环境科学与生态技术14（2023）100232关于北极持久性有机污染物和北极新出现的令人关切的化学品的特别部分评估全球野火生物质燃烧对北极BaP污染的贡献宋世杰a，1，陈伯琪a，1，黄涛a，*，马树新a，刘璐倩a，罗金木b，c，沈惠中d，王嘉欣a，郭良a，吴敏a，毛晓轩a，赵元a，高洪a，马建民a，e，**甘肃省环境污染预测与控制重点实验室，兰州大学地球与环境科学学院西部环境系统教育部重点实验室，兰州，730000b美国纽约州伊萨卡市康奈尔大学地球与大气科学系，邮编：14853c康奈尔大学生物与环境工程系，纽约州伊萨卡，14853，美国d南方科技大学环境科学与工程学院，深圳，5180551e北京大学城市与环境学院地球表面过程实验室，北京，100871我的天啊N F O文章历史：接收日期：2022年10月2日接收日期：2022年2022年12月16日接受保留字：BaP北极野火排放源解析A B S T R A C T多环芳烃（PAHs）已成为北极生态系统中日益关注的问题，部分原因是尽管全球减排，但其水平仍保持稳定。野火被认为是影响北极多环芳烃水平和趋势的主要来源之一，但对这种影响的定量调查仍然缺乏。本研究估算了2001 - 2020年全球森林和草原火灾中苯并[ a ]芘（BaP）的排放量，并模拟了不同来源地区野火引起的BaP排放对北极BaP污染的贡献。 我们发现，从2001年到2020年，全球野火对北极年平均BaP浓度的贡献率为29.3%。此外，我们发现野火对二零一一年后北极的BaP浓度有重大贡献，使其由二零一一年的10. 1%增加至二零二零年的83. 9%。 我们的研究结果表明，野火占94.2%和50.8%的BaP水平在亚洲北极地区在北半球夏季和秋季，分别为74.2%和14.5%，在北美北极相同的季节。来源标记法确定，当地野火生物量排放是北极BaP的最大来源，占其浓度的65.7%，其次是北亚（17.8%）和北美北部（13.7%）。我们的研究结果预计，野火将在北极PAH污染中发挥更大的作用，同时不断减少人为排放和未来气候变暖。©2022作者出版社：Elsevier B.V.我代表中国环境科学学会哈 尔 滨 工 业 大 学 、 中 国 环 境 科 学 研 究 院 这 是 一 篇 基 于 CC BY-NC-ND 许 可 证 的 开 放 获 取 文 章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。1. 介绍多环芳烃（Polycyclicaromatic hydrocarbons，PAHs）是一类重要的有机污染物，主要由化石燃料和生物质的不完全燃烧产生，并且普遍存在*通讯作者。甘肃省环境污染预测与控制重点实验室，兰州大学地球与环境科学学院西部环境系统教育部重点实验室，兰州，730000。**通讯作者。电子邮件地址：huangt@lzu.edu.cn（T. Huang），jmma@pku.edu.cn（J. Ma）。[1]这些作者作为共同第一作者对这项工作做出了同样的贡献。在全球环境中[1，2]。多环芳烃由于其广泛存在和对生态安全和人类健康的毒性影响而受到广泛关注[3]。释放到大气中的多环芳烃往往会附着在大气颗粒物上，这使它们能够在大气中停留很长时间，并进行远程传输（LRT）到偏远地区[4，5]。虽然多环芳烃已根据联合国欧洲经济委员会《远距离越境空气污染公约》（CLRTAP）中的《关于持久性有机污染物（POP）的奥胡斯议定书》进行了管制[2]，但它们仍然可以在北极和南极地区等原始偏远地区检测到[6e14]。鉴于其脆弱的生态系统，人们已经做出了广泛的努力来减轻北极的环境污染和温室气体（GHG）https://doi.org/10.1016/j.ese.2022.1002322666-4984/©2022作者。由Elsevier B.V.代表中国环境科学学会、哈尔滨工业大学、中国环境科学研究院出版。这是一篇基于CC BY-NC-ND许可证的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。目录可在ScienceDirect环境科学与生态技术期刊主页：www.journals.elsevier.com/environmental-science-and-www.example.comS. 宋湾，澳-地Chen，T.Huang等人环境科学与生态技术14（2023）1002322X×排放因此，北极环境中的大多数遗留持久性有机污染物在过去几十年中已经减少[2、8、15、16]。然而，尽管PAH全球排放量减少，但北极的PAH浓度显示出意外的增加趋势[2，17]。研究报告称，北极鱼类和贻贝中的PAH水平在过去25年中增加了30倍[18]。最近的研究表明，野火和全球气候变暖在北极空气污染上升中起着至关重要的作用[19e21]，以至于野火被认为是空气污染物的主要大陆来源[20，22，23]。Wu等人[23]估计，2014年森林火灾排放的苯并[a]芘（BaP）约为2200吨，占全球BaP总排放量的50%。同样，Yu等人[2]发现，2001年至2005年和2015年，在北极高纬度的阿勒特站，菲、苯并[a]芘和芘的空气浓度升高，这与此期间加拿大、阿拉斯加和格陵兰岛北部森林频繁的夏季森林火灾事件相吻合，这表明野火可能在抵消全球人为排放减少导致的北极多环芳烃下降趋势方面发挥了重要作用。伴随野火的高温也会促进污染物从荒地和土壤中的再蒸发[22，24，25]。虽然进行了广泛的调查，尽管使用不同的大气传输模型探索北极和全球排放源之间空气污染的源-受体关系[26e 32]，但仍然存在知识差距。最重要的知识差距是缺乏可靠的野火多环芳烃排放量，以及对野火排放对北极多环芳烃污染的全球来源的贡献的定量评估，特别是在最近几年，北极及其周边地区经历了快速增长和严重的森林火灾，释放了大量的温室气体和空气有毒物质[33]。这些差距使人们难以理解北极圈内的野火和偏远来源对北极PAH污染的干扰程度。Wang等人。[34]采用了一种基于反向气团轨迹计算追踪北极多环芳烃的来源，他们的结果显示，东亚（包括俄罗斯远东地区），欧洲（包括俄罗斯欧洲部分）和北美的来源分别占位于加拿大北极高同样，Friedman和Selin [35]估计，2004年，北极地区三种代表PAH（菲、芘和BaP）大气水平的物质中，80%以上可归因于欧洲和俄罗斯的人为排放。然而，所有这些研究都集中在人为多环芳烃排放对其北极水平的贡献上，而不是野火生物质燃烧的排放以前的野火多环芳烃排放量被严重低估或忽略[36]，例如EDGAR多 环 芳 烃 排 放 清 单 （ 全 球 大 气 研 究 排 放 数 据 库 ，https://edgar.jrc.ec.europa.eu/dataset_pop60），这导致估计野火排放对多环芳烃污染的影响存在不确定性，特别是在北极。最近，Luo等人[20]使用碳储量数据编制了2001年至2014年森林火灾生物质燃烧的PAH排放清单，这已被证明显著改善了PAH排放清单估计，并预测了整个北极的BaP水平。然而，该清单仅考虑了森林火灾生物质燃烧的年平均PAH排放量，而没有考虑季节变化和草原野火排放量。由于森林火灾生物质燃烧释放的PAH在不同季节可能会有数量级的变化，因此年度排放清单可能无法捕捉PAH排放的季节性变化，从而导致预测PAH波动的重大不确定性。北极在本研究中，我们首次使用最近更新的碳储量数据，开发了2001年至2020年森林和草原生物质燃烧源的新的全球每月BaP排放量然后使用全球大气传输模型，即有机氯农药环境传输的Ca- nadian模型（CanMETOP）[37]，量化过去二十年全球野火源对北极地区BaP污染的相对贡献我们还采用了标记方法[27]来跟踪从全球12个野火源区到北极的野火生物质燃烧释放的BaP浓度的远距离大气传输。本研究的主要目的是提供迄今为止最全面和最新的评估，野火引起的多环芳烃从源区到北极的大气传输途径以及源-受体关系的季节和年际特征。这些结果可能有助于填补认识野火对北极多环芳烃污染的重要性方面的知识空白，并激励对最近关于自然排放源对北极温室气体和空气有毒物质影响的国际活动做出最适当的回应，例如UNECE（联合国欧洲经济委员会）远距离越境空气污染公约（CLRTAP）主 持 下 的 HTAP （ 空 气 污 染 半 球 传 输 工 作 组 ，http://htap.org/events/2. 材料和方法2.1. 野火造成的全球BaP排放术语野火通常是指在自然区域（如森林，草原或其他地区）发生的无计划或不必要的火灾[23，38]，这些事件的污染物清单通常具有高度的不确定性。由于数据限制，以前关于野火生物质燃烧产生的PAH排放的研究将所有植被视为一个整体[20，23，36，39]。为了改进和更新野火引起的多环芳烃排放估计，然而，本研究中的野火生物量燃烧被细分为森林和草原火灾。BaP的排放量是使用来自卫星产品的数据估计的，该数据提供了与野火烧毁面积有关的数据和生物质燃烧的测量排放因子。用于估计野火排放的方法遵循Luo等人[ 20]，他定义了nEg;m¼BAi;g;m×FLi;g;m×EFi×CEi（ 1）1/1其中g、m和i分别表示网格位置、月份和植被类型。Eg，m代表野火生物质燃烧产生的BaP排放量，单位为m，g（kg）;BAi ，g ，m是植被i（m2）在g下的燃烧面积，单位为m，根据植被面积（来自中分辨率成像光谱仪（ MODIS ）产品 MCD 12 Q1 ）和燃烧面积（来自MODIS产品MCD 64 CMQ）之间的交点确定（图S1）;FLi，g，m是植被类型i的地上碳储存量（kg m-2），由全球森林资源评估（https://www.fao.org/forest-resources-assessment/en/）和MODIS卫星数据集MOD 17A3 H（https://lpdaac.usgs.gov/product_search/）（图S2）; EF i是植被类型i的排放因子（表S1）; CE i是植被类型i的燃烧效率。这项研究的野火排放清单从2001年延伸到2020年，月时间分辨率和0.25 μ m0.25° C纬度/经度空间分辨率。BaP估算的进一步详情S. 宋湾，澳-地Chen，T.Huang等人环境科学与生态技术14（2023）1002323×××××--野火生物质燃烧的排放可在《支持信息》（SI，文本S1）中找到。本研究中BaP排放量估计值的不确定性通过计算其95%置信区间（CI）进行量化的Ci;jAi;j¼Aj（二）野火的BaP排放量计算为森林和草原的排放量之和，野火排放量的不确定性使用蒙特卡罗模拟进行评估[40e42]。SI文本S1和图中提供了有关不确定度评估的更多信息。 S3.2.2.CanMETOP模型我们使用CanMETOP模拟大气BaP浓度及其对北极的贡献[37]。CanMETOP是一个持久性有机污染物的三维大气迁移模型，并配有基于IV级逸度的多舱模块。我们在水平方向分辨率为1 μ m1度（纬度/经度）和14个垂直水平0，1.5、3.9、10、100、350、700、1200、2000、3000、5000、7000、9000和11000米[43]。来自国家环境预测中心最终业务全球分析数据集（https://rda.ucar.edu/datasets/ds083.2）的六小时客观再分析数据被用来提供气象数据，以得出Can-METOP和包括风，大气压力，温度和降水。该数据集的空间分辨率为11纬度/经度，与CanMETOP网格间距相同的还将六小时数据内插到半小时数据中作为CanMETOP模型积分时间步长。模型的地形数据，如地形高度和表面粗糙度从加拿大气象中心收集了1000米长的卫星图像，空间分辨率为1001米（纬度/经度）。本模拟中使用的BaP的物理化学性质见表S2。从PKU-FUELPAH清单数据库（www.example.com）获得的BaP总排放量，包括本 研 究 产 生 的 野 火 排 放 量 和 涵 盖 6 个部 门 和 69 种燃 料 亚 型http://inventory.pku.edu的人为排放量。 cn/home.html）作为BASE模拟输入CanMETOP模型。然后将野火生物质燃烧产生的BaP排放清单输入CanMETOP模型，以突出野 火 生 物 质 引 起 的BaP污染燃烧.在0.25 × 0.25纬度/经度分辨率下，野火生物质燃烧的BaP排放网格化，0.1升随后，将人为排放的经纬度分辨率分配给CanMETOP模式在1000m经纬度上的分辨率人为BaP排放然而，从PKU-FUEL库存数据库中收集的数据只提供到2014年。因此，假设2015年至2020年的人为排放量与2014年相同，这可能低估了野火排放对BaP的影响，因为2000年后全球人为PAH排放量减少[36]。更详细的模型描述可以在以前的研究中找到[23，43，44]。2.3.源标记法使用标记方法追踪北极生物质燃烧排放物中BaP污染的来源[27]。该方法以前用于量化气溶胶的源-受体关系，而不会干扰排放。与广泛使用的排放灵敏度方法相比，标记方法准确且计算要求较低[27，31，32，45]。由于南半球和北半球之间的气团很少接触[31]，我们只将我们的模型集中在北半球12个地区的野火BaP排放的影响上。 1和表S3）。可以将标记方法[27]定义为其中，Ci，j是源极区域i对受体区j;Ai，j为受体区j中可追溯至源区i的BaP空气浓度;Aj为所有源区第j个受体中的BaP浓度，定义如下：一个j 1/4PA i;j.2.4.模型评估和不确定性将 模 拟 的 BaP 浓 度 与 从 欧 洲 监 测 和 评 估 计 划 （ EMEP ，https://www.emep.int/）、北极监测和评估计划（AMAP，https：//www.example.com）和北极监测和评估计划（AMAP，https：//www.example.com）获得的测量浓度进行了比较。amap.no/）、综合大气沉积网络（IADN，https://iadnviz.iu.edu/about/index.html ） 和 其 他 文 献 （ 补 充 数据），并且在模拟和测量的BaP空气浓度之间观察到显著的正相关性。平均偏倚为0.096 ng m-3，归一化平均偏倚为18.61%，相关系数为0.54（表S4和图S4）。我们还比较了模拟和测量的三个北极监测站（阿勒特、帕拉斯和齐柏林）的苯并（a）芘空气浓度的特定变化（图10）。1）。总体而言，与测量浓度相比，该模型高估了北极的BaP浓度。然而，结果表明，该模型相当好地再现了三个采样点的月时间序列测量浓度（图S4），表明CanMETOP模型的性能优异。模型评估的详细信息可参见SI（文本S2、图S4和表S4）。CanMETOP模型预测的BaP浓度受输入变量（包括BaP排放）的不确定性Fig. 1. 北半球12个选定的地区进行源标记。地图中的颜色代表2001年至2020年野火的BaP年平均排放量。红色三角形代表采样点，其时间序列用于与图S4c中模拟的BaP浓度进行比较。这12个区域是东南亚（SEAs）、南亚（SAs）、东亚（EAs）、中东亚洲（MEAs）、北亚（NAs）、北非（NAf）、南欧（SEu）、北欧（NEu）、热带美洲（TAm）、中北美（MNAm）、北美北部（NNAm）和北极（Arc）。我S. 宋湾，澳-地Chen，T.Huang等人环境科学与生态技术14（2023）1002324清单、物理化学性质、气象条件以及物理和化学过程的模型表示，如沉积、垂直迁移和退化。根据Huang等人[43]，采用一阶误差传播方法计算模拟BaP浓度[ 46 ]的不确定性，结果由置信因子（Cf）表示，置信因子（Cf）跨越95%置信区间。我们估计，从2001年至2020年的1.87 E3.29的因素建模浓度的整体不确定性。模型不确定性分析的更多详细信息见SI文本S2。3. 结果和讨论3.1. 野火排放物从2001年到2020年，全球野火生物质燃烧产生的BaP年平均排放量估计为2817.7吨（95%CI：1020.3 - 5347.3），与Luo等人的数据相当。据估计[20]，2001年至2014年的平均值为2288.0至2976.3吨。在野火排放总量中，森林野火和草原野火分别占88. 1%和11.9%。 图图1和图2a显示了2001年至2020年北卡罗来纳州野火生物质燃烧产生的BaP年平均排放量的空间分布。北卡罗来纳州的BaP野火排放量占全球野火排放总量约30. 8%。大多数野火排放发生在植被覆盖的地区，如撒哈拉以南非洲北部的稀树草原和草原，北美的森林以及欧洲和 亚 洲 高 纬 度 地 区 的 北 方 地 区 ， 那 里 的火 灾 活 动 广 泛 ， 如MCD64CMQ数据集所示。 S1）。森林野火和草地野火引起的BaP排放的空间分布如图2b和c所示，显示出相似的空间模式。从2005年到2009年，2001年至2020年，在图。 3 a. 森林火灾产生的苯并（a）芘排放量由二零零一年的791. 7吨（95% CI：239. 1e1369. 9）上升至二零零三年的峰值1143. 4吨（95% CI：339. 1e 1943. 1），其后下降至二零二零年的795. 7吨（95% CI：229. 1e 1313. 1）的一BC草原火灾BaP排放量经历了类似的增长模式，从74.6（95% CI：43.2e117.6）吨增加到126.2（95% CI：55.7e 152.1）吨从2001年到2003年。2003年后，所有BaP野火排放量都变得相对稳定。值得注意的是，人为BaP排放的持续下降实际上增强了野火生物量BaP排放的重要性[23，36]。例如，2014年野火的BaP排放量比2001年增加了2%。然而，同期人为BaP排放量下降了26.4%。 因此，野火导致的苯并（a）芘排放量占全球总排放量的比例由二零零一年的34. 7%上升至二零一四年的42. 4%。由于全球致力于减少PAH排放，预计野火将对全球PAH排放做出重大贡献，未来几年人为排放量将进一步下降。2001年至2020年北半球BaP野火排放量的月平均变化见图3b。如图所示，生物质野火燃烧导致的北半球BaP排放全年发生，冬季（12月，1月和2月）的季节排放量最高，占全年总量的64.4%，其次是春季（15.5%，3月，4月和5月），秋季（14%，9月，10月和11月）和夏季（6.1%，6月，7月和8月）。 如图 S5，北非（包括撒哈拉以南非洲）野火的BaP排放量占NH野火总排放量的主导地位，其中BaP排放量比其他地区高1 e2个数量级（比较排放量的左Y轴）。研究人员已经证明，仅非洲（主要是撒哈拉以南非洲）森林火灾的BaP排放量就占全球人为BaP排放总量的48%[23]。在撒哈拉以南非洲、南亚和东南亚主要发生在北半球的冬季和春季（图S5），而不是夏季。这些地区夏季的季风和雨季BaP排放量（千克网格-1）10−810 103图2. 2001年至2020年期间，北卡罗来纳州的BaP年平均排放量为总野火（森林野火）（a）、仅森林野火（b）和仅草地野火（c）。图三. a. 2001年至2020年北卡罗来纳州野火生物质燃烧产生的大气BaP排放。b，2001年至2020年北卡罗来纳州平均每月BaP野火排放量。误差条表示从一阶误差传播得出的95%置信区间。S. 宋湾，澳-地Chen，T.Huang等人环境科学与生态技术14（2023）1002325防止野火的发生。根据MCD 64 CMQ数据（https://lpdaac.usgs.gov/products/mcd 64 a1v006/），北卡罗来纳州最活跃的火灾发生在热带地区，占2001年至2020年燃烧总面积的78%。此外，森林火灾决定了生物质燃烧引起的北半球BaP排放的总体时间趋势和变化。这是因为森林每单位燃烧面积的燃料负荷较高（图S2），并且比草释放更多的BaP到大气中（表S1）。草原火灾仅占BaP野火排放的一小部分，每年相对稳定。我们研究的BaP排放从野火生物量在12个地区燃烧。如图4所示，从2001年到2020年，几乎所有12个地区的总体年度变化都与野火烧毁面积的年度变化一致（图S6）。作为最大的排放区域，NAf（表S3）对NH中BaP排放的贡献约为70%，但该区域的排放量从2001年到2020年有所下降（图4）。我们还发现，2001年至2020年，年平均野火燃烧面积与时间的线性回归关系的负斜率（趋势）较大（图S6），表明2001年至2020年，NH野火生物质燃烧的BaP排放量减少（图3a）。北半球大部分地区BaP野火排放存在较强的年际波动，但没有统计学意义的趋势。例如，在2001年至2020年期间，在热带潮湿森林地区，如TAm，SEA和SA，以及在北方森林密度高的地区，如NAs，NNAm和NEu，野火的BaP排放量经常出现大幅飙升。可燃植被的类型和数量、气候条件以及人类活动和生产的强度因地区而异，导致BaP排放量的逐年变化[47，48]。在热带和热带以外地区，人为影响被认为是确定火灾排放的关键因素，因为它们可能通过放牧、砍伐森林、改变点火模式以及灭火。在其他研究中也发现了NAF中野火排放的相同下降趋势[49，50]。Wu等人[50]认为，非洲燃烧面积的减少可能与高资本农业的扩张有关我们还观察到，TAm中的BaP野火排放量从2001年到2003年增加，从2003年到2012年减少。从2012年开始，野火排放量在2020年再次增加。在21世纪的前20年，北极的野火严重程度显著增加[51，52]。 从2001年到2010年以及从2011年到2020年，燃烧面积增加了约3倍，相当于野火排放的BaP增加了一倍。野火引起的BaP排放量的增加也与自21世纪以来西伯利亚针叶林和阿拉斯加和加拿大苔原的野火模式增加一致[51，53]。2006年野火生物质燃烧的BaP月平均排放量2001年至2020年平均的北半球12个地区如图所示。 S5. 野火生物质燃烧的BaP排放量每月波动，在SEu，北极，NNAm，MEA和NAs地区的温暖季节（6月和8月）发生变化的频率很高，而在NEu，TAm，NAf，SA，SEA和EA的干燥月份（1月和4月）。此外，由于该地区草原覆盖率较高，草原野火比森林野火对中东亚洲BaP排放的贡献更大。3.2.来自野火排放的为了量化全球野火排放对北极BaP污染的贡献，我们模拟了2001年至2020年北极所有排放源和野火源的BaP空气浓度。所有来源的环境BaP空气浓度模拟见SI（文本S3和图S7）。图S8a显示了2001年至2020年北极地区每年平均每日BaP空气浓度的模型，该浓度来自野火排放。年平均日BaP浓度见图4。2001年至2020年12个地区野火生物质燃烧的BaP年排放量。误差条表示从一阶误差传播得出的95%置信区间。S. 宋湾，澳-地Chen，T.Huang等人环境科学与生态技术14（2023）1002326北极捐款比例（%）捐款比例（%）þ捐款比例（%）××þ2001至2020各地北极不等从10- 6(95% CI：4.710-7e 2.110- 6）pg m-3至161.8（95% CI：76.3e 343.1）pgm-3，平均浓度为0.9（95% CI：0.4 e 1.9）pg m-3，相当于使用北极地区所有排放源（人为野火）预测的BaP年平均空气浓度2.9（95%CI：1.2 e 6.8）pg m-3的约三分之一（图2）。 S7）。较高的BaP空气浓度出现在阿拉斯加、加拿大北部和西伯利亚。我们将北纬66.5度、西经30度和东经50度以北的地区划分为欧洲北极地区，东经50度至180度的地区划分为亚洲北极地区（包括俄罗斯东部），东经180度至西经30度的地区划分为与北美北极一样。我们的研究结果表明，亚洲北极地区遭受最严重的BaP污染，平均浓度为1.7（95% CI：0.8e 3.6）pg m-3，其次是北美北极（0.6，95% CI：0.3e 1.3 pg m-3）和欧洲北极（0.01，95% CI：0.005e0.02 pg m-3）。我们进一步研究了2001年至2020年北极地区野火排放的BaP浓度的时间变化（图1）。 S8b）。结果显示，从2001年起，北极地区的BaP空气浓度波动较大，但在2016年后迅速增加来自野火排放的BaP十年平均浓度几乎从2001e 2010年（0.6，95% CI：0.3e 1.3 pg m-3）到2011e 2020年（1.0，95% CI：0.5e 2.1 pg m-3）翻了一番。然而，这个BaP浓度的增加在地理上并不均匀。BaP浓度的最大增幅出现在亚洲北极地区（图S8c），但2011年至 2020年期间，北美北极地区的浓度实际上有所下降（图S8d）。欧洲北极地区的BaP年度浓度最高值发生在2018年（图1）。 S8e）。然而，这一峰值浓度值并没有显著干扰整个北极地区的BaP平均浓度，因为与其他北极地区相比，欧洲北极地区的浓度要低得多。部分原因是北极的变暖速度比世界其他地区快得多[54e56]，近几十年来北极野火发生得更频繁[51]，导致BaP排放量（图4）和空气浓度（图S8b）显著升高，特别是2016年后与极端气温相关的BaP年度浓度增加[51，52]。特别是，2020年的BaP年均空气浓度比2010年高1.3e57.9倍，前几年，伴随着有史以来最高的气温记录[57，58]。此外，2001年至 2020 年 空 气 中 苯 并 （ a ） 芘 浓 度 最 高 的 时 间 为 夏 季（ 2.3 ，95%CI：1.1 e 4.8 pg m-3），其次是秋季（0.6，95% CI：0.3 e 1.2 pg m-3）、春季（0.4，95% CI：0.2 e 0.7 pg m-3）和冬季（0.2，95% CI：0.1 e0.3 pg m-3）（图11和12）。S9和S10）。3.3.标记北极BaP污染的野火排放源图5 a描述了2001年至2020年北极地区所有排放（人为自然）源的北极地区野火源排放对BaP年度空气浓度的贡献。最显著的贡献出现在阿拉斯加、西伯利亚和加拿大的育空地区和西北地区，野火对BaP浓度的贡献接近90%。总体而言，估计野火排放对北极所有来源的 BaP 浓 度 贡 献 了 约 29.3% ， 亚 洲 北 极 占 56.6% ， 美 洲 北 极 占37.7%，欧洲北极占0.4%。图5be e显示了2001年至2020年泛北极地区所有来源的天然野火排放对年平均BaP空气浓度的相对贡献。由于野火排放的年际变化显著，源对BaP空气浓度的贡献显著波动结果表明，野火排放对北极地区所有源产生的BaP浓度的贡献呈上升趋势，从2001年的24.6%上升到2005年的33.9%从2006年到2012年，野火排放的贡献低于20%，但2012年后发生了重大变化。2020年，野火排放贡献率迅速上升至83. 9%，年增长率为8. 5%。与此相反，在三个子区域的贡献表现出相当大的年际变化。我们还研究了供款从野火排放到北极BaP空气浓度（图S11），发现野火排放对北极BaP 水 平 的 最 大 贡 献 发 生 在 夏 季 （ 68.0% ） ， 其 次 是 秋 季（12.7%），春季（5.3%）和冬季a b10080C1008060 6040 4020 2002001D1002006201120162020e0200162006201120162020804600.00.1 10 904020020012006 201120162020202001 2006 201120162020图5. 野火排放对BaP空气浓度的部分贡献。a，2001年至2020年北极地区野火排放对BaP平均空气浓度的贡献率（%）bee，2001年至2020年北极（b）、亚洲北极（c）、北美北极（d）和欧洲北极（e）野火排放对BaP浓度贡献的年度变化。贡献率定义为（C野火/C基）× 100，其中C野火和C基是由CanMETOP模型模拟的BaP空气浓度，受野火和BaP总排放量的影响。北美北极地区亚洲北极欧洲北极捐款比例（%）亚洲北极北美北极地区欧洲北极捐款比例（%）S. 宋湾，澳-地Chen，T.Huang等人环境科学与生态技术14（2023）1002327（1.6%）。冬季野火排放对BaP空气污染的贡献较弱，这可能是由于高纬度地区（北方森林）的森林和草地火灾活动较少，而北极地区野火排放对夏季和秋季BaP污染的贡献明显较高，这与靠近泛北极地区的北方森林暖季燃烧频率较高有关。这两个季节的野火分别占亚洲北极地区BaP浓度的94.2%和50.8%，以及北美北极地区的74.2%和14.5%。总体而言，我们的研究结果表明，北极地区由野火排放引起的BaP污染的年际和月度变化明显高于人为排放，特别是在野火频率明显较高的时期。 如图 5、我们更新的北极地区野火BaP排放清单和模拟的北极地区BaP浓度准确捕捉到了2019年和2020年春季和夏季北极地区发生的前所未有的野火数量，其特征是排放和空气浓度显著上升。由于到重要的贡献的野火关于BaP为了解北极地区的BaP污染情况，我们利用源标记技术进一步探讨了特定源区发生的野火（图S12 a和表S3图S12显示了2001年至2020年北极地区的BaP空气浓度，该浓度来自不同来源区域的野火生物质燃烧引起的排放。结果表明，2001-2020年，泛北极地区野火排放对整个北极和不同北极地区（亚洲北极、北美北极和欧洲北极）BaP浓度的贡献率分别为38.2%和70.1%。NAs，NNAm和NEu中的非本地野火排放源（图）。 S12a和表S3）分别占亚洲北极地区空气中苯并（a）芘的28.5%、0.1%和0.3%，占北美北极地区空气中苯并（a）芘的4.1%、35.3%和0.2%，占欧洲北极地区空气中苯并（a）芘的3.6%、4.5%和44.3%。图6还显示了各源区野火生物量燃烧产生的苯并（a）芘浓度的空间分布。本地北极野火排放物局限于高纬度地区，因此对BaP空气浓度的贡献最大，特别是在加拿大北部和俄罗斯北极地区的源头附近。来自NAs和NNAm源的空气BaP很容易通过来自西伯利亚和格陵兰的向极气流输送到现行东南亚南亚东亚中东亚洲亚洲北部北非南欧北欧热带美洲北美洲中部北美洲北部北极BaP浓度（pg m−3）10−610−1102图第六章2 0 0 1 年至2020年，模拟的北极地区BaP年均日空气浓度的空间分布平均值取决于12个区域中每个区域的BaP野火生物质燃烧排放。S. 宋湾，澳-地Chen，T.Huang等人环境科学与生态技术14（2023）1002328图第七章 2001年至2020年，整个北极（a）、亚洲北极（b）、北美北极（c）和欧洲北极（d）12个地区野火生物质燃烧的月平均BaP浓度误差条表示从一阶误差传播得出的95%置信区间北半球自由对流层的西风急流也为来自NNAm、SEu、MEAs和EA的野火排放提供了途径，使空气中的BaP进入北极[59e 61]。相比之下，虽然NAf是最大的野火BaP排放源，但该源区远离北极，对极地地区空气中BaP的贡献非常小，如果不是可以忽略不计的我们还检查了NH区域野火排放对北极BaP空气浓度的月度贡献（图7），发现北极与非本地野火排放源相关的空气BaP污染主要发生在夏季（6月，7月和8月）。特别是，两个主要的非本地来源区域，NAs和NNAm的野生火源在夏季分别占整个北极地区空气中BaP的17.4%和14.9%，亚洲北极地区为30.1%和0.1%，北美北极地区为4.5%和35.4%。4. 结论在这项研究中，我们开发了一个独特和最全面的全球BaP野火排放清单，其中考虑了森林和草地火灾。将该清单应用于一个大气传输模式（CanMETOP），系统定量地评估了2001 - 2020年全球野火排放对北极BaP污染的影响。模拟结果表明，2001年至2022年，北极地区的野火排放量分别占北极地区BaP年平均浓度的29.3%。我们的研究结果亦显示，过去十年，野火排放在北极地区的苯并（a）芘污染中扮演越来越重要的角色，导致野火排放对极地地区空气中苯并（a）芘的贡献源的接近性也发挥了至关重要的作用，在野生火灾排放衍生的空气中苯并[a]芘在北极然而，这些附近的来源，如NAs 和NNAm，也贡献了约28.5%的BaP浓度在亚洲北极和35.4%在北美北极。我们进一步表明，BaP全球野火排放清单和建模结果成功地捕捉到了与2019年和2020年北极及其附近地区发生的前所未有的野火相关的BaP浓度迅速增加[62]。北极预计将继续变暖[63，64]，我们预计极地和高纬度地区的野火事件会增加，因为这些地区的变暖速度比低纬度地区更快。因此，野火排放可能会增加整个北极地区有毒化学品的污染水平，而在全球减缓温室气体排放和改善空气质量的努力下，人为排放量也会下降。有鉴于此，我们的研究有助于填补知识空白，了解北极空气污染物的源受体关系及其与气候变化的关系。研究结果还为政策制定者和利益相关者提供了参考，以指导野火引起的温室气体和有毒气体排放的战略和应对措施，这些排放将在未来超过北极的人为排放。CRediT作者贡献声明Shijie Song：方法学、形式分析、调查、写作、审查和编辑;BoqiChen：方法学、形式分析、调查、写作、审查和编辑;Tao Huang：概 念 化 、 方 法 学 、 调 查 、 监 督 、 写 作 、 审 查 、 编 辑 和 资 金 获取;Shuxin Ma：方法学、数据策展、验证;Luqian Liu：数据策展、验证和软件;Jinmu Luo：调查和数据策展;Huizhong Shen：调查和数据策展;JiaxinS. 宋湾，澳-地Chen，T.Huang等人环境科学与生态技术14（2023）1002329-Wang：数据策展和验证;Liang Guo：验证和软件;Min Wu：验证;Xiaoxuan Mao：数据策展;Yuan Zhao：软件;Hong Gao：监督和资金获取;Jianmin Ma：概念化，方法论，调查，监督，写作，审查，编辑和资金获取。申报相竞利益作者声明，他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系，可能会影响本文报告的工作。致谢我们认可北京大学提供的全球人为BaP排放网格数据的免费使用 。 本 研 究 得 到 了 国 家 自 然 科 学 基 金 41877507 、 41977357 和42177351的资助。附录A. 补充数据本文的补充数据可以在https://doi.org/10.1016/j.ese.2022.100232上找到。引用[1] C.L. Friedman，Y.X.Zhang，N.E.Selin，气候变化和排放对大气中PAH向北极输送的影响Sci. 48（1）（2014）429e 437，https://doi.org/10.1021/es403098w。[2] Y. Yu，中国茶条A. Katsoyiannis，N.P. Bohlin，E. Brorstro€m-Lunde'n，J.M. 马，Y。赵，中义吴，W.Tych，D.Mindham，E.Sverko，E.巴雷西湾德瑞豪特-克拉克P. Fellin，H. Hung，多环芳烃在北极空气中没有下降，尽管全球减排，环境。Sci.Technol. 53（2019）2375e 2382，https://doi.org/10.1021/acs.est.8b05353。[3] B.艾希纳湾Bussian，P. Lehnik-Habrink，S. Hein，《环境中持久性有机污染物的水平和空间分布：德国森林土壤的案例研究》，《环境》。Sci. 47（22）（2013）12703e 12714，https://doi.org/10.1021/es4019833。[4] 华盛顿特区Muir，E. Galarneau，《加利福尼亚环境中的多环芳族化合物：与全球 变 化 的 联 系 》 ， 环 境 。 污 染 。
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