单原子PdN在MoS2/Metal异质结的催化性能优化：第一性原理计算

云计算-基于无缺陷MoS2Metal异质结的单原子层厚度PdN纳米结构催化性能的第一性原理计算研究，聚焦于现代纳米科技驱动的催化剂发展。论文探讨了纳米和亚纳米过渡族金属以及贵金属催化剂在工业中的广泛应用，它们的原子级活性使得它们成为关键材料。然而，尺寸和微观结构的不均一性限制了实际应用的效率，催生了单原子催化剂(SACs)的概念，这种体系能够提供高选择性和原子利用率。 文章的核心发现是通过第一性原理计算，研究了电荷转移和应变工程对二维Pd3在MoS2/Au(Ag)(111)异质结稳定性的影响。计算结果显示，这两种策略能显著增强Pd3的稳定性，并在CO氧化反应中提供两种可能的活性位点：Pd原子的 TER 和 CLH 机制。这两个机制的反应势垒极低，仅为0.4~0.6eV，这为实验上在MoS2基底上实现稳定的单原子催化剂及其性能调控提供了理论依据。 论文首先回顾了催化领域的基础知识和单原子催化剂的发展历程，强调了SACs在催化性能方面的优势和潜在的工业应用价值，尽管面临挑战。然后，作者详细讨论了分散单原子于MoS2的不同策略，以及在无缺陷MoS2上实现稳定单原子催化剂的最新研究进展。 在理论与方法部分，论文重点介绍了基于密度泛函理论的第一性原理计算方法，解释了量子力学中的薛定谔方程如何应用于计算过程，以及使用的建模和分析工具。这部分为后续的计算模型建立和分析提供了坚实的数学基础。 第三章中，构建了MoS2与Au(111)和Ag(111)两种金属异质结模型，分析了它们的物理性质，尤其是晶格失配和应变效应。研究指出，尽管存在晶格失配，MoS2与金属形成的异质结结构仍然稳定，这为设计新型催化剂提供了新视角。 这篇论文通过对单原子层PdN纳米结构的深入研究，不仅展示了理论计算在理解催化剂性能中的重要作用，也为实验科学家在实际操作中优化和控制单原子催化剂提供了宝贵的理论指导，推动了催化剂科学与云计算相结合的前沿研究。