC-ND许可证下的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表环境科学与生态技术期刊主页：www.journals.elsevier.com/environmental-science-and-www.example.comH. 张，智-地姜，J.Wang等人环境科学与生态技术5（2021）1000802×影响因素与降雨总量、平均降雨强度、降雨持续时间、降雨前污染物背景浓度等有关[8e10]。Tai等人[11]和Chath等人[12，13]发现降水量与污染物浓度之间存在很强的负相关性。在相同的降水强度下，当环境湿度为50%时，去除效果仅为环境湿度为95%时的一半。Li等[14]分析了乌鲁木齐市一次降水过程中不同时段对大气污染物的湿去除能力。研究发现，微降雪可增加大气污染物浓度，而微降雨可降低大气污染物浓度，Andronach等[5]指出，降水的去除效率还与气溶胶粒子浓度有关，气溶胶粒子浓度高时去除效率更高。在湿法去除方面，湿法沉积离子交换器可用于描述气溶胶在大气中的湿沉降。PM2.5湿沉降过程包括两个部分：含颗粒物的云滴对降水的吸积作用和大气对降水的影响。影响湿沉降的因素很多，包括雨滴的大小、浓度和最终速度，以及雨滴-气溶胶粒子碰撞系数（Tai等人，[11 ]第10段。Pranesha等人[15]和Bae etal.[16]第18话：加密观测站，时间分辨率为1小时。所选点位数量与国家环境监测点位数量一致。利用最小半径法，逐个确定最近站的位置。此外，NCEP （ 美 国 国 家 环 境 预 测 中 心 ） 提 供 的 FNL 再 分 析 数 据（http://rda.ucar.edu/datasets/ds083.2/）的空间分辨率的1μ m× 1μ m和6 h的时间分辨率。2.2. 混合层高算法混合层高度代表污染物在垂直方向上通过热对流和动力湍流输送的高度。 它是影响污染物扩散的重要参数，与大气稳定度和风速密切相关。混合层越高，越有利于污染物在垂直方向上的扩散，反之亦然。本文采用罗氏法[22，23]计算混合层高度这是由Nozaki等人提出的方法，1973年，利用地面气象资料估算混合层高度。其计算公式如下：降水对气溶胶粒子的去除效果主要取决于降水强度、雨滴直径和气溶胶粒子的大小。当气溶胶颗粒尺寸小于最大小时数12166-PasT-Td0： 169从现在开始 0：257分（1）12f InZ=Z02.2mm时，短时强降水的去除效果明显，粒径大于2.2m m时，持续性弱降水的去除效果较好。Mircea等[19]和张等[20]发现，去除系数的变化主要取决于气溶胶颗粒的大小。雨滴直径对大颗粒物的去除系数影响较大，而对小颗粒物的去除系数影响较小。降水过程在不同天气条件下对污染物的影响需要综合验证和分析。具体而言，在相对较弱的降水时段，污染物浓度的变化存在很大的不确定性，这是空气质量预测的难点之一。北京冬季污染天数最多，供暖加剧空气污染[21]。为此，选取2015年2月和2016年2月京津冀地区两次典型降水过程，考虑相对湿度（%）、海平面气压（hPa）、风速（m/s）、稳定天气和传输条件等不同气象因子，通过模拟分析，探索和2. 材料和方法2.1. 来源本文选取了2015年2月19日至 21日和2016年2月10日至 13日PM2.5质量浓度数据来源于北京市多个国控环境监测点（包括奥体中心、海淀区万柳、农展馆、东四、官园、古城、天坛、万寿西宫）的平均值，可在中国环境监测总站网站（http://www.cnemc.cn/）上获取，时间分辨率为1 h。气象要素数据（包括温度、湿度、风速、风向、能见度等）本文中的数据来自国家气象局的平均值其中MLH是混合层高度（m），（T-Td）是温度-露点差（K），UZ是高度Z处的平均风速（m/s），Z0是表面粗糙度（m），f是地转参数（1/s），Pas是帕斯奎尔稳定度（根据地面观测数据、热力和动力因素、定量分类的太阳高度角、云量和风速对大气稳定度进行分类）。2.3. 数值模型法本文利用WRF（Weather Research and Forecasting Model）模式的气象场驱动CAMx空气质量模式，模拟分析了两个去除过程中污染物湿沉降的情况初边WRF模式的模式条件是基于NCEP的全球再分析资料（FNL），分辨率为1× 10 - 6，每小时输入一次。Dudhia短波辐射方案，RRTM长波辐射方案，模式中物理过程的参数化选用了波辐射方案、统一的Noah路面过程方案和YSU边界层参数化方案。模拟中使用了三个嵌套域，水平分辨率分别为36 km、12 km和4 km。第一个域覆盖中国大部分地区，第二个域覆盖京津冀及周边地区，第三个域覆盖北京及周边地区。大气化学模型CAMx6.2模拟大气化学过程[24]。气相化学机理选用CB 05机理。Seinfeld [25]方法用于通过模型中的降水去除气溶胶。京津冀及周边地区人为污染物排放清单基于清华大学2016年MEIC排放源清单（http：//www. meicmodel.org）上提供。自然排放量是由生物源排放清单系统第3 版（ BEIS 3 ）在 稀疏 矩阵 算子 核排放 （ SMOKE）建 模系 统（SMOKE）模型中计算的。H. 张，智-地姜，J.Wang等人环境科学与生态技术5（2021）10008033. 结果和讨论3.1. 2015年和2016选取2015年2月18- 21日和2016年2月10- 13日北京市两次有降水的污染天气过程降水对PM2.5质量浓度影响的变化趋势在两种表型上有显著差异首先，对两次暴雨的天气形势和污染形势进行了简要的对比分析。2015年2月18日以来，亚欧中高纬度环流逐渐演变为两槽一脊型。我国中东部大部分地区的高空高度受均匀西风气流控制。850 hPa高度场暖脊的形成使逆温层向上延伸，在北京等地区形成干暖盖层。京津冀及周边地区位于地面高压后方，等压线稀疏，气压梯度较小，空气污染水平扩散相对较弱。同时，低层大气辐合带从河北中南部向河南中北部缓慢摆动，水汽和污染物在近地面逐渐积累。19日16时PM2.5浓度增长至110m g/m3（图①的人。当时，华北地区受低压系统影响，地上对流层中低层有一道深槽自西向东推进，有一道水汽充沛的近地面冷锋，19日18时经过。锋面后方的冷空气抬升并凝结暖湿空气，造成降水。本次降水过程持续23小时，累计降水量9.3毫米，平均雨强0.4毫米，最大雨强1.2毫米/小时出现在20日05时。降水期间，地面相对湿度迅速增加，并维持在百分之九十北京PM2.5质量浓度的两个较低值出现在20日06时和11时，分别为91m g/m3和93m g/m3。那么PM2.5的质量浓度-迅速增加，增加速率为11m g/m3/h1。在降水过程结束时（20日17时），PM2.5质量浓度迅速上升至145m g/m321日20时，冷高压主体抵达北京，近地面偏北风逐渐加大。PM2.5质量浓度下降到一个相对较低的水平，污染结束.污染物浓度在降水前后没有明显下降，在其它时段有所上升。降水对PM2.5浓度的去除作用不明显.2016年2月10日至13日，北京再次出现污染天气。在污染物积累过程中，两槽一脊的环流形势维持在亚洲中高纬度地区（500 hPa）（图2d）。华北大部受弱高压脊控制，天气稳定。北京被一个低辐合带所控制。污染物扩散能力差，PM2. 5在近地面持续积累。12日10时，PM2. 5质量浓度超过150m g/m3。受槽东移影响，海平面气压梯度逐渐增大，冷锋于12日16时抵达北京。在低层切变线和锋面气旋的影响下，华北地区出现降水。此次降水前期（12日16时e21时），北京市平均降水强度不足1毫米，PM2. 5仍处于持续积累状态。240m g/m3的 PM2. 5浓度峰值出现在20时。当锋面于21时到达北京时，降水强度增大，最大雨强达1. 4毫米（12日22时）。同时对地面风速加快，PM2.5质量浓度急剧下降，2 h内从240mg/m3下降到75mg/m3以下降水持续到13日06：00（图2f），此时PM2.5质量浓度仅为5m g/m3。在这两次污染天气过程中都有降水，而降水前PM2. 5浓度差异不大，2016年浓度（168mg/m3）略高于2015年（125m g/m3）。与2016年相比，2015年的大气环流演变更加稳定。降水过程中天气系统变化不明显，降水强度略低于2016年。 在相同的降水条件下，两次污染天气过程中污染物浓度的变化趋势有很大的不同。为了找出其原因，对两次暴雨过程中边界层的主要气象要素和静力天气条件进行了对比，并对两次暴雨过程的湿沉降进行了模拟分析。3.2.两次排湿过程根据北京两次降水过程的边界层风廓线（图3）可以看出，2015年2月19日至20日，1800米以下盛行西南风。尽管该时段降水较弱，但由于降水较弱所产生的加湿效应以及边界层西南风的影响，相应的地面PM2.5浓度有所增加，因此没有明显的湿清除作用。21日夜间，主要冷空气开始影响北京。2016年2月10日至12日，受东北风控制，污染物浓度变化不大。但2月12日16时起，北京出现弱降水。降水过程中，高空冷空气逐渐落地，大气扩散条件和空气质量大大改善。图1.一、两次湿去除过程中污染物浓度和逐时降雨量的变化。H. 张，智-地姜，J.Wang等人环境科学与生态技术5（2021）1000804图二. 2月20日20时500 hPa高度场（等值线，单位：dagpm）和平均海平面气压场（阴影，单位：hPa）。2015年2月19日20时2015年2月20日，（c）2015年2月21日20时，（d）2015年2月21日08时2016年2月12日20时2016年2月12日08：002016年13日通过比较两次事件中边界层中的物理量（图4），发现2015年2月混合层的平均高度为297.6 m，平均风速为1.4 m/s1。混合层较低的高度和较弱的10 m风使局地垂直和水平扩散条件恶化，有利于局地污染物在近地层的积累。此外，高相对湿度持续时间长，平均值达到82%，干沉降条件差。降水除湿过程中，特征物理量相对稳定。在降水过程中，混合层最大高度仅为135.3米最大风速1 m/s，相对湿度95%以上。PM 2.5浓度为180微克/立方米，重污染天气没有明显减轻。2016年2月，混合层平均高度达到468.9m。平均风速2.4米/秒，平均相对湿度85.5%，降水除湿后降至63%，PM2.5浓度降低到16 m g/m 3。结果表明，污染物浓度随混合层高度的增加、10 m风速的增加和相对湿度的降低而显著降低。与2015年相比，本次污染事件的混合层高度和风速较大，没有持续的高相对湿度，为污染物的清除提供了良好的总体而言，2016年2月的降水事件受以下因素控制：沿北向路径形成清洁的高空沉降气团，干燥的空气与降水共同作用，有利于污染物的稀释扩散，达到良好的除湿效果。2015年2月降水过程中，低层大气持续偏南气流有利于大气颗粒物从河北中南部重污染区向北京输送。污染物的积累抵消了一部分湿去除，因此湿去除效果不明显。 污染物H. 张，智-地姜，J.Wang等人环境科学与生态技术5（2021）1000805图3.第三章。（a）2月北京的风廓线。19e 21，2015和（b）Feb.2016年10月 12日图四、北京两次污染过程PM 2. 5质量浓度和边界层特征物理量（10米风速风向、相对湿度、混合层高度）时 间 序 列 。浓度甚至在湿去除的后期阶段反弹。 在短时间内，北京本地排放源可以视为相对稳定的数量。当本地源相对稳定时，风向成为影响北京市污染源的重要因素。一方面，河北中南部大气污染比较严重，工业分布比较密集。当北京有持续偏南风时，有利于污染物从河北向北京输送。京北地区工业污染源水平较低。当偏北风盛行时，涌入北京的气团是比较干净的。另一方面，偏北风向常伴有冷空气活动，风速较大，大气扩散条件较好。但偏南方向风速通常较低，大气相对稳定，有利于污染物的积累。2015年降水过程中，虽然降水期间风向发生了一定程度的变化（降水前期风向为东南，后期转为偏东风），但主要风频仍为偏南风，整个降水期间大气相对稳定，有利于污染物的积累。但在2016年的降水过程中，降水开始后，风向由偏南风转为东北风，并进一步转为西北风随着风速的增加。一方面，较好的扩散条件有利于本地污染物的消散。同时，偏北风带来的气团更清洁，PM2. 5浓度迅速降低。在综合作用下，PM2. 5浓度迅速下降。3.3.去除湿沉降为了进一步比较降水对PM2.5的去除效果，利用WRF-CAMx模式模拟了两次降水过程中PM2.5浓度和湿沉降通量的变化。图5显示了两次事件中PM 2.5浓度和湿沉降的模拟变化。与观测值相比，模拟结果基本能反映两次污染事件中PM2.5浓度的变化，相关系数较高（R2分别为0.75和0.91），平均偏差较小（分别为3.1和-15.2 m g/m3）（见表1）。图 6显示了湿总量之间的差异在这两个事件中，在北京的大部分地区，2015年2月19日e 21日期间的气溶胶清除量大于2016年2月10日e 12日。在2016年的降水时段中，由于冷空气的影响，在降水增加之前，PM2. 5浓度已降至50m g/m3以下降水过程中，北京PM2.5不过，2015年降水时段，没有冷空气影响H. 张，智-地姜，J.Wang等人环境科学与生态技术5（2021）1000806图五. 模拟了2月1日（上）降水过程2015年2月20日及以下2016年12月见图6。2015年和2016年降水事件之间的湿沉降总量差异。北京，地面以均匀偏南风为主，使整个过程中PM2. 5浓度维持在100m g/m32004年北京PM2.5湿沉降通量降水量为647 g/ha。在2015年及2016年的两次事件中，平均每小时清除浓度（表2）分别为4. 9及3. 7m g/m32015年和2016年两次事件的平均小时去除率分别为6.8%和5.3%，最大小时去除率分别为7.9%和13.8%2016年的最大小时去除率和浓度远高于2015年的最大小时去除率和浓度，这是因为2016年的PM2.5浓度高于2015年，降雨量也高于2015年图1中沉积物的浓度变化。 5进一步表明，2015年降水事件中的沉积物持续时间比2016年长，因此，比2015年的那一集还小综上所述，两个时段均存在明显的除湿作用，但2015年时段除湿效果好于2016年此外，通过对比两次除湿过程初始时刻京津冀地区地面风场和相对湿度，以及降水事件结束时PM2.5峰值浓度（图7），可以看出在2015年的情况下，在湿去除的初始阶段的高湿度区域（RH>60%）随着世界经济的持续增长，降水后，相对湿度大的区域迅速增加并向全区扩散。在污染最严重的时段，地面风场以静风或弱东南风为主。北京的PM2.5浓度维持在100 e130m g/m3，没有明显变化。2016年除湿初期，区域内相对湿度较高。然而，随着降水的持续，相对湿度的增长速度明显低于二零一五年。此次降水期间，地面相对湿度均值和高湿区范围均较2015年有所缩小，但区域大部分地区平均相对湿度普遍高于80%，促进了水分的 吸收，气溶胶颗粒的吸附和增长此外，在增湿过程中，北京东部的地面风场出现了明显的风向辐合现象，促进了污染物的累积。降水后PM2.5浓度呈上升趋势。因此，在2016年和2015年两种情况下，降水后，地面气象要素（风场、相对湿度）有利于污染物的积累，不同程度地抵消了降水对污染物的清除污染物浓度不降反升。因此，综合观测和模拟结果表明，良好的扩散条件和2016年情况下的降水有助于明显的PM2. 5去除。 而2015年情况下，长期静风高湿和低混合层物理量配置是导致排湿效果不佳的重要因素。大气扩散条件与降水过程的协同作用决定了污染天气的除湿效果。4. 结论本文对2015年2月19- 21日和2016年2月10- 13日京津冀地区两次污染天气过程进行了分析。对比分析了两次降雨过程中降水排湿的异同.结果如下。(1) 在2015年和2016年两次湿移除过程之前，亚洲和欧洲中高纬度地区的环流形势表现为两槽一脊。天气稳定，污染物浓度高。降水期间，大气环流形势H. 张，智-地姜，J.Wang等人环境科学与生态技术5（2021）1000807表1Pasquill稳定性水平。Pas极不稳定不稳定稍微稳定中性相对稳定稳定级一BCDEF值123456表2干、湿沉积物 的 重 金 属 含 量 。湿沉降总量（克/公顷）换算为小时浓度平均值/最大浓度（mg/m3）转换为每小时清除率/最大清除率2015年（2.19647.14.9/8.36.8%/8.9%e2.20）2016年（2.12486.23.7/14.55.3%/13.8%e2.13）见图7。（a）2015年2月19日20：00，（b）2015年2月20日20：00，（c）2015年2月21日20：00，（d）2016年2月12日08：00，（e）2015年2月12日20：00，（f）2015年2月13日08时（单位：hPa）。在2015年的事件期间是相对稳定的，天气系统没有明显的变化。但在2016年降水过程中，阻塞高压形成，西亚平均脊加强，导致大气环流强烈演变。(2) 模拟结果表明，湿去除出现在两个插曲。两次降水过程中北京市PM2.5湿沉降通量分别为647 g/ha和486 g/ha。2015年的降水除湿效果略强于2016年。(3) 大气扩散条件的变化与降水湿去除的协同作用是PM2.5显著变化的主要原因的情况下2016年，良好的扩散条件和降水相结合，创造了明显的PM2.5去除。而2015年的情况是，长期静风高湿和低混合层的物理量配置导致PM2.5去除效果不佳。虽然两次事件都有明显的湿去除效果，但大气扩散条件的变化决定了PM2. 5的去除效果。竞合利益作者声明，他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系，可能会影响本文报告的工作H. 张，智-地姜，J.Wang等人环境科学与生态技术5（2021）1000808致谢本工作得到国家重点研究项目（批准号：2016YFC 0203301）。引用[1] J. 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