材料基因组工程中两层高载荷的翘曲有效质量计算方法

ð Þ2⊂ð Þ ¼nE2p3j@Enk=@kj工程10（2022）74研究材料基因组工程-文章两层高载荷：包括翘曲的有效质量计算Andrew Supkaa，Nicholas A. Mecholskyb，Marco Buongiorno Nardellic，d，Stefano Curtarolod，e，Marco Fornaria，d，a美国密歇根州芒特普莱森特中密歇根大学先进材料项目物理科学系，邮编：48859b美国天主教大学物理系维特根斯坦国家实验室，华盛顿特区，20064，美国c物理系化学系，北德克萨斯大学，丹顿，TX 76203，美国d美国北卡罗来纳州达勒姆杜克大学自主材料设计中心，邮编27708杜克大学机械工程与材料科学系，Durham，NC 27708，USA阿提奇莱因福奥文章历史记录：收到2020年2021年2月9日修订2021年3月10日接受2022年2月26日在线提供保留字：高通量电子结构能带弯曲有效质量A B S T R A C T在本文中，我们进行两层高通量计算。在第一层，这涉及改变晶体结构和/或化学成分，我们分析选定的第二层在整个布里渊区（BZ）内寻找费米能级1.5eV（1 eV = 1.602176× 10- 19 J）以内的临界点并通过计算有效质量来表征这些点。我们介绍了几种方法来COM-根据第一原理计算有效质量，并将它们相互比较。我们的方法还包括计算翘曲临界点的态密度有效质量，其中传统方法由于临界点的潜在非分析行为而无法给出一致的结果。我们证明了需要考虑在其完整的复杂性和互补的方法来计算有效质量的值的能带结构。我们还提供了计算证据，翘曲只发生在存在的简并。©2022 The Bottoms.Elsevier LTD代表中国工程院出版，高等教育出版社有限公司。这是一篇CC BY-NC-ND许可下的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）中找到。1. 介绍电子能带结构在我们理解材料物理性质的起源以及评估优化和化学取代的路径方面起着重要作用。多体电子薛定谔方程解的色散关系提供了定量信息，这对于理解材料可能表现出的大多数功能至关重要。能带结构，Enk，是从R 3！ R N（其中N是相关频带的数量，n是频带快速评估材料。然而，2D表示通过忽略BZ的大部分来隐藏电子光谱的全部复杂性。诸如参考文献[1]中的约定为波段图提供了共同基础，但2D波段表示在本质上是有限的。临界点，其中@En k=@k¼0（其中@Enk=@k表示-Enk相对于k的梯度）是电子能带结构的一个重要特征。在这些点上，态密度（DOS;也用能量E的函数D（E）表示）很大（或发散;见参考文献10）。[2]）：索引，并且k是指示晶体动量的向量），并且通常通过仅考虑二维（2D）带图来表示。因为任何给定的带都是一个函数，DE2XZEVdS1是三维（3D）布里渊区（BZ），kBZR3，一个给定的带的图形被嵌入在四维中。沿着高对称线的能带结构图是一个有用的工具，*通讯作者。电子邮件地址：marco. cmich.edu（M. Fornari）。具有晶胞体积V和恒定能量表面的无穷小元素dS。临界点是评估材料物理性能和充分表征材料的关键例如，对于2D材料，众所周知，鞍点导致对数奇点[3]，并且三维中的最大值和最小值导致DOShttps://doi.org/10.1016/j.eng.2021.03.0312095-8099/©2022 THE COMEORS.由爱思唯尔有限公司代表中国工程院和高等教育出版社有限公司出版。这是一篇基于CC BY-NC-ND许可证的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表工程杂志首页：www.elsevier.com/locate/eng恩格克河A. Supka，N.A. Mecholsky，M. Buongiorno Nardelli等人工程10（2022）7475ð Þð Þ并且，一般地，到van Hove奇点或非光滑点[4]。因此，确定所有关键点是一个重要目标。与电子能带结构的局部性质相关的一个相关概念涉及有效质量张量Mω，假设k0附近的泰勒展开性，它是3D中的二阶张量，其分量为：h2.@2Ek！-1和层状硫属化物（Bi2 Te3、Bi2 Te2 Se、Bi2 Se2 Te、Bi2 Se3、Bi2Te2 S和Bi2 Se2 S）;以及原始和完全填充的锑化钴（具体地，CoSb3、CaCo4 Sb12和BaCo4 Sb12）。对于每种材料，工作流程从生成投影原子轨道紧束缚（PAO-TB）哈密顿量开始，该哈密顿量用于有效和精确地插入能带结构[44]。我们使用Quantum Espresso（英国Quantum Espresso基金会）[45，46]计算AFLOWp HTMωn;ijðk0Þ ¼men@ki@kjk0ð2Þ计算框架[47]。AFLOW p的工作流程（图1）。 1）驱动计算其中n是能带指数，h是约化普朗克常数，me是电子质量，下标i，j用于标记张量Mω或矢量k的笛卡尔分量。有效质量张量的倒数与能量色散，Ek，是一个关键的描述符时，dis-ACBN 0[48-51]方案中的HubbardU波函数和电荷动能截止值分别为150和600 Ry（1 Ry = 2.179872× 10-18 J），n讨论电子输运和光学性质;其评估必须通过考虑能带结构的全部数学复杂性来完成。此外，可能存在的非分析点（如Hessian矩阵不是对称矩阵的点）会导致临界点弯曲，这些临界点在几种情况下发挥作用[5，6]，但难以用2D带图识别。通过确定临界点处的高保真有效质量张量，有可能建立能带结构的解析模型。这些模型在固态物理和电子工程中的许多考虑中是重要的;例如，它们可以用作Monte Carlo输运模拟的起点[7]或用于电子设备、电池和热电能量转换器的多尺度建模[8]解析能带结构用于诸如散射率建模的应用中，其中需要能带的导数和积分[7]。从实验的角度来看，DOS有效质量是能带结构的常见属性，可以通过回旋共振[9-能够比较用这些间接方法获得的有效质量的不同测量值，并使这些结果与电子结构计算相一致是一个主要目标。本文介绍了一种两层高吞吐量（HT）方法的目的是部分解决理论和实验之间的错位在目前的文献。第一层是常规的化学取代/结构变化（例如，参见Refs。[36-传统HT考虑一系列原型材料：III-V族半导体、填充和未填充的方钴矿以及岩盐和层状硫属元素化物。对于每种材料，我们在整个BZ中搜索临界点，并使用几种不同的验证方法确定这些点的有效质量[43]。这些方法还描述了能带的弯曲，并正确计算了这些弯曲点处的DOS有效质量[6]。据我们所知，这是第一次在BZ的大部分有效质量的HT计算。在第2节中，我们说明了计算的细节。第3介绍了选定的结果（大部分数据包含在附录A中），第4讨论了这项工作的影响2. 方法本工作选择的原型材料如下：使用了密度约为0.01 μ m- 1的k点网格。赝势的选择是由最大化的需要驱动的。PAO-TB模型中良好投影的频带数量;为此，修改了从PS库[52]生成的计算包括自旋轨道耦合。为了比较和测试翘曲，也进行了没有自旋轨道的计算。PAOFLOW（美国北德克萨斯大学）[53]用于将计算量大的哈密顿量从平面波基投影到更有效的PAO-TB基。PAO-TB哈密顿算子允许利用傅立叶插值以获得带结构的平滑版本。将整个BZ划分为12×12× 12的网格，并搜索每个体素Fig. 1.本研究中使用的AFLOWp工作流程脚本。有关AFLOWp的更多详细信息，请参见参考文献。[47]第47段。A. Supka，N.A. Mecholsky，M. Buongiorno Nardelli等人工程10（2022）7476××R....@pXXðÞ.. w.厄. vn

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