化学反应系统的可视化框架：反应路径可视化工具

软件X 11（2020）100442原始软件出版物Reaction Network Viewer（ReNView）：一个用于化学反应系统反应路径可视化的开源框架Dionisios G. Udit弗拉绍什河化学和生物分子工程系，过程强化部署快速发展（RAPID）研究所，特拉华能源研究所，特拉华大学，纽瓦克，DE 19716，美国ar t i cl e i nf o文章历史记录：收到2019年2020年1月21日收到修订版保留字：反应通量分析反应路径分析可视化反应网络图形表示数据压缩a b st ra ct反应路径分析（RPA）是识别驱动复杂反应网络化学转化的关键反应路径的重要工具。在这项工作中，一个开源的，独立的反应路径可视化已经开发了复杂的反应系统。反应路径可视化器基于反应通量生成反应网络的图形表示，从而能够识别主导反应路径和机理简化。该可视化工具根据微动力学模型的输出生成网络和物种可视化。可视化工具使用的Python代码可以很容易地与任何化学动力学求解器集成。疗效通过三个案例研究证明了可视化©2020由Elsevier B.V.发布这是一个在CC BY-NC-ND许可下的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）中找到。代码元数据当前代码版本v1.1代码的永久链接https://github.com/ElsevierSoftwareX/SOFTX_2019_239GNU Lesser GPL v3许可证使用Git的代码版本控制系统使用Python、NumPy、Pandas、Graphviz、NetworkX、Anaconda的软件代码语言、工具和服务操作环境Mac/Linux/Windows如果可用，链接到开发人员文档/手册/示例https://github.com/VlachosGroup/ReNView/wiki问题支持电子邮件ugupta@udel.edu1. 介绍复杂的反应网络在许多化学和生物化学反应系统[1]中普遍存在，例如燃烧[2]、热解[3]、烃的催化转化[4微观动力学建模是理解这些系统的设计、优化和控制虽然模拟微观动力学模型的基本控制方程系统，包括常微分方程（ODE），代数方程（AE）或微分代数方程（DAE），近年来已经变得计算成本低，实现了对这些网络的*通讯作者。电子邮件地址：vlachos@udel.edu（D.G. Vlachos）。https://doi.org/10.1016/j.softx.2020.100442然而，它是有限的。处理通过求解控制方程产生的大量数据并得出关于反应机制基本步骤的结论的能力仍然具有挑战性。反应路径分析（RPA）或反应通量分析通过对微观动力学模型的解进行后处理来识别主导化学来克服这一限制[9]。 RPA可以被认为是一种数据（反应节点和边）压缩方法。RPA已用于燃烧[10]、热解、[13]和几种催化反应机制（例如，[14RPA的另一个应用需要减少机制以实现系统任务。尽管计算能力有了巨大的提高，但预测性计算流体动力学（CFD）代码只能处理相对较小的化学动力学模型。相同的2352-7110/©2020由Elsevier B. V.发布。这是CC BY-NC-ND许可证下的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表SoftwareX期刊主页：www.elsevier.com/locate/softx2联合 古普塔和丹吉 Vlachos / SoftwareX 11（2020）100442±=限制也适用于其他系统任务，例如技术经济分析、优化和控制。这些问题表明，反应网络的减少对于实现这些任务至关重要。化学反应系统的RPA已经用于机理简化（例如， [9，17 然而，RPA的另一个应用是模型细化和参数估计。例如，复杂反应网络的微观动力学建模利用半经验相关性，如基团加和性（GA），Brønsted-Evans-Polanyi（BEP）和线性标度关系（LSR）以提高计算效率。这些相关性的预测具有源自密度泛函理论（DFT）计算和参数拟合的误差[21]。通过RPA识别的网络中的关键反应路径以及可能的速率决定步骤（RDS）可以通过更精确的DFT计算或来自实验数据的参数估计来细化。RPA的大多数早期实现都是内部代码，通常与内部化学动力学软件集成。 Cantera [22]是一款开源化学动力学软件，可计算反应网络的动力学、热力学和物质传输特性，并求解动力学模型。然后，它使用Cantera的化学动力学模块的输出生成反应路径图。RMG[23]使用反应系统的化学信息生成由基本化学反应步骤组成的动力学模型。 RMG中的一个模块使用来自RMG作业或Chemkin作业的解决方案生成通量图。[24]第二十四话是一个通用的框架数值模拟的反应系统，包括扩散火焰，燃烧，和催化非均相反应器。它利用[11]中提出的指导方针来生成反应路径图。GlycoVis [12]生成可视化，以显示聚糖的分布和导致N-糖基化网络中每个聚糖的潜在反应路径。 因此，RPA可视化仅与特定的化学动力学软件代码或系统相关联。这激发了一个独立的，通用的，但可集成的反应的发展具有更多功能的路径可视化工具。本手稿演示了一个自动化的，独立的，通用的RPA，复杂的反应网络中遇到的均相或非均相系统，包括上述所有反应的例子。所采用的Python代码方法部分讨论了可视化工具生成的不同可视化。应用部分演示了用于选择复杂反应系统的可视化工具。可视化展示了所采用的标准化一个应用程序显示了所需的基本输入文件，另一个应用程序演示了可视化工具在大型反应网络中的功效。2. 方法反应路径可视化器将定义反应网络的物种和反应列表以及微观动力学模型的解决方案作为输入。这涉及单个或多个反应器操作条件下的反应速率（正向和反向）和中间体的表面覆盖率。用于识别重要反应和物种以及可视化主导途径的量包括（1）反应的净速率，（2）部分平衡指数（PEI）[9]，以及（3）每个反应在每个物种的形成或消耗中的相对重要性。如果未指定，则各反应的PEI定义为其中，rforward和rreverse分别是反应的正向和反向反应速率的绝对值。注意PEI是无量纲的。PEI是反应的可逆性程度或离平衡的距离具体地说，对于处于部分平衡的反应，正向和反向反应速率几乎相等。接近0.5的值意味着反应处于部分平衡，而整个反应网络可能远离平衡。接近0或1的值分别意味着反应在反向或正向上是不可逆的。部分平衡的反应通常在两个方向上都是快速的，限定了在热力学上约束参与反应的物质的快速歧管，并且不是RDS。在简化的网络中，这些反应可能被忽略，因为它们在动力学上是不相关的，但可能在热力学上是重要的，因为它们决定了中间体的浓度。远离部分平衡的反应是潜在的动力学相关的，除非它们是与主要途径平行发生的慢反应子网络的一部分。这些不可逆反应中的一种或多种决定了RDS。可视化工具的其他基本输入定义如下：1. 反应速率截止值-使用浮点变量。这用于细化要可视化的反应网络。任何净速率低于反应速率截止值的反应都会从可视化中排除，但不会从反应网络中删除。单位与反应速率的单位相同2. 平衡容差-使用0-0.5之间的浮点变量来标识处于部分平衡的反应。该值表示PEI值与部分平衡值0.5的偏差。此变量的默认值为0.05。PEI在0.45和0.55之间（0.05当量）的任何反应。（tol.）它被认为是局部平衡的。3. 可视化元素-这些包括一组存在于物种分子式中的元素。在可视化中考虑具有至少一个指定元素的任何物种在物种名称不包含分子式或SMILES字符串的情况下，元素组成允许识别包含特定元素组的分子。上述定义的输入使得能够修整反应网络（不显示动力学上不显著的反应和物质），使得其更容易可视化和分析。反应速率截止值和可视化元素允许细化可视化中考虑的边和节点的数量。以Pt（111）表面上乙醇水蒸气重整反应网络为例，演示了可视化器的功能。微动力学模型取自文献[25]，由67种物质和162个反应组成。输入文件可以在GitHub存储库上访问可视化工具生成反应的图形表示包含代表物种的节点和代表反应的边的网络。使用定义的物种名称标记节点边缘厚度描绘了反应网络内的两个物种之间的反应通量，呈现了潜在的主导化学。反应的净速率定义了箭头的方向。可视化工具通过不同的颜色将反应分为部分平衡或不平衡以及表面和气相反应，以便于识别。边分为三类：(1) 平衡反应PEIrforwardrfor ward+r reverse（一）(2) 气相反应(3) 表面反应联合 古普塔和丹吉 Vlachos / SoftwareX 11（2020）1004423+ → ++∑Fig. 1. 可视化使用的结果从微观动力学模型的乙醇重整铂。节点颜色基于中所示的中间体表面覆盖率传奇节点标签表示动力学模型中使用的物种名称。描绘气相物质的节点未着色。边缘以绿色表示部分平衡的反应，以黑色表示非平衡的表面反应。边缘的厚度基于初始反应物归一化的净速率。在该实施例中，百分比反映了相对于初始反应物对不同物质的摩尔选择性。百分比之和可能不等于100%，因为未示出舍入误差和/或次要路径。总反应为C2H5OHH2 OCH4CO22H2.然而，选择性由反应定义，rates.基于选择性的系数已在支持信息中规定（图S.1）。请注意，这些是特定于反应器操作条件的。（关于此图例中颜色的参考解释，请读者参考本文的网络版本python代码生成一个包含物种和网络连接信息的输入文件，该文件被传递为-在入口条件下的反应物。边缘标签e=净反应速率，riR100%（2）Graphviz [26]，一个开源的图形可视化软件，ware，以生成反应网络的可视化表示Graphviz包含一组常见的图形布局算法。我们使用点算法生成一个图的排名布局。该算法使用mincross重新排列行列内的节点，以减少边缘交叉。已经实施了多种归一化方法进行分析。每个边缘的厚度也基于这些归一化的反应速率来设置。(1) 入口反应物净速率（基于反应物）-此方法相对于净速率对反应的净速率进行，inj=1j其中n表示反应物参与的反应数，Ri表示反应i的反应通量。这个量又是无量纲的。图1所示的归一化中的边缘表示反应相对于初始反应物的净速率的相对速率。百分比提供了相对于初始反应物对不同物质的摩尔选择性。例如，99%的CH4值意味着每摩尔乙醇反应产生一摩尔甲烷。类似地，相应的CO和CO2的形成分别为0.54摩尔和0.46摩尔∗4联合 古普塔和丹吉 Vlachos / SoftwareX 11（2020）100442j=1其中ri，S是反应中物质S图二. 可视化使用的结果从微观动力学模型的乙醇重整铂。边缘的厚度基于反应中的最大速率网络规范化。CO/CO2比值由水煤气变换反应网络控制。需要注意的是，上述归一化与有向关系图方法[27]不同，其中目标物质（初始反应物）和中间体之间的相互作用系数定义了是否需要在简化机制中考虑中间体。这种方法允许人们跟踪特定杂原子的通量，例如，碳、氮等从反应物转化为产物。箭头表示平衡步骤（绿色）和不可逆步骤（黑色）的数量，例如，前两个反应，在充分脱氢的CHCO中的乙醇、水、CO和CO2与它们的气相但甲烷不是。在多相催化中，反应速率是中间体的表面覆盖率和速率常数的函数，因此，中间体的反应速率可以高于反应物的净速率最大反应速率提供了反应速率归一化的上限边标签是无量纲的。图中所示的边缘。2表示相对于网络中最大值的相对速率。没有边缘对应于100%，因为最大反应速率用于氢解吸，这里不考虑，因为所使用的可视化元素仅为C和O。完整的可视化显示在支持信息（图。（见S. 2）。(3)基于单个物种消耗的标准化(2)基于最大净反应的-该方法也不-R i使反应的净速率相对于最大值反应速率rmaxrate 网络中i，S =∑mrj边缘标签，e=净反应率，ri=100%（3）ri，m是消耗物质S的反应的数量。 当地ir最大速率计算了每种植物对不同产品的消费量联合 古普塔和丹吉 Vlachos / SoftwareX 11（2020）1004425∼==图三. 可视化使用的结果从微观动力学模型的乙醇重整铂。边缘的厚度反映了每个物种消耗归一化的分数。边缘的厚度反映了这一点。可视化如图3所示。相对重要性也是无量纲的。图中的一个连接物种的边。3代表百分比-一个物种（元素反应的左手边）对其他物种（右手边物种）的年龄消耗。例如，节点“CO（S）”的54%，代表CO分子在表面上，脱附为气态CO，46%与OH（S）反应形成COOH（S）。与先前归一化中的全局分析相比，可视化提供了局部的可以单击上述整体反应网络中的每个节点，以放大显示物种参与的物种可视化呈现与被检查物种相关的反应通量。 它不同于所讨论数，（2）该特定反应产生/消耗该物质的百分比，（3）特定反应的平衡常数（净速率），和（4）PEI。用户可以通过点击可视化中的重要物种来遍历主导反应途径。例如，CH3 CHOH（S）完全由吸附的乙醇CH3 CH2 OH（S）通过在α碳上脱氢以4.8*10−6mol/s的净速率生成。基元反应标记为16，并且是完全不可逆的（PEI 1.00）。此外，CH3 CHOH（S）主要（96.8%）通过反应17进一步脱氢为CH3 COH（S）和H（S）而消耗，反应17的速率为4.6*10−6 mol/s，反应PEI表明，与反应17相比，反应16更远离平衡，可能是RDS。一小部分（3.2%）CH CHOH（S）经由反应71消耗为CH CHO（S）和H（S在上面，整个网络是可视化的。例如，在3 3点击任何上述可视化中所示的“CH3CHOH（S）”， 4是生成的。生成所选种类的节点对于平衡（非平衡）反应，我们按出现顺序指定（1）反应这是部分平衡的。这些脱氢步骤需要Pt的第二个位点，也在可视化中描绘尽管每种情况下的标准化和可视化看起来不同，但潜在的主导途径是相同的，并且可以通过从初始开始跟踪粗边缘来识别。6联合 古普塔和丹吉 Vlachos / SoftwareX 11（2020）100442=见图4。 CH3CHOH（S）的物种可视化显示了形成和消耗它的基元反应。节点根据它们的表面覆盖度着色。的节点标签表示物种名称。边缘标记包括（1）反应数，（2）CH 3CHOH（S）物质的产生/消耗，（3）净反应速率（4）偏平衡指数。表1可视化工具的物种输入。这些条目涉及物种名称、相态和物种的元素组成。RU代表催化剂名称，括号中的S1表示吸附的物质物种名称种相NHRUH2气体020N2气体200NH3气体130RU（B）表面001RU（S1）表面001N2（S1）表面200N（S1）表面100H（S1）表面010NH3（S1）表面130NH2（S1）表面120NH（S1）表面110反应物所实现的代码是可与任何其他动力学代码集成的独立代码。3. 应用的反应路径可视化的功效，通过其应用程序上两个复杂的反应网络。以氨合成反应系统为例，显示了可视化器所需的输入文件。以对甲酚加氢脱氧反应体系为例，验证了该可视化工具对大型反应网络的有效性.3.1. 氨合成可视化工具需要两个输入文件- species.txt和re-actions.txt。表1显示了所需的物种文件条目。物种名称用于节点标记。相位和元素组成信息用于节点着色和节点细化。表2显示了所需的反应文件条目。正向、反向和净反应速率用于计算边缘厚度和箭头大小。利用部分平衡指数对反应串进行边着色，并对反应串进行处理，以识别反应网络中不同物种之间的联系。可视化器使用图5所示的反应物归一化的净速率生成可视化。很明显，NH_3（S_1）和2N（S_1）缔合的第一次脱氢反应是在100 ℃下进行的，到N2（S1）是动力学相关的。使用的Python代码可以适应用户的输入。 例如，图中的节点颜色。5不代表物种的表面覆盖率，用户没有提供保险。根据用户规范，气相和表面物质分别以浅棕色和浅蓝色显示。部分均衡指数输入是可选的（python代码估计它）。输入文件包含有关反应网络的基本信息，可以通过任何化学动力学软件轻松生成，使可视化工具适用于任何反应系统。图五. 使用物种和反应输入生成的可视化。节点的颜色基于相：气相物质以浅棕色着色，表面物质以浅蓝色着色。节点标签表示使用的物种名称在动力学模型中。边缘的厚度反映了基于反应物的净速率;一个分子的NH3最后变成了0.5个分子的N2和1.5个分子的N2。的H2。总反应为NH3→0.5N2+ 1。5H2.3.2. 对甲酚加氢脱氧Gu等人研究了对甲酚[28]由183种物质和500种反应组成。他们的微观动力学模型与两个实验数据集吻合良好[29，30]。在两个实验情况下的主要产物其原因是由于空间速度的变化。在W / F接触时间下使用入口反应物净速率归一化的RPA2gh/mol和13 gh/mol的浓度下，图分别为6a和6b。物种名称取自微动力学模型。输入文件可以在GitHub存储库上访问。对于较短的接触时间，MCHO是具有55%摩尔选择性的主要产物，而对于较长的接触时间，TOL是具有86%摩尔选择性的主要产物Gu等人对优势种中的这种转换进行了深入分析如此处所示，RPA可快速了解主要途径以及这些途径如何随操作条件而变化。联合 古普塔和丹吉 Vlachos / SoftwareX 11（2020）1004427=表2可视化工具的反应输入。这些条目涉及正向、反向和净反应速率、部分平衡指数和反应串。8.07E−022.50E− 081.57E−093.15E−042.34E−082.34E−085.00E−019.41E− 015.00E− 01图6a. 在W / F 2 gh/mol的短接触时间下使用入口反应物净速率归一化的对甲酚HDO的反应网络可视化。节点标签代表从微动力学模型中获得的物种名称。MCHO（甲基环己酮）是主要产物，摩尔选择性为55%。 该网络涉及几个总体反应（未示出）。对 甲酚+2H2→ MCHO是主要的反应形式。4. 结论一个开源的，独立的反应路径可视化软件，ReNView，已经实施和演示的反应网络和物种的可视化。的特征和还讨论了可视化器的输入/输出信息。可视化工具的有效性和灵活性已经通过案例研究得到了证明。输入参数允许控制可视化的反应网络。提出了多重标准化，以证明可视化工具在识别主要潜在化学方面的潜力。FWD_rate转速净费率裴反应串4.99E− 015.49E− 016.11E- 066.93E− 144.99E− 015.49E− 016.09E− 061.17E− 08−3.51E− 08−1.17E− 082.34E− 082.34E− 08−1.17E− 085.00E− 015.00E− 015.01E− 015.92E− 06H2+ 2 RU（S1）参与者2 H（S1）+2RU（B）N2+ RU（S1）参与者N2（S1）+RU（B）NH3（S1）+RU（B）NH3（S1）+RU（S1）参与H（S1）+NH2（S1）+RU（B）参与H（S1）+NH（S1）+RU（B）参与H（S1）+N（S1）+RU（B）N2（S1）+RU（S1）参与2 N（S1）+RU（B）8联合 古普塔和丹吉 Vlachos / SoftwareX 11（2020）100442=图6b. 在 W / F 13 gh/mol的接触时间下使用入口反应物净速率归一化的对甲酚HDO的反应网络可视化。节点标签表示取自微动力学模型的物种名称TOL（甲苯）是主要产物，摩尔选择性为86%。竞合利益作者声明，他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系，可能会影响本文报告的工作致谢这项工作得到了美国RAPID制造研究所的部分支持，并得到了美国能源部（DOE）先进制造办公室（AMO）的支持，奖项编号为DE-EE 0007888 -9.5。特拉华大学的RAPID项目是这也是特拉华州提供资金的一部分。特拉华州能源研究所感谢特拉华州的支持和伙伴关系，以促进通过快速项目进行的基本科学研究。我们 还 要 感 谢 Gerhard Wittreich 、 Hilal Ezgi Toraman 和 JonathanLym测试可视化工具并提供反馈。附录A. 补充数据与本文相关的补充材料可以在https://doi.org/10.1016/j.softx.2020.100442上找到。联合 古普塔和丹吉 Vlachos / SoftwareX 11（2020）1004429++引用[1]Broadbelt LJ，Pfaendtner J.复杂反应网络动力学建模词典。AIChE Journal2005;51（8）：2112-21. http://dx.doi.org/10的网站。1002/aic.10599。[2]Battin-Leclerc F，Blurock E，Bounaceur R，Fournet R，Glaude PA，Herbi-netO，etal.Towardscleanercombustionenginesthroughgroundbreakingdetailed chemical kinetic models. Chem Soc Rev2011;40（9）：4762-82。[3]Froment GF ， Van de Steene BO ， Van Damme PS ， Narayanan S ，GoossensAG.乙烷和乙烷-丙烷混合物的热裂解。工业工程化学 工艺开发1976;15（4）：495-504。[4]Laxmi Narasimhan CS，Thybaut JW，Marin GB，Denayer JF，Baron GV，Martens JA，et al.择形催化剂上的烷烃加氢裂化：ZSM-522个孔嘴、桥酸位点和微孔。化学与工程科学2004;59（22-23）：4765-72.[5]Corma A，Huber GW，Sauvanaud L，P.O.康纳生物质化学品：甘油/水混合物催化转化为丙烯醛，反应网络。J Catal2008;257：163-71.[6]Rangarajan S，Bhan A，Daoudan P.基于规则的生物质转化热化学途径的生成。Ind Eng Chem Res 2010;49（21）：10459 - 70.[7]GuptaU，Le T，Hu W-S，Bhan A，Daoughan P.使用RING自动生成网络和分析生化反应途径。代谢工程2018;49：84-93.[8]Le T，O'Brien C，Gupta U，Sousa G，Daouglycoprotein P，Hu WS. Anintegrated plat- form for mucin-type O-glycosylation network generationand visualization. Biotechnol Bioeng2019;116：1341-54.[9]Salciccioli M，Stamatakis M，Caratzoulas S，Vlachos DG.金属催化反应的多尺度模型综述：复杂性和涌现行为的机制发展。化学与工程科学2011;66（19）：4319[10]Pfaendtner J，Broadbelt LJ.润滑剂降解的机理模型。2.癸烷和辛烷的自氧化。Ind Eng Chem Res2008;47（9）：2897-904.[11]Grcar JF，Day MS，Bell JB。用于流体化学相互作用分析的条件和对立反应路径图。2003年;[12]Hossler P ， Goh LT ， Lee MM ， Hu WS. GlycoVis ： Visualizingglycandischarge in the protein N-glycosylation pathway in mammalian cells.生物技术与生物工程2006;95（5）：946-60。[13]Salami H，Ramakrishnasubramanian K，Adomaitis RA.化学气相沉积和原子层沉积工艺的反应路径分析：二氧化钛薄膜沉积之研究。物理状态固体基础研究2017;254（10）。[14] Salciccioli M，Chen Y，Vlachos DG.铂催化剂上乙烯加氢和乙烷氢解的微观动力学模型及折合速率表达式Ind Eng Chem Res 2011;50（1）：28-40.http://dx.doi.org/10.1021/ie100364a.[15]Mhadeshwar AB，Vlachos DG. Pt上的水煤气变换反应简单吗？计算机辅助微观动力学模型简化、集总速率表达式和速率确定步骤。《今日天主教》2005年;105：162-72。[16]Deshmukh SR，Mhadeshwar AB，Vlachos DG.钌催化氨分解制氢的微反应器模拟。IndEngChemRes2004;43（12）：2986-99.http://dx.doi.org/10.1021/ie030557y网站。[17]孙伟，陈智，苟新，朱英。简化详细化学动力学机理的路径通量分析法燃烧火焰。2010;157（7）：1298-307.http://dx.doi.org/10.1016/j.combustflame.2010.03。 006.[18]Raimondeau S，Gummalla M，Park YK，Vlachos DG.通过集总反应器模型训练的分布式系统反应网络简化：在燃烧分叉中的应用。混沌1999;9（1）：95-107.[19]Gupta U，Heo S，Bhan A，Daoughan P.复杂反应系统中的时间尺度分解：图论分析。计算机化学工程2016;95：170-81。http://dx.doi.org/10.1016/j.compchemeng.2016.09.011网站。[20]Susnow RG，Dean AM，Green WH，Peczak P，Broadbelt LJ.基于速率的复杂系统动力学模型构建。J Phys Chem A1997;101（20）：3731-40.[21]Sutton JE，Vlachos DG.表面反应半经验估计方法的误差估计。J Catalysis2013;297：202-16. http://dx.doi.org/10的网站。1016/j.jcat.2012.10.009。[22] Goodwin David G，Moffat K，Speth RL.面向对象的化学动力学、热力学和输运过程软件工具包。2016年，http://dx.doi.org/10.5281/zenodo.45206。[23]高CW，艾伦JW，格林WH，西RH。反应机制生成器：自动构建化学动力学机制。Comput PhysComm 2016;203：212-25.[24] [10]李国雄，李国雄，李国雄. OpenSMOKE：一个面向对象的框架，用于对具有详细动力学机制的反应系统进行数值建模. Comput Phys Comm2015;192：237[25]Sutton JE，Panagiotopoulou P，Verykios XE，D.G. Vlachos。Pt催化剂上乙醇水蒸气重整反应的DFT微观动力学和实验研究。JPhys Chem C2013;117（9）：4691-706.[26]杨文伟，李晓. Graphviz-开源图形绘制工具。国际制图研讨会。2002，第483-4http://link.springer.com/10.1007/3-540-[27]陆T，罗CK。机构简化的有向关系图法。Proc Combust Inst 2005;30（1）：1333-41. http://dx.doi.org/10.1016/j.proci的网站。2004.08.145。[28]Gu GH，Mullen CA，Boateng AA，Vlachos DG.基于第一性原理微动力学模型的贵金属催化苯酚脱水机理研究。ACSCatal2016;6（5）：3047-55。[29]Foster AJ，Do PTM，Lobo RF.间甲酚催化加氢脱氧中载体酸功能与金属功能的协同作用。TopCatal2012;55（3-4）：118-28.[30]Nie L ， Resasco DE. 间 甲 酚 在 Pt/SiO2 催 化 剂 J Catalysis 2014;317 ： 22-9.http://dx.doi.org/10的网站。1016/j.jcat.2014.05.024。