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工程科学与技术,国际期刊34(2022)101079基于总接触电阻和实际填充量的石墨烯填充制品电导率Kovacs模型研究进展Yasser Zarea,Kyong Yop Rheeb,a生物材料和组织工程研究组,跨学科技术系,乳腺癌研究中心,Motamed癌症研究所,ACECR,德黑兰,伊朗b大韩民国龙仁庆熙大学工程学院机械工程系(BK21四)阿提奇莱因福奥文章历史记录:2021年8月30日收到2021年11月5日修订2021年11月22日接受2021年12月23日在线提供保留字:聚合物石墨烯纳米复合材料电导率Tunneling mechanism接触电阻InterphasepiecesA B S T R A C T在这项工作中,由Kovacs推荐的简单模型进行了石墨烯基样品的隧道电导率假设的总接触电阻和相间片。石墨烯纳米片的数量、尺寸和导电性以及隧穿电阻率和接触尺寸表示总接触电阻。此外,实际的填料含量和渗滤开始考虑到界面片。新模型的预测与测量结果相关联。此外,还研究了各种因素对体系接触电阻和电导率的影响。模型的计算结果与几个实例的实验数据吻合较好。较薄的石墨烯纳米片同时增加了系统的接触电阻和电导率。此外,较大的石墨烯纳米片和较短的接触尺寸肯定会降低接触电阻并提高导电性。尽管如此,石墨烯©2021 Karabuk University. Elsevier B.V.的出版服务。这是CCBY-NC-ND许可证(http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/)。1. 介绍碳纳米管(CNT)相对较高的成本和其强烈的团聚倾向主要限制了其在聚合物纳米复合材料中的应用[1在2004年,Geim和他的同事[6]成功地将石墨剥离成石墨烯单层,其显示出非常高的机械刚度,出色的电学和热学性能[7然而,机械剥离的低效率极大地限制了其应用。石墨在强氧化性酸中的化学氧化和热处理产生氧化石墨烯,并且通过氧化石墨烯的还原获得石墨烯片[21]。此外,由于范德华吸引,纳米颗粒的聚集可能使所产生的纳米复合材料的电性能劣化[22]。通常,低含量的石墨烯片引入显著的导电性,因为石墨烯的大纵横比降低了渗滤开始并形成大的导电网络[23*通讯作者。电子邮件地址:rheeky@khu.ac.kr(K.Y. Rhee)。由Karabuk大学负责进行同行审查许多模型已经被提交来估计CNT填充样品的电导率,但是对石墨烯系统的电导率(在此引用为电导率)的建模工作研究人员已经报道了许多参数的影响,包括聚合物和纳米颗粒之间的界面能、纵横比、接触尺寸、取向、团聚和波度对电导率的影响[29然而,对于电导率的研究,一般只采用传统的幂律方程前人曾尝试用该模型通过实验电导率计算逾渗开始和逾渗指数[33纳米颗粒的大表面积可以构成第三相作为界面相,这可以影响纳米复合材料的机械性能[36许多研究人员已经阐明了界面规格在纳米复合材料刚性中的作用[39此外,界面片可以形成网络,从而减少渗流开始并增加导电性[46,47]。因此,界面相在纳米复合材料中既起增强作用,又起分散作用。此外,电子可以通过隧穿空间在相邻的纳米颗粒之间传输[48换句话说,隧穿机制控制导电性。实际上,纳米颗粒之间的短空间也可以促进导电性。然后https://doi.org/10.1016/j.jestch.2021.11.0052215-0986/©2021 Karabuk University.出版社:Elsevier B.V.这是一篇基于CC BY-NC-ND许可证的开放获取文章(http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/)。可在ScienceDirect上获得目录列表工程科学与技术国际期刊杂志主页:www.elsevier.com/locate/jestchY. Zare和Kyong Yop Rhee工程科学与技术,国际期刊34(2022)1010792¼在纳米复合材料中开始的渗滤与纳米颗粒和接触片的几何形状有关。接触电阻与填料尺寸、聚合物类型、接触面积和接触尺寸相关[51]。因此,这些因素决定了隧道电导率。然而,界面片的刺激和隧穿作用对电导率的影响在文献中还没有报道。毫无疑问,理解这些术语对电导率的影响可以证明非常低的渗滤开始和少量石墨烯的显著电导率是合理的。在本文中,Kovacs[52]提出了一个基于总接触电阻和界面片的石墨烯纳米复合材料导电性的简单模型。总接触电阻是很好地定义和界面片反映了实际的填料含量和渗滤开始。此外,还提出了一个由填料尺寸、界面深度和接触尺寸决定的简单渗流方程新模型的预测与试验数据相匹配讨论了各种因素对接触电阻和电导率的影响该模型可以描述不同参数如填料量、填料尺寸、界面深度、接触尺寸、隧穿电阻率和填料电导率对电导率的影响。2. 方程Kovacs等人[52]将聚合物CNT纳米复合材料的隧穿电导率与各个纳米颗粒之间的接触电阻关联为:lw2x1F2pr2RCNTRcð1Þ其中此外,实验数据证实了该模型对电导率的可预测性[52]。然而,Kovacs仅将建议的模型拟合到实验结果以计算他们报告在本文中,该模型来估计电导率。‘‘R实际填料含量和渗流开始用界面深度和接触尺寸表示。电导率的新模型通常用填料体积份额(uf)表示[53,54]。Kovacs模型由填料质量所占份额有些奇怪。此外,CNT的半径和长度被替换为石墨烯片的厚度(t)和直径(D)。因此,Kovacs模型被开发用于聚合物石墨烯纳米复合材料,如下:Du2x1图1.一、通过a)3D和b)轮廓图案,石墨烯片在许多系列的“t”和"r f“下的固有电阻如所观察到的,在t > 3 nm和rf> 1.6 ×105 S/m处观察到1000 Ω的低电阻,然而t = 1 nm和rf= 0.5 ×105 S/m产生18,000 Ω的电阻。因此,更厚,更康-导电石墨烯片显示出较低的固有电阻。图2中示意性地示出了两个板之间的接触件的可能配置。纳米复合材料中的片材可以通过交叉或重叠来接触,并且在两种情况下的接触表面积等于片材的横截面积,即S = tD。接触电阻(Rc)由接触空间两侧石墨烯片的本征电阻和两片之间绝缘聚合物层产生的隧穿电阻组成。因此,接触电阻由石墨烯在接触空间处共享的电阻(Rg)和由于聚合物层的隧穿电阻(Rt)表示为:Rf2pt2RfRcð2ÞRc¼RgRt 4其中Rf 简体中文ð3ÞSrft rf其中,图1显示了“t”和"r f“在”R f“上的印象最薄的巢片和最小的导电性导致最高的填料电阻,但厚和高导电片产生低电阻。图二.聚合物石墨烯纳米复合材料中相邻两片之间的不同接触空间。r¼Y. Zare和Kyong Yop Rhee工程科学与技术,国际期刊34(2022)1010793¼gI f 不¼EFFF我F不trf2tueffrfTD的tD2pt联系我们‘‘RR12吨ð5Þ通过算例预测了界面深度、接触尺寸和隧穿电阻率。四个石墨烯样品包括聚苯乙烯(PS)(D = 4μ m,Fft = 1 nm和up = 0.0005)[53],聚乙烯醇(PVA)此外,隧穿电阻定义为:Rt<$qd<$qd 6其中假设这些方程,总接触电阻是sug-gested as:(D =21 m,t = 2 nm和up= 0.0035)[59]、苯乙烯丙烯腈(SAN)(D =21 m,t = 1 nm和 up= 0.0017)[60]、聚(偏二氟乙烯)(PVDF)(D =21 m,t = 1 nm和up= 0.003)[21]、丙烯腈丁二烯苯乙烯(ABS)(D =41 m,t = 1 nm和up= 0.0013)[60]和聚酰亚胺(PI)(D = 5μ m,t = 3 nm,μp= 0.0015)[61]都是从文学作品中挑选出来的。石墨烯尺寸和渗滤开始的值被切换到等式(1)中。(13)计算每日1联系我们Cð7Þ平均界面深度(ti)和接触尺寸(d)。微积分-2tufrftD从方程中替换(3)和(7)到方程。(2)导致:Du2x1结果显示(ti,d)水平为(7,10)、(5,5)、(5,5)、(2,3)、(3,3)和(6,9)(nm,nm),对于PS/石墨烯、PVA/石墨烯、SAN/石墨烯、PVDF/-石墨烯、ABS/石墨烯和PI/石墨烯的实例,以该顺序。这些数据表明,界面和接触片显著地管理石墨烯的渗滤开始事实上,F21 1qdtrf2tufrftDð8Þ考虑这些参数不能准确地预测渗流开始。最大的骗局-对于PS/石墨烯实施例获得了批量尺寸,而PVDF/石墨烯其通过接触电阻和石墨烯规格开发了导电性的模型。纳米颗粒周围的界面片增加了纳米颗粒在导电性中的作用,因为它们使导电性开始移动到少量填料量并有助于网络结构[56]。石墨烯纳米复合材料中的界面体积份额通过下式估算[57]:uu2ti9其中系统中石墨烯的实际体积份额包括填料和界面部分的量,如下:2tiu<$u<$u<$u1 10电导率中的相间作用由方程中的实际填料份额反映(8)作为:Du2x1纳米复合材料显示出最薄的界面和最短的接触尺寸。这些结果是有意义的,因为PS/石墨烯和PVDF/石墨烯样品在所报道的样品中显示出最小和最高的渗透开始换句话说,厚的界面和大的接触尺寸导致从计算的参数中提取的差因此,Eq。(13)假设界面和接触区可以表示纳米复合材料中的低渗流开始。对于本发明样品报告的石墨烯体积份额、石墨烯尺寸、石墨烯导电率(105S/m)、界面深度和接触(11)预测电导率。新模型的预测和实例的实验量见图3。计算结果与所有系统的实测值均有效拟合。因此,新模型可以预测电导率通过相间和接触件。所有计算均在x = 1时获得因此,“x”值为1可以对石墨烯纳米复合材料进行适当的此外,聚合物层在接触件(q)处获得为48、1300、3200和1.52*106,效率2pt211格德赫ð11Þ对于PS/石墨烯、PVA/石墨烯、SAN/石墨烯、PVDF/石墨烯、ABS/石墨烯和PI/石墨烯纳米复合材料,聚合物纳米复合材料中随机排列的石墨纳米片的渗滤开始被建议为[58]分别因此,由于接触区的占有,可以计算大范围的最小的27pD2tup¼4 mmD27pt4D12寸渗流开始后的电导率。相比之下,PVDF/石墨烯样品在所有填料量下显示出最高的因此,电导率直接与然而,该方程不能考虑界面深度和接触尺寸。在后一个方程中,相间和接触件的影响可以假设为:27pt13p4D2DtiDd这表明了与实验数据相比的精确输出。该方程可用于计算界面深度和接触面纳米复合材料中的尺寸。3. 结果和讨论通过文献中的算例数据对新的模型和方程进行了分析。研究了填料的粒径、逾渗开始时间和电导率的测定方法,这与隧穿电阻率的值有关,因为电荷通过接触件的传输根据隧穿机制控制导电性。不同参数对接触电阻的影响(7))和电导率的新模型进行了研究。图 4表示触点上"u f“和”t”的印象在rf= 105 S/m,D = 2lm,ti = 4 nm,d = 5 nm,x = 1,q= 5 00 O.m条件下,用等值线法测得电阻率和电导率接触电阻只受“t”的影响还当t = 1 nm时,接触电阻最大为12 × 108 Ω,而当t > 4.2nm时,接触电阻减小到2.6 × 108 Ω。因此,填料量不影响接触电阻,但最薄的石墨烯片产生最大的基于等式(7),由于石墨烯的高导电性,填料量的影响被忽略事实上,由于石墨烯片的接触电阻是可以忽略的,因为石墨烯显示出因此,在con-mix中的少量石墨烯,¼RY. Zare和Kyong Yop Rhee工程科学与技术,国际期刊34(2022)1010794图三. a)PS[53],b)PVA[59],c)SAN[60],d)PVDF[21],e)ABS[60]和f)PI[61]石墨烯实例的新模型和实验量的估计。接触件在接触电阻中不起作用然而,较薄的石墨烯片极大地减小了纳米颗粒之间的接触面积(S),这增强了接触电阻。换句话说,相邻片之间的小接触面积减小了导电石墨烯对接触电阻的影响。因此,较薄的片材导致纳米复合材料中更显著的图4b显示了顶部"u f“处的最大电导率最小的“t”。当uf= 0.03,t = 1 nm时,电导率最高可达5S/m,而当uf=0.015或t > 2nm时,电导率接近于0因此,通过更高的填料百分比和更薄的石墨烯获得更好的导电性。相反,较低的填料量和较厚的纸张会降低抗拉强度,活力电导率和填料份额之间的直接关系是合乎逻辑的,因为在绝缘聚合物基质的参与下,超导石墨烯的量控制电导率。然而,较薄的片材同时提高了接触电阻和导电性。实际上,较薄的片材加宽了相间片(Eq.(9))和促进实际填料含量(方程。(10))。因此,尽管它们增加了接触电阻,但它们在纳米复合材料中产生了大的界面片,引入低渗透开始(Eq. (13))并增加导电网络的范围[58]。可以认为,较薄的石墨烯在界面片的延伸和导电性的促进方面的积极作用比其对接触电阻的影响更突出。因此,薄片可以通过控制相间片和网络尺寸来提高电导率。因为主要目标是电导率在纳米复合材料中,最薄的石墨烯(1 nm)产生样品的最高导电性。这在图4b中是显而易见的。实际上,更薄的石墨烯获得更高的电导率。石墨烯的厚度可以由于聚集/团聚而增加到10 nm或更大,但是在本文中石墨烯厚度假定为1至5 nm。图5揭示了接触电阻和电导率在u f时对"D”和" d”的依赖性。=0.01,t = 2 nm,ti = 4 nm,rf= 105 S/m,x = 1,q= 50 0O.m.在高"D”和小" d”下观察到非常低的接触在低"D”和大“D”处显著增加。因此,接触电阻分别与"D”和" d”成反比和正比。下图显示,D>31m,d为2.5nm,而Y. Zare和Kyong Yop Rhee工程科学与技术,国际期刊34(2022)1010795见图4。 "u f“和”t”的刺激对a)接触电阻和b)电导率的影响。图五. a)接触电阻和b)电导率在改变的‘‘D” and ‘‘d” andD =11m和d = 10 nm。因此,石墨烯直径和接触尺寸显著改变接触电阻。较大的片材并且更短的接触尺寸实现更期望的接触电阻。较大的薄片扩大了两个纳米颗粒之间的接触面积。由于接触电阻降低了高接触面积,获得- ING较低的接触电阻较大的片是合理的。此外,接触电阻与接触尺寸直接相关(公式10)。(7)),因为接触件包含极绝缘的聚合物层。事实上,较大的接触尺寸增加了相邻片材之间的聚合物厚度,这增加了接触电阻。根据图5b,大的片材和短的接触尺寸获得高导电性。0.14 S/m的电导率通过以下方法获得:D = 4μm,d = 2 nm,但在低"D”处观察到绝缘。高“D”。 因此,应用大石墨烯片,并在纳米复合材料中提供小的接触尺寸以提高导电性。"D”和" d”对接触电阻和导电性的影响是一致的,因为较大的片和较小的接触尺寸的接触电阻越差,导电性越好。事实上,大片状和短接触尺寸在导电性中的积极作用是通过减小纳米颗粒之间的接触电阻来获得的。此外,较大的片材引入了根据等式(1)开始的较差的渗滤。(13),这有助于纳米颗粒的网络化并在纳米复合材料中产生更大的网络[60]。因此,较高图6中还展示了接触电阻和电导率对"r f“和" q“的依赖性通过在不同的"r f“值下的高" q“获得高接触电阻,因此,观察到的直接相关性之间的con-接触电阻和隧穿电阻。事实上,石墨烯的高导电性消除了其对接触电阻的影响。因此,接触电阻与石墨烯导电性无关另一方面,接触电阻直接取决于隧穿电阻率,因为聚合物隧穿电阻率主要影响接触电阻,而覆盖接触片的导电石墨烯片显示出非常差的电阻。因此,接触电阻的相关性到电导率还取决于隧穿电阻率,但石墨烯导电不会引起任何影响。当q= 130 Ω·m时,电导率达到0.07S/m,但当q> 800 Ω·m时,电导率降低到0.01S/m。所以,隧道电阻率主要控制电导率,而石墨烯电导率是中性参数。接触片中的强隧穿电阻率恶化了电子的传输,这导致导电性差,因为隧穿电阻率显示了相邻片之间的聚合物层对电荷转移的电阻。然而,接触件中的石墨烯片的差电阻不能管理接触件的电阻。Y. Zare和Kyong Yop Rhee工程科学与技术,国际期刊34(2022)1010796见图6。"r f“和" q“对a)接触电阻和b)电导率的影响,u f = 0.01,t = 2 nm,D =2 l m,t i = 4 nm,d = 5 nm和× = 1。因此,电导率与该参数无关。换句话说,石墨烯的导电性不能影响隧穿导电性,因为它的隧穿效应可以忽略不计。因此,新模型适当地将导电性与"r f“和" q“相关联图 7在t = 2 nm,uf = 0.01,rf = 10 5 S/m,D = 2 1 m,d = 5 nm和q =500 O.m.时通过“ti“和”x”证明电导率。当ti= 10 nm,x = 1时,电导率最高,为0.16 S/m而x> 4nm或x > 1.5产生绝缘的纳米复合材料。增大实际上,较厚的界面相和较低界面深度控制实际的填料含量和基于等式1的纳米复合材料中开始的渗滤。(10)和(13)。显然,厚的界面相实现了高的实际填料含量和差的渗滤开始明显的是,导电性通过高填料量和低渗滤开始而改善,因为它们在纳米复合材料中产生大的导电网络,这增加了导电性。因此,新模型正确地陈述了界面深度对电导率的直接影响。界面深度对CNT产品的渗流开始和机械行为的令人鼓舞的印象被指出[62-相比之下,低(十一)、然而,高见图7。a)3D和b)等值线图,以显示在“t i“和”x”的不同等级处的电导率“x”减弱了填料量的作用,这降低了导电性。因此,通过新模型,低4. 结论在考虑总接触电阻和界面片的情况下,改进了石墨烯导电性的Kovac模型。电导率的计算与几个实例的实验值符合得较薄的石墨烯片同时增加了接触电阻和导电性。薄片减小了两个纳米颗粒之间的接触面积,但它们生长了界面片并提高了实际填料含量,从而提高了导电性。此外,由于石墨烯片的高导电性,石墨烯的量和导电性不控制接触电阻,这产生了对接触件中的电荷转移的非常差的另外,较大的石墨烯片和较短的接触尺寸积极地削弱了接触电阻并提高了导电性。此外,更强的隧穿电阻率使电子的传输恶化,导致更差的导电性。研究还发现,较厚的界面或较低较厚的界面相使实际填料含量较高,渗滤开始较差,从而在纳米复合材料中产生较大的导电网络。此外,较小的相应地,所开发的方程显示了可接受的启发的接触电阻和隧穿电导率的各种因素。Y. Zare和Kyong Yop Rhee工程科学与技术,国际期刊34(2022)1010797竞争利益作者声明,他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系,可能会影响本文报告的工作。引用[1] A. Farzaneh,A. Rostami,H.热塑性聚氨酯/多壁碳纳米管纳米复合材料:纳米粒子含量,剪切和热处理的影响,聚合物。合成物(2021年)。[2] Y. Zare,H. Garabi,尝试模拟聚合物/碳纳米管纳米复合材料的模量和未来趋势,Polym. Rev. 54(2014)377-400.[3] P. Srisuma,N. Suwattanapongtada,N. Opasanon,P. Charoensuppanimit,K. 科德纳威角Termvidchakorn,W. Tanthapanichakoon,T. Charinpanitku,通过二茂铁和甘油热解形成碳纳米管的基础探索:实验和理论观点,Eng.Sci. 技术人员:Int. J.( 2021年)。[4] A. Moshirpanahi,S.E.哈格吉A. Imam,AFM对圆柱形纳米粒子操纵的动态建模,Eng.Sci.技术人员: Int.J.24(2021)611- 619。[5] Y. Zare,K.Y.李,聚合物纳米复合材料中相邻碳纳米管之间隧穿电阻的公式,工程科学。技术人员:Int.J.24(2021)605-610。[6] K.S.诺沃谢洛夫,A.K.放大图片作者:Dr. Jiang,Y. Zhang,S.V. Dubonos,I.V.Grigorieva ,A.A. 李明华,等离子体在碳纳米管中的应用,科学出版社,2004(11):187 - 188.[7] S. Gooneh-Farahani , S.M.Naghib , M.R.Naimi-Jamal , A.Seyfoori, 一 种 基 于BSA稳定的石墨烯-壳聚糖纳米复合材料的pH敏感性纳米载体,用于抗癌剂的持续和延长释放,Sci. 众议员 11(2021)1-14.[8] M.阿利穆罕默德迪安湾Sohrabi,通过基于Leidenfrost效应的方法操纵石墨烯的电子结构以产生铁磁石墨烯颗粒,Sci. Rep. 10(2020)1-9.[9] M. 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