软件X 15：实空间计算方法

软件X 15（2021）100709原始软件出版物AB-INITIO实空间计算徐奇门a，沙玛a，本杰明·科默a，黄华b，周文亮b，放大图片作者：Andrew J. Medforda，John E.帕斯克c，苏里亚纳拉亚纳a，美国佐治亚理工学院工程学院，亚特兰大，GA 30332b计算学院，佐治亚理工学院，亚特兰大，GA 30332，美国c物理部，劳伦斯利弗莫尔国家实验室，利弗莫尔，CA 94550，美国ar t i cl e i nf o文章历史记录：接收20可以2020收到修订版2020年12月29日接受2021年保留字：Kohn-sham密度泛函理论实空间微差a b st ra ct我们提出了一个新的模拟包从头计算的真实空间计算。ESTA可以执行Kohn-Sham它易于安装/使用，与最先进的平面波代码相比具有很强的竞争力，在少量处理器上表现出相当的性能，并随着处理器数量的增加而增加优势。值得注意的是，对于在大规模并行计算机上具有O（100-版权所有2021作者。由爱思唯尔公司出版这是CC BY-NC-ND下的开放获取文章许可证（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。代码元数据当前代码版本v1.0.0用于此代码版本的代码/存储库的永久链接https://github.com/ElsevierSoftwareX/SOFTX_2020_221Code Ocean compute capsuleGNU通用公共许可证GNU General Public Licensev3.0使用git的代码版本控制系统使用的软件代码语言、工具和服务C、MPI、BLAS、LAPACK、ScaLAPACK（可选）、MKL（可选）编译 要求， 操作 环境依赖性操作系统：Unix、Linux或MacOS如果可用，链接到开发人员文档/手册https://github.com/SPARC-X/SPARC/tree/master/doc问题支持电子邮件phanish. gmail.com1. 动机和意义在过去的几十年中，基于Kohn-Sham密度泛函理论（DFT）[ 1，2 ]的量子力学计算该方法的广泛使用可以归因于其通用性，简单性和相对于其他从头算方法的高精度成本比[3，4]。然而，虽然比基于波函数的方法便宜，但Kohn-Sham方程的解仍然是一项艰巨的任务。特别是，计算成本与原子数量成立方比例，严重限制了可访问的物理系统的范围，*通讯作者。电子邮件地址：phanish. ce.gatech.edu（P. Suryanarayana）。https://doi.org/10.1016/j.softx.2021.100709这样的第一原则调查。这些限制在量子分子动力学（QMD）模拟中变得更加严重，其中电子基态的方程可能被求解数万或数十万次，以达到与感兴趣的现象相关的时间尺度[3]。平面波赝势方法[5]是解决Kohn-Sham问题[ 6 - 13 ]的最广泛使用的技术之一基本的傅立叶基是完整的，正交的，独立的原子位置，对角化的拉普拉斯算子，并提供光谱收敛光滑prob- lems。因此，平面波方法是准确的，使用简单，因为它依赖于单个收敛参数，具有可忽略的蛋盒效应[14，15]，并且通过使用良好优化的快速傅立叶变换（FFT）和有效的预处理方案，在中等计算资源上是高效的。然而，傅立叶基限制了该方法的周期性边界条件，从而有限系统，如集群和2352-7110/©2021作者。由爱思唯尔公司出版。这是一篇开放获取的文章，使用CC BY-NC-ND许可证（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表SoftwareX期刊主页：www.elsevier.com/locate/softxQimen Xu，Abhiraj Sharma，Benjamin Comer etal.软件X 15（2021）1007092nNSnEFFSH≡ −2 ∇ +Veffρ ，ρ;RH卢恩=λn<$n，∑nn分子以及诸如表面和纳米线的半无限系统需要引入具有大真空区域的人工周期性。这一限制也需要其中上标σ表示自旋，即，自旋向上或自旋向下，σ是哈密顿量，Vσ是能量为λσ的正交轨道，Vσ是有效势，Nσ是数neffs在处理带电系统时引入非物理的中和背景密度，以避免库仑发散。此外，傅立叶基的全局性质阻碍了并行计算平台上的可扩展性，并使线性缩放方法的开发复杂化[16平面波方法的局限性促使人们开发了一些替代解决方案策略，这些策略采用了系统的可改进的局部表示法[19其中，也许最成熟和广泛使用的日期是有限差分方法[40，41]，其中计算局部性最大化通过离散所有数量的inter-measured。在独立于原子位置的均匀实空间网格上。1因此，收敛由单个参数控制，周期性边界条件和Dirichlet边界条件都是自然适应，从而使有限，半无限，散装和带电系统的有效和准确的治疗。此外，实空间方法适用于线性缩放方法的开发，并且由于该方法 的简单性、 局部性和免 于通信密集型变 换（例如FFT），可以有效地利用大规模并行计算资源随着这些和其他进步，实空间方法已被应用于包含数千个原子的系统，并且与有限[46]和扩展[36]系统的应用中建立的平面波代码相比，已证明大大减少了解决方案的时间然而，尽管实空间方法具有显著的优点，但在过去二十年的大部分时间里，平面波方法仍然是实践中的这在很大程度上是由于易于使用、广泛的功能集、已建立的准确性/鲁棒性以及相关代码的直接然而，也许最重要的是，平面波代码通常使用适度的计算资源产生更短的求解时间，因为研究人员在实践中最广泛使用[36，46]。此外，即使使用更大规模的机器，实空间代码也并不总是产生更短的求解时间，这进一步阻碍了在实践中的广泛采用。在这项工作中，我们提出了一个开源的软件包，准确，高效，可扩展的解决方案的Kohn-Sham该软件包是直接-ward安装/使用和高度竞争的国家的最先进的平面波代码，表现出相当的性能在少数处理器和数量级的优势，随着处理器数量的增加。2. 软件描述电子基态的有限温度Kohn-Sham方程[ 1，2，47 ]的精确和有效解是量子力学的中心焦点状态，R表示原子位置的集合此外，本发明还提供了一种方法，ρσ表示自旋分辨电子密度：σρ σ （ x ） =gσ|σ （ x ） | 二 、σ∈ {α ， β} ，x∈R3 ，（ 2）n=1其中gσ是轨道占据，通常由费米-狄拉克分布给出。在上述方程的实施方式中，一旦已经识别出合适的基本域/晶胞，则分别在沿着系统有限或扩展的方向的轨道上规定零狄利克雷或布洛赫周期边界条件。2.1. 软件构架Einstein采用赝势近似[5]来简化整个元素周期表的Kohn-Sham方程的有效解。此外，它采用了静电学的局部实空间公式[48，49]，其中静电势在这个框架中，Perper-forms的一个统一的实空间离散的方程，使用高阶中心有限差分近似的差分算子和梯形规则的积分算子。实际的代码是用C语言编写的，并通过消息传递接口（MPI）实现parallelism [50]。执行Kohn-Sham DFT计算的基本框架概述如图所示。1.一、它可以执行单点计算、结构松弛（原子和/或细胞）和QMD模拟。对于单点计算，电子基态是针对固定的离子位置和单元尺寸确定的，而对于结构弛豫，位置和/或单元尺寸是变化的，以使用Hellmann-Feynman原子力[ 36，46 ]和/或应力张量[ 51 ]来最小化对于QMD，离子的位置，速度和加速度是通过积分运动方程，有或没有恒温器，使用原子力来演化的。在所有情况下，计算可以是自旋极化或非极化的，有各种选择的本地和半本地每个计算都需要两个输入文件：.inpt文件，其包含将在计算中使用的选项和参数，包括交换相关泛函的选择请注意，为了能够详细控制仿真，可以指定大量参数和选项，如（σ12σ [αβ]）σσσ附带的用户指南。然而，凭借精心挑选的（一默认情况下，在实践中通常需要指定相对较少的参数。还请注意，由于所有文件都是简单的，人类-n=1，2，. . .，Nσ，σ∈ {α，β}，1非均匀自适应网格[42]有可能显著减少自由度的数量。然而，它们引入了额外的参数来调整，额外的计算来影响转换，原子位置依赖性和相关的Pulay力，并使并行计算中的负载平衡复杂化。可读的文本，一系列的模拟很容易脚本。一个Python包含生成输入文件和提交模拟的帮助函数的软件包也可用。在DFT模拟过程中遇到的每一种原子构型都需要解决电子基态的Kohn-Sham问题。在ESTA中，这是使用自洽场（SCF）方法[5]来实现的，该方法表示固定点Qimen Xu，Abhiraj Sharma，Benjamin Comer etal.软件X 15（2021）1007093图1.一、用于执行Kohn-ShamDFT计算的DFT框架概述。 笛卡尔拓扑是通过将三维处理器网格嵌入到MPI_COMM_WORLD通信器中形成的。 本征解算器拓扑是较小的笛卡尔拓扑的集合，通过以下方式创建：首先将MPI_COMM_WORLD通信器拆分为多个自旋组，然后将每个自旋组拆分为多个布里渊区积分组，然后将每个布里渊区积分组拆分为多个频带组，最后将每个频带组嵌入笛卡尔拓扑。相对于电子密度或电势的迭代。对于模拟中的第一次SCF迭代，使用孤立原子电子密度的叠加作为初始猜测，而对于遇到的每个后续原子配置，采用基于先前配置的解决方案的外推[52]。使用带有实空间预条件子[55]的周期Pulay混合格式[54]的重新启动变体[53的情况下在自旋极化计算中，混合是在两个分量上同时进行的，即，在包含自旋向上和自旋向下的密度/势分量的原始长度的两倍的矢量上。在每次SCF迭代中，PSNR执行部分对角化（即，特征值和特征向量近似计算）的线性特征值问题，使用Chebyshev滤波子空间迭代（CheFSI）[56，57]，具有多个Chebyshev滤波Qimen Xu，Abhiraj Sharma，Benjamin Comer etal.软件X 15（2021）1007094图二、 示例演示了 XM L 的主要功能。在模拟的第一次迭代中执行的步骤[58]。哈密顿矩阵/向量乘积以无矩阵方式执行，使用拉普拉斯算子的有限差分模板和非局部赝势算子的外积性质。在这样做的时候，零狄利克雷或布洛赫周期边界条件规定的轨道沿方向，系统是有限的或扩展，分别。在计算有效电势时，使用交替安德森-理查森（AAR）方法[ 59，60 ]解决静电电势的泊松问题在这样做时，Dirichlet或周期性边界条件是规定的静电势沿方向，其中该系统是有限的或扩展，分别。特别是，狄利克雷值是使用孤立系统的多极展开和表面和纳米线的偶极校正来确定的[61，62]。在ESTA中，与整个DFT模拟有关的信息被写入.out文件，包括SCF迭代的进展、电子基态能量、最大原子力、最大应力和各种计时。根据计算的类型，也可以写入.static、.geopt或.aimd文件的.static文件包含关于单点计算的信息，包括原子位置，电子基态能量，Qimen Xu，Abhiraj Sharma，Benjamin Comer etal.软件X 15（2021）1007095×图3.第三章。 示例演示了 双列直插式的性能。力和应力张量。geopt文件包含有关结构弛豫的信息，包括（i）原子位置、电子基态能量和力（原子弛豫），以及(ii)细胞信息和应力张量（细胞松弛）。.aimd文件包含有关QMD模拟的信息，包括原子位置、力和速度。为了从先前停止的模拟无缝地继续，编写.restart文件用于结构松弛和QMD计算。如果指定了，则CPU还包含特征值和占用的.eigen文件和包含电荷密度的.dens文件2.2. 软件功能目前版本的DFT能够在静态和动态设置下基于Kohn-Sham具体而言，它可以对给定的原子构型进行单点计算，相对于原子位置和/或单元尺寸的结构弛豫[63可用的所采用的伪概率类型是优化的范数守恒范德比尔特（ONCV）[75]和在模拟的过程中，除了电子密度和自由能之外，ESTA还可以计算原子力、压力和扩展系统的应力张量。来自这种DFT计算的输出可用于计算许多性质，包括晶格常数、内聚能、极化、弹性模量、态密度、电子能带结构、对分布函数、状态方程、剪切粘度、缺陷能、表面能、吸收能、平衡键长、3. 说明性实例现在，我们将通过物理应用的典型具体地说，我们考虑了（i）973 K下Al88Si12合金液态的200原子NVT QMD模拟，用LDA和Γ点进行布里渊区积分;（ii）模拟NH3吸附质在一个（110）TiO2表面GGA和4 4网格布里渊区积分;（iii）对于直径为3 nm的102个原子的MoS2纳米管，利用GGA和10个点的布里渊区积分进行结构胞弛豫;（iv）利用GGA和自旋极化对55个原子的二十面体Co纳米颗粒进行单点计算;以及（v）74系统测试套件的单点计算，该测试套件包含诸如簇和分子的隔离系统以及诸如晶体、表面和纳米线的扩展系统，范围从2到204个原子，环绕的48种不同的化学元素和自旋极化以及非极化计算。我们采用我们将结果呈现在图中。2[78]（使用VESTA [79]进行说 明 ） ， 并 将 其 与 已 建 立 的 平 面 波 代 码 Quantum Espresso（QE）[9]和ABINIT [8]以及文献[80，81]的结果进行比较。很明显，有很好的协议之间，建立平面波代码，与错误的实质Qimen Xu，Abhiraj Sharma，Benjamin Comer etal.软件X 15（2021）1007096OO比典型应用中所需的要小。请注意，在QMD模拟中，ESTA证明了极好的能量守恒，漂移可以忽略不计，与以前的结果[36]一致，进一步验证了计算的原子力的准确性。事实上，随着离散化在时间上被细化，结果的准确性/质量进一步提高。总体而言，这些示例展示了对于广泛的系统组成、配置和维度，ESTA获得高度准确的结果的能力。4. 影响Kohn–Sham DFT simulations occupy a large fraction of high-performance computing resources around the world every day[ 这些计算中的大多数都是使用已建立的平面波代码[6因此，任何新的实现，能够considerably优于这些国家的最先进的DFT代码，从而使从头开始研究更大的长度和时间尺度比以前可访问的，具有所需的精度，站在有重大和直接的影响。这对于像Linux这样的代码来说尤其如此，它是开源的，具有最小的依赖性，因此可以很容易地安装在世界各地的大小计算机因 此 ， 我 们 将 DFT 的 准 确 性 和 效 率 与 Quantum Espresso（QE）[9]进行了比较，QE是一种已建立的最先进的平面波DFT代码。我们在两个代码中使用相同的赝势[75，77]和研究的结果和计算参数，包含了广泛的系统尺寸，如图所示。3.第三章。[78]很明显，在少量处理器上，EVM表现出与QE相当的性能，并且随着处理器数量的增加，其优势越来越大。特别是，对于在大规模并行计算机上具有（100-500）个原子的系统，量子力学将求解时间降低到几秒此外，对于包含超过1000个原子的最大系统，Al1372的每个QMD步骤的壁时间仅超过20秒，仅在312个核心上实现。对于这样的系统和更大的系统，并行计算有效地扩展到数千个处理器和更多处理器的能力目前受到在每个SCF迭代中执行的子空间对角化步骤的限制，由于其立方缩放和有限的并行可扩展性，随着系统大小的增长，该子空间对角化步骤占用了更大比例的壁时间。展望未来，我们计划首先在FPGA中实现结构自适应的特征求解 器 ， 以 推 回 FPGA 缩 放 瓶 颈 ， 然 后 是 离 散 不 连 续 基 投 影（DDBP）方法[26]，以使FPGA能够强大地缩放到更大数量的处理器，进一步缩短求解时间。DDBP方法还将使用混合泛函和线性标度谱求积（SQ）方法[45，84]进行有效的DFT计算为了能够有效地使用百亿亿次计算平台，将完成一个并行引擎的并行计算，使高效的此外，还将探索机器学习方法，以进一步提高效率。随着这些发展，我们计划实施循环和螺旋结构适应的DFT公式，允许高效研究相关的机械变形以及具有这种对称性的系统[85-事实上，这些开发中的许多将通过使用M-ARC代码[90]来加速-与SPARC相同的结构，算法，输入和输出-用于快速原型制作。目前，多个研究小组正在使用它及其变体。展望未来，用户群预计将增长，考虑到当前的开源分布，安装和使用的简单性，高精度，以及达到比当前最先进的平面波代码更大的长度和时间尺度的能力。因此，影响既广泛又重大。5. 结论现在已经成为一个成熟的代码执行实空间目前，它可以执行赝势自旋极化和非极化模拟孤立的系统，如分子和集群，以及扩展的系统，如晶体，表面和纳米线，在静态和动态设置。该方法不仅精度高，而且在计算资源有限的情况下，与现有的最先进的平面波编码相比具有特别是，它可以有效地扩展到数千个处理器，使由（100-500）个原子组成的中等大小的系统的求解时间鉴于其卓越的可扩展性，并能够纳入有吸引力的功能，如线性缩放方法和各种边界条件，可扩展性有可能使许多新的和令人兴奋的应用在科学和工程，以前是遥不可及的。竞合利益作者声明，他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系，可能会影响本文报告的工作致谢这项工作得到了美国能源部科学办公室资助的DE-SC 0019410基金的支持。这项工作部分是在美国能源部的赞助下由劳伦斯利弗莫尔国家实验室根据合同DE-AC 52 - 07 NA 27344进行的。感谢LLNL高级仿真计算/物理工程模型计划的支持。这项研究部分得到了GT PACE提供的研究网络基础设施资源和服务的支持，包括Hive集群（美国国家科学基金会批准号MRI-1828187）。Quartz超级计算机上的时间由LLNL的计算大挑战计划提供我们感谢Donald Hamann使用并协助开发ONCVPSP代码。引用[1]Kohn W，Sham LJ.包含交换和关联效应的自洽方程。物理学修订版1965;140（4A）：A1133-8。[2]放大图片作者：Hohenberg P.非均匀电子气。物理学修订版1964;136（3B）：B864。[3]伯克湾密度泛函理论。J Chem Phys2012;136：150901.[4]贝克AD.观点：化学物理中密度泛函理论的50年。J Chem Phys2014;140：18A301.[5]马丁河电子结构：基础理论与实用方法。北京：清华大学出版社.[6]Kresse G，Furthmüller J. Efficient iterative schemes for ab initiototal-energycalculations using a plane-wave basis set. Phys Rev B1996;54（16）：11169-86。[7]Clark SJ， Segall MD ， Pickard CJ ， Hasnip PJ ， Probert MI ， Refson K ， et使用CASTEP的第一原理方法。Z Kristallogr-Cryst Mater2005;220（5/6）：567-70。Qimen Xu，Abhiraj Sharma，Benjamin Comer etal.软件X 15（2021）1007097[8] [10] Gonze X，Beuken JM，Caracas R，Detraux F，Fuchs M，RignaneseGM，et al. 材料特性的第一性原理计算：ABINIT软件项目。25.第二十五章.478-492（15）。[9] Gianzani P， Baroni S ， Bonini N ，Calandra M ， Car R， Cavazzoni C ，Q U A N T U MESSEMO：一个用于材料量子模拟的模块化开源软件项目。JPhys：Condens Matter2009;21（39）：395502，（19pp）.[10] Marx D，Hutter J.从头算分子动力学：理论与实现. In：Modern Methodsand Algorithms of Quantum Chemistry，vol. 1. 1999年，p. 301-449[11]Ismail-Beigi S ， Arias TA. 密 度 泛 函 计 算 的 新 代 数 公 式 。 Comput PhysComm2000;128（1-2）：1-45.[12]吉吉湾Qbox的架构：可扩展的第一性原理分子动力学代码。IBM J Res Dev2008;52（1.2）：137[13][10] Valiev M， Bylaska E， Govind N， Kowalski K， Straatsma T， DamHV，et al. NWChem：用于大规模分子模拟的全面且可扩展的开源解决方案。Comput Phys Comm2010;181（9）：1477-89.[14]Artacho E，Anglada E，Diéguez O，Gale JD，García A，Junquera J，et al.TheSIESTA method ： developments and applicability. J Phys ： CondensMatter2008;20（6）：064208.[15]Ono T，Heide M，Atodiresei N，Baumeister P，Tsukamoto S，Blügel S. 过渡 金 属 全 势 能 全 电 子 精 确 实 空 间 电 子 结 构 计 算 。 Phys. Rev. B 2010;82 ：205115。[16]Goedecker S.线性标度电子结构方法。Rev Modern Phys1999;71（4）：1085-123.[17]作者：Bowler DR，Miyazaki T.电子结构计算中的O（N）方法。Rep ProgrPhys2012;75（3）：036503。[18]Aarons J，Sarwar M，Juppsett D，Skylaris C-K.观点：金属系统的大规模密度泛函计算方法。 J ChemPhys2016;145（22）：220901。[19]贝克AD.自由基密度泛函量子化学。Int JQuantum Chem1989;36（S23）：599-609.[20]放大图片作者：Chelikowsky JR，Troullier N，Saad Y.赝势差分法：无基电子结构计算。物理评论快报1994;72（8）：1240.[21]Genovese L，Neelov A，Goedecker S，Deutsch T，Ghasemi SA，WillandA，etal.Daubechieswaveletsasabasissetfordensityfunctionalpseudopotential calculations.化学物理杂志2008;129（1）：014109.[22] Seitsonen AP，Puska MJ，Nieminen RM.实空间电子结构计算：有限差分法和共轭梯度法的结合。Phys Rev B 1995;51（20）：14057。[23]White SR，Wilkins JW，Teter MP.电子结构的微元法。Phys Rev B1989;39（9）：5819。[24]Iwata J-I，Takahashi D，Oshiyama A，Boku T，Shiraishi K，Okada S，etal.基 于 实 空 间 密 度 泛 函 理 论 的 电 子 结 构 并 行 计 算 。 J ComputPhys2010;229（6）：2339-63.[25]Tsuchida E，Tsukada M.基于有限元法的电子结构计算。Phys Rev B1995;52（8）：5573。[26]Xu Q，Suryanarayana P，Pask JE.大规模电子结构计算的离散间断基投影方法。J Chem Phys2018;149（9）：094104。[27]吴伟杰，王伟杰，王伟杰. Kohn-Sham密度泛函理论的一个无网格凸逼近格式。J Comput Phys2011;230（13）：5226-38.[28][10]杨文军，李文军. Kohn-Sham密度泛函理论的非周期有限元公式。J MechPhys Solids2010;58（2）：256-80.[29]Skylaris C-K，Haynes PD，Mostofi AA，Payne MC。介绍ONETEP：在并行计算机上进行线性缩放密度泛函模拟。化学物理杂志2005;122 （8）：084119.[30]Bowler DR，Choudhury R，Gillan MJ，Miyazaki T.大规模从头计算的最新进展：CONQUEST代码。物理状态固定b2006;243（5）：989[31][10]杨文，王文. DFT-FE-一个大规模并行自适应有限元代码的大规模密度泛函理论计算。ComputPhys Comm 2020;246：106853.[32][10] Castro A，Appel H，Oliveira M，Rozzi CA，Andrade X，LorenzenF ， et al. Octopus ： a tool for the application of time-dependent densityfunctionaltheory.《固体物理学现状》，2006年;243（11）：2465-88。[33]Briggs EL，Sullivan DJ，Bernholc J.基于实空间多重网格的大规模电子结构计算方法。物理学修订版B1996;54：14362-75。[34]Fattebert J-L复合网格上电子结构计算的有限差分格式和分块Rayleigh商迭代。J ComputPhys1999;149（1）：75-94.[35]Shimojo F，Kalia RK，Nakano A，Vashishta P.基于实空间网格的电子结构的线性标度密度泛函理论计算：并行算法的设计，分析和可扩展性测试。ComputPhys Comm2001;140（3）：303-14.[36]Ghosh S，Suryanarayana P.E.：密度泛函理论的精确和有效的有限差分公式和并行实现：扩展系统。Comput Phys Comm2017;216：109-25.[37]咏叹调TA。电子结构的多分辨分析：半心和小波基。Rev Modern Phys 1999;71（1）：267[38]Pask JE，Sterne PA.有限元方法在从头计算电子结构中的应用。建模仿真材料科学工程2005;13：R71-96.[39]林林，陆军，应良，魏南E.不连续Galerkin框架中Kohn-Sham密度泛函理论的自适应局部基组i：总能量计算。J Comput Phys2012;231（4）：2140-54.[40]Beck TL. 密 度 泛 函 理 论 中 的 实 空 间 网 格 技 术 。 RevModern Phys2000;72（4）：1041-80.[41]Saad Y，Chelikowsky JR，Shontz SM.材料电子结构计算的数值方法。SIAMRev2010;52（1）：3-54。[42]Gygi F，Galli G.实空间自适应坐标电子结构计算。物理学修订版B1995;52（4）：R2229。[43][10] Chang J，Chang J，Chang J，Chang J，et al. 在k计算机上对含10万个原子的硅纳米线电子态的第一性原理计算。2011年高性能计算、网络、存储和分析国际会议论文集。ACM; 2011，p.1.一、[44]放大图片作者：Osei-Kuffuor D，Fattebert J-L. 准确且可扩展O（N）在大型并行计算机上进行第一性原理分子动力学计算的算法。物理学修订快报2014;112（4）：046401。[45]Suryanarayana P，Pratapa PP，Sharma A，Pask JE. SQDFT：高温下大规模并行O（N）Kohn-Sham计算的谱求积方法。Comput Phys Comm2018;224：288-98.[46]Ghosh S，Suryanarayana P.E.：密度泛函理论的精确和有效的有限差分公式和并行实现：孤立的簇。Comput Phys Comm2017;212：189-204.[47]Mermin ND.非均匀电子气的热性质。物理学修订版1965;137：A1441-3。[48]Suryanarayana P，P.无轨道密度泛函理论的增广拉格朗日公式。J ComputPhys 2014;275（0）：524-38.[49]Ghosh S，Suryanarayana P.高阶有限差分周期轨道自由密度泛函理论的公式化。J Comput Phys2016;307：634-52.[50]吴晓刚，王晓刚，王晓刚.使用MPI：使用消息传递接口的可移植并行编程。1.一、麻省理工学院出版社，1999年。[51]Sharma A，Suryanarayana P.计算的的应力十，实空间Kohn-Sham密度泛函理论中排序J Chem Phys2018;149（19）：194104。[52]阿 尔 菲 ·D 从 头 算 分 子 动 力 学 电 荷 外 推 的 一 种 简 单 算 法 。 ComputPhysComm1999;118（1）：31-3.[53]Pratapa PP，Suryanarayana P. Restarted Pulay混合为高效和固定点迭代的鲁棒加速。Chem Phys Lett2015;635：69-74.[54]Banerjee AS，Suryanarayana P，Pask JE.周期Pulay方法用于自洽场迭代的鲁棒和有效收敛加速。Chem Phys Lett2016;647：31-5.[55]徐青，徐青.实空间密度泛函理论中自洽场迭代的预处理方法.北京：科学出版社，2001. Chem Phys Lett2020;739：136983.[56]Zhou Y，Saad Y，Tiago ML，Chelikowsky JR.用切比雪夫滤波子空间迭代法计算自洽场。J Comput Phys2006;219（1）：172-84.[57]Zhou Y，Saad Y，Tiago ML，Chelikowsky JR.通过切比雪夫滤波子空间加速的并行自洽场计算。Phys Rev E2006;74（6）：066704。[58]放大图片作者：Zhou Y，Chelikowsky JR，Saad Y.求解Kohn-Sham方程的无稀疏对角化Chebyshev滤波子空间迭代法。J Comput Phys 2014;274：770-82.[59]Pratapa PP，Suryanarayana P，Pask JE. Jacobi迭代法的Anderson加速：大型稀疏线性系统Krylov方法的有效替代。J Comput Phys 2016;306：43[60]Suryanarayana P，Pratapa PP，Pask JE. Alternating Anderson-Richardsonmethod ： A efficient alternative to preconditioned Krylov methods forlarge，sparse linear systems. Comput Phys Comm 2019;234：278-85.[61]Burdick WR，Saad Y，Kronik L，Vasiliev I，Jain M，Chelikowsky JR.含时密度泛函理论的并行实现。Comput PhysComm2003;156（1）：22-42.[62]NatanA，Benjamini A，Naveh D，Kronik L，Tiago ML，Beckman SP，etal.一般周期和部分周期系统第一性原理计算的实空间赝势方法。Phys RevB2008;78（7）：075109。[63]小休丘克介绍了共轭梯度法，没有痛苦的痛苦。一九九四年[64]Nocedal J.更新有限存储的拟牛顿矩阵。数学比较1980;35：773.[65]Bitzek E ， Koskinen P ， Gähler F ， Moseler M ， Gumbsch P. Structuralrelaxationmade simple.物理评论快报2006;97（17）：170201。[66]按WH。数字食谱第三版：科学计算的艺术。剑桥大学出版社;2007.[67]艾伦议员蒂尔德斯利DJ液体的计算机模拟。牛津大学出版社;1987.Qimen Xu，Abhiraj Sharma，Benjamin Comer etal.软件X 15（2021）1007098[68]Swope WC，Andersen HC，Berens PH，Wilson KR.计算物理分子团簇形成平衡常数的计算机模拟方法：应用于小水团簇。J ChemPhys1982;76：637.[69]Minary P，Martyna GJ，Tuckerman ME.基于等速集成的算法和新应用。I.生物物理和路径积分分子动力学。化学物理杂志2003;118：2510.[70]Perdew JP，Zunger A.多电子系统密度泛函近似的自相互作用修正。PhysRev B1981;23：5048-79.[71]作者：Perdew JP，Wang Y.电子-气体关联能的精确而简单的解析表示。PhysRev B1992;45（23）：13244-9。[72]放大图片作者：J.简化了广义梯度近似。物理评论快报1996;77（18）：3865.[73]Hammer B，Hansen LB，Norskov JK.改进的吸附能量学密度泛函理论使用修订Perdew-Burke-Ernzerhof泛函。Phys Rev B1999;59：7413.[74]PerdewJP ， Ruzsinszky A ， Csonka GI ， Vydrov OA ， Scuseria GE ，Constantin LA，et al. Restoring the density-gradient expansion for exchangein solids andsurfaces.物理学评论快报2008;100（13）：136406。[75]Hamann 博 士 ， Optimized norm-conserving Vanderbilt pseudopotential 。Phys Rev B2013;88（8）：085117。[76]Troullier N，Martins JL.用于平面波计算的有效赝势。物理学修订版B1991;43（3）：1993-2006。[77]Schlipf M ， Gygi F. 生 成 oncv 赝 势 的 优 化 算 法 。 Comput PhysComm2015;196：36-44.[78]徐Q，Sharma A，Comer B，Huang H，Chow E，Medford A，et al.支持信息 ： 从 头 计 算 实 空 间 计 算 的 模 拟 包 ， Mendeley Data V1 。http://dx.doi.org/10.17632/mcgvnnmf78.1网站。[79]Momma K，Izumi F. VESTA 3用于晶体、体积和形态数据的三维可视化。JAppl Crystallogr2011;