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工程4(2018)760研究精密工程评论分子电子学进展Paven Thomas Mathewa,Fengzhou Fanga,b,a微/纳米制造技术中心(MNMT-Dublin),都柏林大学学院,Dublin D 04 V1 W8,爱尔兰b天津大学微纳制造技术中心,天津300072阿提奇莱因福奥文章历史记录:2018年7月3日收到2018年10月16日修订2018年11月1日接受在线发售2018年关键词:分子电子学分子晶体管分子二极管分子电容器分子导线石墨烯A B S T R A C T分子电子学领域,也称为分子电子学,涉及使用分子作为构建块的分子电子组件的组装。它是一个跨学科的领域,包括物理,化学,材料科学和工程。Moletronics主要致力于缩小硅元件的尺寸。在开发电等效分子组件方面进行了新的研究。分子电子学已经在电子和光子应用中建立了影响力,例如导电聚合物,光致变色,有机超导体,电致变色等等。由于需要减小硅芯片的尺寸,因此在分子水平上实现这种技术是必不可少的虽然分子器件的实验验证和建模是一项艰巨的任务,但在这一领域已经取得了重大突破。本文结合了各种分子元件的概述,如分子晶体管,二极管,电容器,电线和绝缘体,讨论了适用于这些元件的不同分子的潜在应用。我们强调了未来的发展,并提供了一个简单的回顾不同的成就,已经取得了石墨烯为基础的分子器件。©2018 The Bottoms.Elsevier LTD代表中国工程院出版,高等教育出版社有限公司。这是一个在CC BY-NC-ND许可下的开放获取文章(http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/)中找到。1. 介绍当分子结合在金属电极之间时,电荷可以从一侧转移到另一侧。电子的转移产生相反方向的电流。电子转移是最简单的反应,其中没有化学键的创建或破坏[1,2]。它发生在包括光合作用在内的所有自然过程中,与分子结构的排列密切相关[3]。因此,分子结构和电子通过它们的传输的研究仍然是重要的。应深入研究和探索通过分子层的传输机制,因为它们在分子水平的研究中有广泛的应用[4,5]。分子结是一个重要的概念,它是指在两个电极之间存在一个分子团簇,电子在分子团簇上传输,但目前还没有一个明确的定义。在McCreery[6]发表的评论文章中,指出分子电子元件的整个结构应被视为电子系统,以便理解分子电子元件的真正概念。*通讯作者。电子邮件地址:fengzhou. ucd.ie(F. Fang)。分子结一个单一的分子结可以使用断裂结技术,这是在图1中描绘。在这里,当金属在合适的分子存在下被拉伸时,薄弱点断裂,分子附着在引线上,形成分子结。左右导联具有连续的能带结构,而导联之间的中央簇的能带结构是由于左引线和右引线的化学势存在差异,电子通过分子结转移以保持平衡,如图2所示。然而,电子必须穿过一个能垒才能从接触点到达分子[7]。传输可以是分散的或弹道的。在色散输运中,电子彼此碰撞,传递的是能量。相反,在弹道输运中,电子输运被认为是以可与子弹运动相比较的方式发生的,即以直线方式发生的。用于研究电子在结中传输的基本思想是Landauer方法[8]。Maassen和Lundstrom[9]已经证明,Landauer方法可用于解释色散和弹道输运机制。如图2所示,当由于载流子数量的差异而施加偏压时,电子开始流动。该流程可以用数学公式表示如下:https://doi.org/10.1016/j.eng.2018.11.0012095-8099/©2018 THE COMEORS.由爱思唯尔有限公司代表中国工程院和高等教育出版社有限公司出版。这是一篇基于CC BY-NC-ND许可证的开放获取文章(http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/)。可在ScienceDirect上获得目录列表工程杂志主页:www.elsevier.com/locate/engP.T. Mathew,F. 方/工程 2018年第4期第760761×小时ð Þð Þ1;1个12;2ð ÞFig. 1.根据断裂结技术通过拉伸形成的单个分子结的示意图。分子电子学的研究趋势最后,第6提供了结论性意见。2. 分子集成电路元件2.1. 分子晶体管晶体管通过定制施加的电压来控制电子的流动。晶体管由三个端子组成;其中两个端子充当源极和漏极,第三个端子充当栅极。从源极到漏极的电子流可以I2 qZT E MEf. 埃尔泰什F. elTdE被门控制。 对于理论公式,1其中I表示电流,q表示电荷,h是普朗克两个电极上的化学势,l是两个人都是主角[9]。通过这个等式,总电流可以是得到了除了Landauer方法之外,诸如Boltzmann输运方程[11,12]和非平衡格林自组装分子可以被认为是分子组分组装的完美候选者,因为这样的分子能够采用限定的排列而无需来自外部来源的指导或管理[15]。在自组装中,亚原子粒子混合在一起形成具有最小自由度的复杂结构[16]。二硫醇是具有两个硫醇官能团的有机硫化合物,由于其形成强自组装单层的能力而被广泛用于自组装[4]。已经进行了成功的研究,突出了二硫醇在各种金属如金[7研究人员已经通过涂覆金线开发了分子晶体管[17]。晶体管是集成电路(IC)中最重要的组件,因为它们根据所施加的电压充当开关固态分子晶体管已经使用库仑阻塞方法和近藤效应设计[17]。二极管是集成电路的另一个关键部件,用于晶体管的平稳运行;因此,分子二极管的制造是不可避免的。基于聚亚苯基的链和碳纳米管(CNT)是分子基组件的建议构建块[18]。电容器用于通过存储电荷来编码信息,并且导线对于IC中的各种组件之间的互连是必需的。第2详细审查了这些关键要素的发展情况。第3然后讨论了各种分子,适用于分子电子学的应用。第4部分提供了石墨烯的性质和石墨烯基分子器件的最新研究的简要讨论,第5石墨烯的性质和石墨烯基分子器件的最新研究。分子的轨道能量[19]。Ghosh等人[20]预测了利用单个分子的分子轨道能量的静电调节来发展固态分子晶体管。Ahn等人[21]提出了一种类似的方法,其中内部电荷密度的静电调制可以通过使用外部节点来控制金属电极和分子之间的电荷转移通过调整分子能级和费米能级的引线,晶体管的行动可以实现。Jin等人[22]最近已经证明,电极的功函数可以随着分子能级的整个范围而调整。一旦晶体管堆叠良好,就应该获得晶体管动作科学家们已经开发出一种特殊类型的分子,称为轮烷,它充当分子开关[23]。这些分子可以改变它们的结构,从而根据所施加的电压改变电导当提供电压时,轮烷分子从其稳定状态改变到另一种状态,就像开关的ON/OFF状态Chen等人[24]已经描述了轮烷分子作为交叉电路上他们在铂和钛之间夹了一个轮烷在一个小范围内,1lm2,Chenetal. 能够构建一个88纵横制电路由64个这样的开关组成。同年,Long et al. [25日]建立了轮烷分子在二氧化钛纳米颗粒上的吸附能力,这导致了分子晶体管的进一步发展。一个显示轮烷分子作用的示例图在图中给出。 3[26]。获得晶体管作用的另一种方法是利用构象自由度[20]。为了阻止电流通过分子流到金属电极,分子可以倾斜远离接触,或者通过扭曲破坏共轭,如图所示。 4 [20]。Papadopoulos等人[27]已经证实,可以通过改变侧基的构象来控制跨连接的电子传输。图二.电荷转移发生在分子结上以保持平衡。-二、分子晶体管,有必要有一个确切的想法,如何对齐费米能级的电极与分子762P.T. Mathew,F. 方/工程 2018年第4期第760图三.轮烷分子的作用。单个大环(红色)可以沿着带有止动器(绿色)的轴(蓝色)进行平移运动。(转载自Ref. [26])见图4。为了控制电流通过结的流动,分子被倾斜一个角度θ。金属电极显示为棕色,栅极显示为蓝色。(转载自Ref. [20])分子组分的实验验证是一个困难的过程;大多数这样的验证都是使用扫描隧道显微镜(STM)进行的[28],它也可以提供电导率的信息[29]。通过改变金属原子的分子结构和晶格位置,可以加强电荷转移[30]。Sotthewes等人[31]最近已经证明了通过单个辛烷乙撑分子的传输特性的测量通过压缩和膨胀改变分子的长度,他们能够控制金属-分子-金属结的在他们的论文中,Sotthewes et al.[31]彻底解释了他们在STM的帮助下将辛硫醇分子连接到宏观铅上的方法(图32)。 5)。Joachim等人[32]使用单个C60分子来确定电阻。他们通过STM尖端直接穿过最高占据分子轨道(HOMO)或最低未占据分子轨道(LUMO)的位移确定了隧道结果,电子能够隧穿分子样品的能量势垒输运机制取决于外加偏压。然而,即使当偏置电压不足时,在加宽能级的尾部的帮助下也当分子吸附在表面上时,它们的能级发生展宽和移动。大量的研究正在进行,以提高跨分子晶体管的金属-分子结的电流电导[31Tersoff等人[34]已经报道了纳米管-金属结处的接触电阻在电荷转移中比沟道电导起更大的作用结处的肖特基势垒限制了电流,从而限制了电导。Javey等人[35]提供了一个有价值的想法,通过在半导体单壁碳纳米管(SWCNT)上建立钯接触来降低这种屏障的强度,以实现电子的平滑流动已知钯具有图五.在铂(Pt)原子链和STM的顶点之间的辛烷硫醇分子的附着。(a)记录了当正辛烷磺酸分子附着在STM尖端时的电流-时间曲线;(b)分子吸附在Pt原子链上;(c)分子同时吸附在Pt原子链和STM尖端上。(转载自Ref. [31])高功函数和与CNT的特殊润湿相互作用。此外,通过改变碳纳米管的几何形状,可以操纵它们的因此,电子学性质可以通过不同的几何形状来确定,正如Ebbesen等人所指出的那样。[36]第30段。单电子晶体管(SET)具有低功耗和更快的工作模式的优点。导电状态可以通过添加或移除单个电子而改变为非导电状态。库仑阻塞的使用有助于通过每次影响一个电子来控制单个电极的充电[37]。关于库仑阻塞效应对SET的影响,已经进行了各种各样的工作[38当隧穿电阻低于量子电阻h=e2<$26 kX,并且电子对电容为C的结充电所需的能量(其中e2=2C;)大于热能kBT时,发生单电子隧穿效应[40]。这里,h表示普朗克然而,当电压低于e=2C时,观察到库仑阻塞现象,并伴有猝灭的电子调谐.Ali等[40]已经报道了硅用于库仑阻塞结构的可行性2007年,在发现石墨烯之后,Solset al.[41]指出了石墨烯纳米带中库仑阻塞的发生SETs的发展仍在进行中,并可能导致分子电子学的进步。另一个重要的现象是近藤效应[42当磁性杂质存在时,传导电子在金属中散射,这导致导电性的变化。P.T. Mathew,F. 方/工程 2018年第4期第760763电阻率随温度的变化当单个磁性原子与非磁性金属中的许多电子之间存在相互作用时,就会发生这种现象[45]。Liang等人[42]解释了近藤共振对自旋电子转移的影响,并将二氘分子作为自旋杂质。他们还发现,通过改变栅极电压,可以可逆地调谐近藤共振。此外,他们指出,近藤共振的存在温度高达30 K,当分子和费米能级之间的能隙大于100毫电子伏。Kondo效应可以增强低于Kondo温度Tk的电极电导[43]。最近,Mitchell等人[43]已经展示了量子干涉和近藤效应对SET中电流传导的综合效应。 他们已经证明,近藤封锁可以阻止核扩散,如图所示。 6 [43];因此,通过施加反向栅极电压,他们能够操纵隧穿电流。量子干涉对分子晶体管的影响已经被广泛研究[452012年,Guédon等人[48]报道了电荷传输机制中破坏性量子干涉的可能性。他们对在黄金表面自组装的不同分子导线进行了研究。在2017年,Chen等人[49]进行了一项关于核振动对量子干涉的影响的研究,并提出量子干涉效应晶体管可以在稳态和瞬态中经受住振动。然而,还没有建立一个可靠和真实的基础,和可再生的分子晶体管。2.2. 分子二极管二极管是只在一个方向进行电流的组件,它们由半导体材料组成,并且具有p-n结和用于连接的两个端子。有两种基本类型的分子二极管:整流二极管和共振隧穿二极管(RTD)。2.2.1. 分子整流二极管对于分子二极管的制造,应提供给电子基团(相当于n型半导体)和吸电子或接受电子基团(类似于p型半导体)。在给电子基团的情况下,电子密度高,而对于吸电子基团,电子密度低[18]。1974年,Aviram和Ratner[50]讨论了一种整流器;这项工作为目前分子二极管的工作提供了基础。他们的设计包括一个施主p-系统和一个受主p-系统通过一个r-键隧道桥连接在一起。有了这个,他们能够适当地调整LUMO和HOMO,使得电传导仅在一个方向上发生,这类似于二极管作用。r-电子系统的引入在给体和受体基团之间建立了绝缘势垒。半醌分子(化学结构如图所示)这一行为被用于识别[51]。从那时起,这个模型被许多研究人员使用见图6。近藤封锁阻止漏极和源极之间的电流流动。(转载自Ref. [43])见图7。半醌分子的结构。深灰色:碳;红色:氧;浅灰色:氢。(转载自Ref. [51])二极管的整流作用已被广泛研究。2002年,Ng et al.[52]为分子二极管开发了一个更明确的模型这些研究人员使用简单的二嵌段共轭分子共价连接到金表面,其作用类似于p-n结。对于整流,结构应高度不对称,以显示正向和反向偏压之间的物理变化[53]。根据Ellenbogen和Love[18],分子整流需要两个能量可达的分子水平此外,他们假设在电极-分子界面和分子内部产生的电位降影响整流。Kornilovitch等人[54]假定整流与两个电极之间的功函数差无关。另一方面,Liu et al.[53]已经考虑了在金属电极接触处或在用于整流的分子上的不对称电位降的偶然性Nijhuis等人[55]已经证明,通过灌输具有Fc头基(SC11 Fc)以及银底电极和液态金属顶电极(Ga2O3/EGaIn)的硫醇烯酯的自组装单层,可以实现高度整流。通过深入分析,Nijhuis et al.[55]表明,只有Fc的HOMO对于高度的重整是必需的他们认为他们的分子整流器是一个双势垒结,当且仅当HOMO不受电极费米能级的限制图8[55]给出了他们工作中隧道结的示意图。Nijhuis等人[55]能够产生大约100的整流比,这超过了Armstrong等人的工作。[56],后者能够使用双势垒结产生大约22的整流比。梅茨格的新研究[57]提供了一个详细的每-展望单分子电子学,并建立了分子电整流他最近对单分子电子学的评论总结了目前对分子进行的工作,以改善其整流作用[58]。正如第3中详细解释的那样,各种分子被用来获得精馏的最佳结果。如参考文献中所述。[56鉴于这些情况,Lenfant et al.[60]设计了仅具有供体基团和烷基间隔链的改性剂;以这种方式,他们解决了两个基团之间的隔离问题。与研究人员为了提高导电性和建立欧姆互连而采用的金属化分子的方法相反,Lenfant等人。[60]成功地利用了分子的固有隧穿刻面,该刻面被源极和漏极强化。从阴极到阳极的电子输运主要由电子输运控制。764P.T. Mathew,F. 方/工程 2018年第4期第760图八、在具有液态金属顶部电极的银底部电极上的隧穿结的示意图(转载自Ref.[55])分子。Vilan等人[61]已经证明,金属-半导体结的电特性的调节可以由分子控制,而不需要电子通过分子实际转移穿过结。他们使用了一系列酒石酸衍生物进行演示。然而,开发更可靠的方法来组装整流二极管仍然是一个开放的研究领域。2.2.2. 分子共振隧穿二极管在RTD中,电子可以隧穿不同能级的共振态。这些二极管可以用作振荡器和开关[62]。对于二极管的平稳和不间断工作,RTD已被证明是高功能电路的理想选择[63]。对于分子RTD,脂肪族的亚甲基连接到苯环的两侧,从而产生势垒。结果,电子必须隧穿势垒;然而,由于电子的动能与苯环的未被占据的能级不一致,晶体管保持在关断状态。通过改变施加的电压,可以获得谐振状态,其中入射电子的动能与未发生的能级对齐;这使晶体管导通[18]。分子RTD的结构如图9[64]所示,其能带图如图10[18]所示。从量子力学的角度来看,RTD有两个势垒和一个量子阱。对RTD的进一步研究可以揭示介观系统的量子方面[63]。这一概念最早由Tsu申请专利[65]。1993年Seminario等人[66]进行了理论研究并且已经报道了通过LUMO发生电子传导。他们对对位共轭低聚亚苯基亚乙炔进行了研究,发现了RTD的特征图第九章分子共振隧穿二极管(RTD)的结构(转载自Ref.[64])见图10。描述关断状态的分子RTD的能带图。 MO:分子轨道。(转载自Ref. [18])在含有亚硝胺氧化还原中心的分子中,已经报道了类似RTD的行为[67]。 后来,在2008年,Lake等人[68]将DNA分子作为两个CNT引线之间的桥梁。他们能够在酰胺连接剂的帮助下将DNA的GCCG片段连接到CNT上。必须建立强有力的理论公式,以阐明转移机制,从而使进一步的研究和增强成为可能。The Hartree–Fock self-consistent field theory 根据理论,对于稳定的分子,HOMO-LUMO间隙(HLG)应该是大的。DFT[62,70,71]可用于仔细检查参数,如峰值电压、系统的温度依赖性和谐振源。在CNT的实验验证之后,Drago-man和Dragoman[72]讨论了使用半导体SWCNT的可能性,其产生比具有半导体异质结构的通常RTD更好的性能。他们能够设计出一种基于CNT的RTD,其势垒高度由施加到栅极的直流(DC)电压控制,长度通过控制电极间距离来控制。两年后,Pandey等人[73]指出了基于CNT的分子RTD的可能性。他们将假肽作为两个半导体CNT引线之间的桥连接起来,如图11所示[73]。最近,Bayram等人[74]通过在蓝宝石上的金属有机化学气相沉积(MOCVD)开发了AlN/GaN双势垒RTD4.7伏他们已经表明MOCVD可以有益于获得外延表面和隧穿研究。研究稳定的电子输运对于理解分子电子器件的结构和实现电子器件的功能是至关重要的。P.T. Mathew,F. 方/工程 2018年第4期第760765×·见图11。一种基于CNT的RTD,其包含在两个CNT之间的假肽,每侧上一个。(转载自Ref. [73])耐用二极管的未来。本文简要介绍了迄今为止所进行的研究。2.3. 分子电容器电容器在连接到电源时存储电荷。关于分子电容器的制造研究很少。卟啉是一组能够储存电荷的分子[75]。存储在电容器中的电荷表示1或0状态。因此,可以使用分子电容器的概念来开发分子存储器。通常,为了存储电荷,每个存储器元件包含约100微米的单层。1106个分子[76]。已经确定,指控可以被储存在表现出氧化还原行为的分子上[77,78]。基于卟啉的元件可以用于写入/读取存储器单元,如图12所示[78]。Jurow等人[79]对卟啉进行了详细的综述,阐明了这些分子在分子器件(如分子电容器)制造中的重要性。一个新的研究领域包括图12个。(a)电荷存储分子,其中X代表表面附着基团;(b)基于氧化还原的读/写过程,其中P代表卟啉。(转载自Ref. [78])超级电容器的概念,有助于在短时间内存储大量电荷[80]。Merlet等人[81]最近进行的研究清楚地描述了多孔碳内部如何形成正负离子;此外,还获得了125 F g-1的高电容。电化学双层电容器(EDLC)在电极/电解质界面处存储电荷[81,82]。因为电容直接取决于存储电荷的表面积,所以应该使更高的横截面积和更小的间隔成为可能。然而,研究[83]表明,电荷存储容量也取决于孔结构。Chen等人[84]已经完成了金属-绝缘体-分子-金属(MIMM)器件的制造,其中二氧化铪(HfO2)用作电介质,通过原子层沉积(ALD)沉积。他们发现,在使用HfO2后,漏电流得到了显著改善。此外,他们还报道了分子层的充电和放电所用的分子是氧化还原活性卟啉单体和氧化还原活性卟啉-二茂铁组合单体。已经在使用CNT的圆柱形分子电容器中实现了发展[85]。Madani等 人 在 2017 年 进 行 的 研 究 [86] 通 过 将 单 壁 氮 化 硼 纳 米 管(SWBNNT)并入另一个SWBNNT中,为圆柱形分子电容器的研究提供了理论框架。这产生了内部正电荷分布和外部电荷分布,这很容易类似于电容器的作用。分子电容器的发展需要对介电常数和介电常数进行进一步研究这项工作的基础是由Jansen在60年前[87]奠定的,他实现了静态介电常数的理论量子力学方法。库仑阻塞效应和近藤效应在捕获电子和作为分子电容器的最终应用方面还有待进一步研究目前对分子电容器的分子机理的认识还有待于进一步的研究。2.4. 分子绝缘体绝缘体在需要控制或限制通过任何电子元件或IC的电流的每种情况下都起着重要作用当涉及到分子绝缘体时,可以使用许多具有特定官能团的分子。脂肪族有机分子是分子绝缘体的最好例子,其中只有r键可用,这会导致在施加电压的情况下的电流流动[88]。通过在电极之间插入这些分子,可以容易地破坏导电路径关于能带理论,某些类别的材料由于电子-电子相互作用而充当绝缘体;这些被称为莫特绝缘体。Fabrizio和Tosatti[89]使用Jahn-Teller模型研究了这些类型的交替非磁性绝缘体行为Mayor等人[90]已经证明了通过相消量子干涉抑制通过p-沟道和r-沟道的隧穿。Garner等人的新研究[91]描述了通过相消量子干涉抑制穿过r通道的隧穿。这些研究人员选择了一种硅基摩尔-cule为他们的研究,并使用Landauer-Buttiker散射形式主义模型的单分子结电导。 图图13说明了从他们的工作中提取的破坏性量子干涉的基本概念 [91]。电子可以被捕获在材料的缺陷内。Meunier和Quirke[92]的一项研究解释了聚乙烯分子中空间电荷的形成:微观缺陷导致空间电荷。这些研究人员能够建立材料的分子特性和电子之间的766P.T. Mathew,F. 方/工程 2018年第4期第760图十三.(a,b)电子通过能垒的透射率,其中透射率随长度L呈指数下降。T(E,L)表示传输概率。(c)一个电子通过分子的传输,以及(d)n个重复单元的传输概率的指数下降。(e,f)由于p-通道和r-通道的贡献而产生的相消量子干涉效应。(转载自Ref. [91])陷阱直链碳氢化合物是良好的分子绝缘体。为了获得非线性电流-电压特性,已经开发了分子掺杂绝缘体(MSDI)异质结[93]。由于在电子元件的制造中无法避免绝缘体,因此有必要发现和仔细检查更多的自组装可控绝缘分子。2.5. 分子导线导线对于基板上各种电子元件的互连至关重要;因此,在处理分子电子学时,分子导线的概念分子线可以分为两种主要类型:饱和链和共轭链[94]。在饱和分子中,原子是用单键连接的.烷烃是最简单的饱和烃;然而,它们被认为是不良导体因为他们的HLG非常大[94]。在共轭分子中,原子通过交替的单键和双键连接在一起。这些分子具有比烷烃更小的HLG间隙,并且对于电子的长距离传输是有效的[94]。在电子元件缩小规模之前,碳和铝主要用于互连[95]。随后出现了量子线的概念,量子线是一种传输机制由量子效应控制的碳纳米管是分子量子线的广泛可接受的材料[96],单壁碳纳米管的惊人特性使其成为分子线制造的理想应用者[72]。这些可以应用于量子信息设备和光致发光测量[97]。单壁碳纳米管的厚度为一个原子,周长为几十个原子,长度为许多微米[98]。Holmes等人[99]已经对硅纳米线进行了研究,并且能够开发出直径为40Tans等人[96]有P.T. Mathew,F. 方/工程 2018年第4期第760767实验证明,通过SWCNT的传导通过离散的电子状态发生。为了提高纳米级电子器件的性能,功耗应该是最小的。虽然与声子传导相关的研究提供了一些关于功耗的想法[100],但这些研究是有限的。简要回顾了Dresselhaus和Eklund[98]于2000年发表了关于CNT中声子的研究。后来,Zou和Balandin[101]提出了通过半导体纳米线的光子热传导模型。他们发现晶格热导率下降;他们发现的这一变化为制造纳米器件铺平了道路。不久之后,在2008年,Mingo等人[102]提出了完全从第一性原理计算声子传导概率的想法。他们通过单壁碳纳米管中的单个缺陷计算声子传输。2017年,Krittayavathanon等人[103]报道了对乙酰氨基酚的应用,这是一种电化学物质,用于改善CNT和电极之间的连接。这是通过在电极上施加电势来实现的。卟啉分子也可以用作分子导线[104]。Algethami等人[105]目前的工作表明,融合的低聚卟啉纳米线可以通过分子级电路提高电导率。最近关于模板以促进卟啉基分子线合成的研究引起了人们的关注[106]。分子导线可以在两个末端之间传递信号minals。它们旨在将激发能量或电荷从一个单元转移到另一个单元[107]。Wagner等人。[108]提出了一种光子线,其通过使输入发色团吸收光子来传输激发能量;这导致输出发色团发射光子,其中两个发色团位于引线的任一端。类似地,Mirkin和Ratner[109]已经证明了电子分子线可以跨活性位点转移空穴或电子[107]。 已经确定[108-3. 适用于分子器件分子电子学发展的最重要驱动力是识别合适的和可用的分子。已经研究了许多分子,并确定其适合于制备分子组分[111其中,碳氢化合物已被广泛选为合适的分子[92,116,117]。苯可以潜在地用于模拟芳香族p-系统的相互作用[118]。这样的系统通过将p电子合并在一起产生离域电子云,形成一个导致共振混合的圆,这使得电流一致。更容易[119]。然而,用于分子器件的最广泛使用的分子家族是低聚亚苯基乙炔(OPE)[120,121]、低聚亚苯基亚乙烯(OPV)[122]和低聚噻吩(OT)[123]。OPE衍生物是具有棒状形状的共轭分子[124],其可用作长度高达约5 nm的分子线[125]。已经对金表面上的巯基乙酰基封端的OPE进行了研究[126]。由于硫醇分子具有很强的反应性,因此连接乙酰基以保护分子免受反应性环境的影响。烷硫醇和芳硫醇广泛用于分子研究,其中它们位于金(Au)电极之间[127,128]。此外,OPE可以在内部和端点官能化,这使得它非常适合应用于供体-桥-受体分子中的分子桥和电线[129]。OPV衍生物也可用作分子导线。有人认为,OPV分子比OPE分子因为它们的平面度更高[130]。表1提供了烷烃和低聚物家族的相关性质的总结[131]。烷烃的HLG较高,低聚基团较低,OT最低,使后者成为制造导线的更好候选物,因为较小的HLG表明更大的导电性。如前所述,卟啉分子非常适合于分子电子应用,特别是用于信息存储。 卟啉分子的核心有11个p键,[79]第79话 与之相关的大循环卟啉如酞菁是优异的,具有有用的电化学性质和在许多科学领域中的各种应用[132,133]。Liu等人[77]已经证明了连接到Si(100)基底上的卟啉基分子表现出氧化还原反应的可能性,从而产生存储功能。Saiki等人[134]已经观察到当在b-DiCC[Ni(dmit)2]中施加电压时类似电容器的电行为,b-DiCC [Ni(dmit)2]是具有氧化还原活性在此,(dmit)是1,3-二硫醇-2-正-4,5-二硫羟酸合DiCC是3,30-二己基氧碳花青(图14)[134]。Rodríguez-Salcedo等人[135]最近使用DFT方法在相同的盐上检查其氧化还原活性,并表明离子形式比中性形式更稳定。另一种用于制造基于分子的组件的重要分子许多研究[116,136在分子电路中制造接触的问题一直是个棘手的问题。Zhou等人[137]开发了一种通过模板掩模蒸发金属的方法,以便将纳米级接触件封装到SWCNT中使用这种方法,表1不同分子性质的总结分子长度(mm)Eg(eV)参考文献1,8-辛二硫醇(C8H18S2)127–8-1,10-癸二硫醇(C10 H22 S2)147–8-1,12-十二烷二硫醇(C12 H26 S2)177.11[131条]低聚亚苯基乙炔(OPE)193.5[131条]低聚亚苯基亚乙烯基(OPV)203.1[131条]低聚噻吩(OT)142.9-长度:分子链的长度:例如:以电子伏特为单位的HLG。见图14。b-DiCC[Ni(dmit)2]的结构。红色表示[Ni(dmit)2],蓝色表示DiCC。(转载自Ref. [134])768P.T. Mathew,F. 方/工程 2018年第4期第760×··它们能够最小化由诸如电子束或光刻的传统方法对接触和其它部件造成的损坏STM等技术的出现使得接近单个分子变得相对容易。然而,将分子线连接到触点仍然是一项艰巨的任务。接触点必须导电;否则,电流将在端子处损失[115]。4. 石墨烯:一种新型的分子电子学衬底硅是用于制造IC的优选衬底。由于研究人员已经实现了分子水平的IC,因此取代硅正成为讨论的关键话题。本节回顾了石墨烯作为分子电子元件组装的石墨烯由于其sp2杂化而具有二维蜂窝状晶格石墨烯的六方晶格包含两个等效的碳子晶格。碳原子之间的距离为1.42 π,平面结构中的原子之间存在强r键[140,141]。石墨烯是一种零重叠半金属,其中空穴和电子都是电荷载体。石墨烯最重要的特性之一是其高导电性。一个碳原子有六个电子:两个在内层,四个在价层,后者可用于化学键。在石墨烯中,每个碳原子连接到其他三个碳原子,留下一个电子自由;这是负责导电。这些免费的……电子是p电子,位于石墨烯片的上面和下面由于p-电子重叠,石墨烯含有强的C-A-C键.石墨烯的另一个独有特性是其固有的强度是钢的200倍[140]。石墨烯具有逐层分层结构,导致强键[142]。电子可以在石墨烯层中移动,迁移率超过2 × 105 cm2 V-1 s-1[140]。鉴于其有价值的机械,电子,光学和化学性质,在分子电子学中对石墨烯的“marticle家族”进行了大量研究石墨烯被认为是分子结电极的理想候选者[143]。它已被用作存储器件[144],场效应晶体管(FET)[145]和染料敏化太阳能电池[146]中的导电电极。Wang等人[143]最近的工作证明了石墨烯作为顶部电极的应用,其实际应用于分子结的表征。在他们的工作中,Wang等人[143]比较了三个顶部电极的电流密度和每个分子的电阻①PEDOT:PSS(聚(3,4-乙撑二氧噻吩):聚(苯乙烯磺酸盐))、②石墨烯和③金。他们发现石墨烯具有更好的电荷传输特性和接触电阻,因为它比其他两个电极更有效地附着在连接分子上。其结果如图15所示[143]。这种方法使得制造耐用、稳定和持久的分子器件成为可能。Supur等人最近进行的另一项研究。[147]显示,石墨烯带纳米层的电导通过在碳电极之间的2-12 nm长的石墨烯带的叠置来实现。因此,Supur等人[147]已经实现了石墨烯带分子结的鲁棒性。Jeong和Song[148]已经证明了使用单层石墨烯(SLG)电极构建它们在SLG电极上具有自组装的芳基烷烃单层。他们的工作允许分析基于石墨烯电极的分子结的电荷传输特性。Dou等人最近对石墨烯分子结的电子输运进行了理论研究。[149]第149段Zhong等人[150]设计了一种新的石墨烯带结构,其由通过乙烯桥融合在一起的二萘嵌苯二酰亚胺(PDI)亚基组成(PDI单体的结构在图11中给出。16.)超薄结构良好的石墨烯纳米带也已证明存在金属行为,表明它们可能用作分子线[151]。对石墨烯基电子器件的研究正在迅速增加。这种器件的功能可以通过在石墨烯表面上吸附特定分子来调节。石墨烯纳米带的高级应用仍然是一个开放的研究领域,尽管正在建立新的发现。5. 分子电子学的研究动向在上个世纪初,真空管被认为是工业化的核心元件。然而,一旦晶体管被发明出来,所有投入到真空管发展中的努力就都过时了。虽然现代工业的下一代核心元件是什么还不确定,但它必须是原子级的,其制造技术必须处于第三阶段的发展,即制造III[152]。处理分子电子学的两个主要问题是实验验证和器件的受控制造。为了填补相关分子和固态分子器件的合成和实现之间的空白,有必要对分子器件的稳定建模进行稳健和集中的工作[3]。最近的研究集中在使用图15. (a)具有三个顶部电极:PEDOT:PSS、石墨烯和Au的分子器件的对数电流密度的比较;(b)每个分子的电阻值。DC8:辛二硫醇。(转载自Ref. [143])P.T. Mathew,F. 方/工程 2018年第4期第760769见图16。 苝二酰亚胺(PDI)单体的结构。生物医学工程和生物技术领域的石墨烯传感器[153]。机械可控的断裂连接可用于分子连接的表征[154]。然而,断裂接头的制作是一项耗时且艰巨的任务.最近的研究已经证明了在晶圆级上制造具有低于3nm间隙的金断裂结[155]。随着这一突破,广泛的应用是可能的大规模制造的中断连接。分子电子器件被认为表现出无限的功能[156]。此外,分子可以堆积成三维层,从而提高系统的整体效率[157]。因此,分子电子学在物理、化学、工程和纳米机器人等许多领域例如,纳米管分子线在化学传感器领域有着广泛的应用[158,159]。最近,研究人员提出了使用一维双势垒RTD作为电子鼻传感器的想法[160]。分子电子学的另一个最近的趋势是它在制冷领域的应用和微观层次上的热流[161]。与此相关,基于分子的制冷是当前的研究领域。分子结处的珀耳帖冷却是这项研究的重要一步,被认为是几乎无法实现的,最近研究人员已经报道了[162]。有了这一发现,更多的研究已经成为可能,在该领域的热电输运通过分子结。为了平滑地传输穿过分子结,电导应该相对较高。据报道,当两个C60分子在顶部和底部石墨烯电极之间保持平行时,电导率增加一倍以上[163]。除了本文讨论的发现和实验之外,将这些分子与外部世界连接起来的新技术并不遥远,并且为实现这一目标而不断努力是必不可少的。6. 结论本文简要介绍了分子电子学领域的各种进展,以及过去15年来人们对分子晶体管、二极管、电容器、绝缘体和导线等各种分子元件的研究进展它强调,稳定的电子传输通过分子结是必不可少的持久的分子器件。还提到了石墨烯、石墨烯带和基于石墨烯的分子器件的各种发展。本文概述了分子电子学的最新发展趋势,对目前正在进行的工作和该领域未来可能取得的进展提出了总体看法一个持续的担忧是,硅技术可能无法缩小到分子水平[164]。因此,分子电子学的最新理论应该被制定出来,这可以导致一个技术上更安全的未来。尽管快速改进分子器件的建模是一项具有挑战性的任务,但这一成就的希望推动了当前的工作分子电子学总有一天,这个领域会有突破。确认这项工作得到了爱尔兰科学基金(15/ RP/B3208)和中国国家自然科学基金(51320105009和61635008)的资助遵守道德操守准则Paven Thomas Mathew和Fengzhou Fang声明他们没有利益冲突或财务冲突需要披露。引用[1] 马库斯RA。化学中的电子转移反应:理论与实验。Rev Mod Physics1993;65:599-610.[2] 拉特纳·M分子电子学简史。Nat Nanotechnol2013;8:378-81.[3] HeathJr,Ratner MA. 分子电子学。《今日体育》2003年:43-9。[4] Lee T,Wang W,Reed MA.自组装单分子层器件中的电子传导机制烷醇。PhysRev B2003;68:21-35.[5] MetzgerRM , Chen B , Höpfner U , Lakshmikantham MV , Vuillaume D ,KawaiT,etal.Unimolecularelectricalrectificationinhexadecylquinoliniumtricyanoquinodimethanide. J Am Chem So
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