疏水性Cosalen/SBA-15催化剂的制备及其在甲苯氧化中的应用

"疏水性Cosalen/SBA-15的制备及在甲苯选择性氧化中的应用 (2013年)" 这篇论文详细探讨了疏水性Cosalen/SBA-15催化剂的合成过程及其在甲苯选择性氧化反应中的应用。SBA-15是一种具有介孔结构的分子筛，它被选为载体，因为其独特的孔隙结构有利于催化剂的负载和反应物的扩散。首先，SBA-15经过γ-氨丙基三乙氧基硅烷（APTES）处理，引入氨基功能团进行硅烷化修饰，这一步提高了其表面的亲水性。随后，通过甲基三乙氧基硅烷（MTES）的修饰，将载体转变为疏水性，以利于非极性分子的吸附。 在催化剂的制备过程中，研究人员使用多种表征技术对其进行了详细分析。傅里叶变换红外光谱（FTIR）用于确认化学键的形成，紫外-可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）用于检测配合物的存在，X射线光电子能谱（XPS）提供了元素组成的信息，元素分析和等离子体发射光谱（ICP-OES）进一步确认了元素含量，X射线衍射（XRD）则揭示了材料的晶体结构，氮气物理吸附测量了催化剂的比表面积和孔隙结构。 实验结果显示，固载型催化剂Cosalen/SBA-15的介孔结构和孔道有序性得以保留，Cosalen通过与氨基配位的方式牢固地结合在SBA-15上，且分布均匀。疏水性修饰显著增强了对非极性物质如甲苯的吸附能力，同时降低了对极性化合物苯甲醛和苯甲醇的吸附。 在甲苯的液相氧化反应中，Cosalen/SBA-15表现出优异的催化性能。在无溶剂体系下，130℃反应2小时，甲苯的转化率可达16.0%，产物中苯甲醛和苯甲醇的总选择性达到32.0%。通过调整反应条件，如降低温度至110℃，虽然甲苯转化率下降至12.9%，但苯甲醛和苯甲醇的总选择性提高到43.9%，显示了对极性产物氧化为苯甲酸的抑制效果。 这篇论文展示了疏水性Cosalen/SBA-15催化剂在甲苯选择性氧化中的潜在应用价值，特别是在控制产物选择性和优化反应条件方面。这一研究对于开发高效、环保的催化工艺，尤其是对提高目标产物的产率和选择性具有重要意义。