全球棕色碳排放与影响研究论文

þ--环境科学与生态技术12（2022）100201原创研究全球燃烧源熊瑞a，李金a，张远征a，张璐a，姜克a，黄峥b，孔少飞b，沈慧忠c，程和发a，沈国锋a，*，舒涛a，ca北京大学城市与环境科学学院地表过程实验室，北京，100871b中国地质大学环境学院环境科学与技术系，武汉，430074c南方科技大学环境科学与工程学院，深圳，518055我的天啊N F O文章历史记录：接收日期：2022年4月25日接收日期：2022年2022年7月11日接受保留字：棕色碳排放清单历史变化空间分布A B S T R A C T吸收光的有机碳（OC），有时被称为棕色碳（BrC），已被认为是碳质气溶胶的重要组成部分，对辐射强迫有着重要影响。本研究首先对全球初级BrC进行了自下而上的估算，并讨论了1960 - 2010年其时空分布2010年全球自然源和人为源的初级溴化碳排放总量为7.26 Tg（四分位距为5.98 e8.93），其中43.5%来自人为源。 高初级溴化碳排放量的区域包括非洲、南美洲、南亚和东亚，前两个区域的自然来源（野火和毁林）占70%以上，而在东亚，人为来源，特别是住宅固体燃料燃烧，占区域总溴化碳排放量的80%以上。在全球范围内，历史趋势主要是由人为来源驱动的，从1960年到1990年增加，然后开始下降。实际排放量对各地区不同的排放量和时间趋势有重大影响。在南亚和东南亚，由于人口增长和住宅部门从固体燃料向清洁现代能源的过渡缓慢，排放量明显增加。据估计，在初级OC中，全球平均BrC约为20%，但这一比例因部门和地区而异，从13%到47%不等。在住宅固体燃料燃烧排放量高的地区，这一比例通常是其他地区的两倍。这项工作中的未知数与BrC的概念和测量技术有关，这表明需要对排放和空气中的BrC分析和量化进行更多的研究。©2022作者出版社：Elsevier B.V.我代表中国环境科学学会哈 尔 滨 工 业 大 学 、 中 国 环 境 科 学 研 究 院 这 是 一 篇 基 于 CC BY-NC-ND 许 可 证 的 开 放 获 取 文 章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。1. 介绍棕色碳（BrC）是有机碳（OC）的一部分，具有强烈的波长依赖性光吸收特性[1e3]。BrC的光吸收率随着波长从可见光到紫外线范围的缩短而增加[4，5]。据估计，BrC在440 nm处的吸收约为炭黑（BC）诱导吸收的40%，而在675 nm处，该比例小于10%[6]。BrC吸收引起的辐射强迫约为 0.25W m-2 （约占人为气溶胶吸收的19%）。一项研究表明，通过在模式中包括BrC吸收，对流层顶部的全球平均辐射强迫将增加*通讯作者。中国北京大学电子邮件地址：gfshen12@pku.edu.cn（G. Shen）。从0.08 W m-2到0.025 W m-2 [7]。除了对气候的重大影响外，BrC有时也因其对人类健康的不利影响而引起关注[8e 11]。BrC可以在初级燃料燃烧过程中形成，也可以在大气中形成[12e15]。空气中的高溴化碳负荷经常在生物质燃烧强烈的地区或时期报告[7，16]。例如，在主要生物质燃烧和生物燃料燃烧的地区，环境BrC负荷通常超过2 mg m-2，OC 中BrC的分数约为40% 和50%。在南部非洲，该负荷高达15e 20 mg m-2 [7]。光吸收OC在OC中的分数经常被讨论，然而，目前可用的估计值有限。一些研究来自OC（或BC）清单，假设BrC的比率[17e20]，或使用测量的排放因子（EF）以及能源活动数据[21e24]。根据前一种方法，Lin等人（2014年）假设主要有机气溶胶来自生物质https://doi.org/10.1016/j.ese.2022.1002012666-4984/©2022作者。由Elsevier B.V.代表中国环境科学学会、哈尔滨工业大学、中国环境科学研究院出版。这是一篇基于CC BY-NC-ND许可证的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表环境科学与生态技术期刊主页：www.journals.elsevier.com/environmental-science-and-www.example.comR. Xiong，J. Li，Y. Zhang等人环境科学与生态技术12（2022）1002012燃烧和生物燃料燃烧在评估BrC对辐射强迫的贡献时都是光吸收。Feng等人（2013年）采用生物质燃烧和生物燃料燃烧产生的有机碳中92%的溴化碳，以及化石燃料燃烧产生的一次排放中0%的溴化碳，从而估计2000年约为30.3 Tg，大气中的全球平均负担为0.65 mg m-2 [7]。根据使用活动数据和相应EF的方法，Jo等人（2016年）[20]估计，2000年全球生物质燃烧和生物燃料燃烧的主要BrC排放量分别为3.9± 1.7 Tg和3.0± 1.3 Tg，南美、南亚和东亚的排放量相对Sun等人（2017年，2021年）估计，2013年，中国居民燃煤和生物质燃烧产生的初级溴化碳排放量分别为592千兆克和712千兆克[21，22]。对于自然来源，Evangeliou等人（2019年）估计，2017年7月31日至8月21日期间格陵兰岛的开放火灾产生了约141吨BrC [23]。现有的研究只集中在一个部门，如住宅燃烧排放，而排放的时空差异很少评估。由于缺乏时空分辨的结果，燃烧源，目前有限的估计溴化碳需要改进，包括缺失的源和更可靠的数据集采用。 在这项研究中，基于燃料消费数据 产品（PKU-FUEL ）， BrC的EF 数据 库， 以及 那些 没 有直 接测 量 BrC Efs 的BrC/OC比率，我们首先开发了一个自下而上的国家级全球初级BrC排放清单。汇编了1960年至2010年六个部门的76个详细来源（表S1）的时间和空间变化的BrC排放量和初级BrC在OC的分数进行了讨论。估计数中的不确定性得到解决。该清单对于研究全球或区域辐射强迫模型和共同控制与健康和气候有关的化合物的对策2. 方法2.1. 编制排放清单虽然对BrC的概念存在争议[25e27]，但我们认为BrC由特殊化合物组成，其质量可以估计或计算是合理的文献中有几种方法可用于测量BrC或特定化学成分[12，16，22，28e 31]。这些方法的结果，如水溶性或甲醇溶性碳的质量、根据光吸收系数和质量吸收效率估算的质量以及几种特定发色团（如含氮化合物和类腐殖物质）的质量可能差异很大，可能无法比较。本研究采用自下而上的方法估计BrC，即从活动水平（即，消耗的能量的量或生产的材料的量）和相应的排放因子（每燃料质量或每次生产的目标质量）。森林火灾的自然排放和五个人为部门，包括发电厂，工业，农业，运输和住宅来源，都被考虑在内。能源消耗数据主要由国家国际能源机构数据库[32e36]。对于BrC EF（EF BrC），几项研究报告了燃烧源的数值[5，21，22，37e 41]。如上所述，这些研究的结果虽然有限，但由于测量方法不同，有时无法比较。对特定发色团的测量仅评估了一小部分BrC，因此这些Ef不包括在本估计中。除了直接测量BrC质量外，一些研究报告了排放废气中BrC与OC的比率。还收集了这些比率并将其汇编到数据库中，以根据OC EF估计EFBrC（表1和表S1中的详细信息）。因为有由于关于EFBrC的数据有限，因此EF的不确定性将在很大程度上导致排放清单的不确定性。1960年至2010年期间的溴化碳排放历史变化是根据行业和燃料特定能源消耗随时间的变化、EF溴化碳以及技术变革（如安装管道末端处理设施和升级炉灶）对溴化碳和/或OC的EF的影响进行估计的。对于发电厂和工业部门，煤的EF BrC取决于锅炉的组合（例如，粉煤或加煤机）和除尘设备（例如，不受控制的旋风分离器、湿式洗涤器、静电除尘器或织物过滤器）。如Huang等人（2014）[ 42，43 ]所述，这些比率在时空上变化。在民用领域，中国的烟煤分为块煤和蜂窝煤，具有不同的EF。 而在中国以外的地区，由于数据不可用，我们假设蜂窝煤的使用可以忽略不计[43]。燃柴炉、改良燃柴炉和燃烧生物质燃料的壁炉的比例来自Bond等人（2004）和Shen等人（2013 a）[44，45]。2.2.不确定性分析蒙特卡洛模拟运行10，000次，以表征总体不确定性。假设燃料消耗均匀分布，发电厂、工业、住宅、运输和露天生物质燃烧的变化系数分别为10%、20%、30%、20%和30%[36]。对数正态分布的EFBrC可直接从数据库中获取（表S1），并假设发电厂和工业部门除尘设施渗透率的变异系数为50%。3. 结果和讨论3.1. 2010年全球溴化碳排放量2010年全球自然和人为来源的BrC排放总量估计为7.26Tg（四分位距为5.55e10.2），其中约43%来自人为来源（图1）。在各种人为源中，住宅部门的排放量占主导地位，为2.34（1.76e 3.31）Tg，占人为排放总量的74%。住宅部门已被公认为全球重要的主要有机碳和生物质来源[42，46e48]。住宅排放的高贡献与低效炉灶燃烧的大量生物质燃料以及缺乏减排设施有关[5，48e50]。 来自住宅部门的BrC主要燃烧烟煤、薪柴和农作物残渣，分别占住宅BrC排放量的26%、24%和32%。继住宅部门之后，农业部门是原生溴化碳的第二大人为来源。这一部门贡献了23%的人为溴化碳，主要来自农业废物的露天焚烧。其他人为源的排放量较小，占<全球平均人为BrC排放总量的5%。BrC排放和部门贡献存在显著的空间差异。2010年BrC年排放量的空间分布如图所示。 S1. 非洲、南亚和东南亚、东亚和南美洲的溴化碳排放量较高，分别为2.99（2.28e4.23）Tg、1.33（1.02e 1.88）Tg、1.09（0.83e 1.55）Tg和1.01（0.77e1.43）Tg，分别非洲和南美洲的溴化碳排放主要是自然排放。在刚果共和国、安哥拉和巴西这三个最大的排放国，自然排放量占总量的近80%至90%。在亚洲，人为排放占主导地位，R. Xiong，J. Li，Y. Zhang等人环境科学与生态技术12（2022）1002013表1不同部门不同燃料的溴化碳/有机碳平均比率汇总详情见表S1。燃料行业发电厂行业住宅运输农业自然煤0.160.300.50eee油0.050.050.050.050.05e气体0.020.020.02eee废物0.300.300.50e0.50e生物质0.300.300.2/0.3a0.50e0.10/0.25aa燃料种类不同，比率也不同。这些部门之间的排放系数煤炭主要用于发电厂，然而，燃煤产生的溴化碳主要来自住宅部门。这是由于发电厂的燃烧条件更其他能源对全球BrC的贡献不到2%对于每个地区，生物质燃料是最大的贡献者，除了东亚，那里的BrC排放主要来自煤炭燃烧。3.2.BrC排放Fig. 1. 2010年不同部门（饼形图）和燃料（条形图）对全球和若干区域初级溴化碳排放量的相对贡献：a，东亚; b，北美; c，欧洲; d，南亚和东南亚; e，南美; f，非洲; g，全球。(Note：条形图仅包括煤和生物质的百分比，其他三种燃料类型d天然气，石油和工业过程d未显示在此图中。从住宅部门。在南亚和东亚，居民区的溴化碳占人为排放总量的70%以上，其次是农业排放（约25%）。但各国住宅部门的燃料份额各不相同。在中国，煤燃烧对住宅BrC的贡献最大，而在印度，室内生物质燃烧是住宅BrC的最大贡献者。在欧洲和北美，溴化碳排放量分别为0.34（0.26e 0.48）Tg和0.21（0.16e 0.30）Tg，分别有37%和58%来自自然源，而住宅部门仍然是最大的人为源。图图2显示了全球BrC总排放量的历史变化，这在很大程度上是由人为排放量变化驱动的，而自然排放量可能导致总排放量的随机峰值。总体而言，1960年至1990年人为排放量有所增加，达到3.73 Tg年-1的排放峰值，然后呈缓慢下降趋势，直至2010年。2010年的人为排放量（3.16 Tg年-1）比1960年（2.40 Tg年-1）高出约30%在不同地区，时间变化是不同的（图）。 3）。东亚地区的排放量占全球总量的30%左右，其变化自1990年以来，排放量的减少主要与住宅部门转向清洁能源和炉灶升级有关，住宅部门是东亚BrC的主要来源。在南亚和东南亚，研究期间发现溴化碳排放量持续快速的人口增长和相对缓慢的现代家庭能源转换导致持续的高生物质消耗，从而增加了BrC排放[22，51，52]。北美和欧洲的排放量正在下降，2010年的排放量仅为1960年的三分之一。下降的趋势主要是由于住宅部门更多地使用现代能源后煤炭使用量减少总BrC的历史变化主要受居民部门变化的影响，居民部门是BrC的最大东亚和欧洲地区居民BrC排放量自1990年达到峰值后明显下降（图3）。东亚的减少是由于生物质消耗减少及住宅炉灶效率提高。2010年的居民生物质消费量仅为1990年的一半，由于炉灶升级，居民EF也下降了8%。而在欧洲，由于用清洁的现代能源取代煤炭，住宅排放量减少[53，54]。2010年欧洲居民用煤量仅为1960年的12%，但仍有...图1还显示了不同燃料在人为排放中的相对份额。在全球范围内，大多数溴化碳来自生物质燃料（75%），其次是煤炭（24%）。在全球范围内，生物质燃料消耗在住宅（64%），工业（19%）和农业（8%）部门，但这三个部门的生物质燃烧的BrC排放量分别占总生物质BrC排放量的68%，1%和31%这种趋势是由于不同的同一天然气消耗量增加了40倍以上[32，33]。南方、东南亚和非洲的住宅排放量随着人口的增长和对生物质燃料的高度依赖例如，在印度，2010年的人口比1960年增加了约2.6倍[55]。农业排放作为BrC的第二大来源R. Xiong，J. Li，Y. Zhang等人环境科学与生态技术12（2022）1002014图2. 不 同 部门全球初级溴化碳排放量的时间变化：a，自然部门; b，住宅部门; c，农业; d，发电厂; e，工业; f，运输。在研究期间普遍增加。农业排放主要集中在南亚和东亚。尽管一些国家对露天焚烧农业废弃物有政策和控制措施[56e 58]，但产量的增加和由此产生的高农业废弃物消耗[59]以及全球人口的快速增长导致全球农业部门的溴化碳排放量净增加。自1990年代中期以来，工业溴化碳排放量有所下降，主要原因是炼焦和制砖过程中煤炭使用量减少，自2000年初以来，工业溴化碳排放量几乎保持发电厂和运输部门的溴化碳排放量均呈下降趋势，特别是在1970年代以后，尽管它们对全球总排放量的贡献很小。这两个部门的能源消耗量分别增加了7.3倍和5.1倍然而，从提高燃烧效率、严格的排放控制标准和管道末端控制设施[60e64]来看，通过假设这些因素对BrC的影响与OC相似，表明这两个部门的BrC排放量净下降如上所述，生物质燃烧是溴化碳的最大排放源。在全球范围内，生物质BrC排放量呈持续增长趋势，但自1990年以来增长率有所下降，并保持相对稳定的排放量，约为2.35 Tg year-1（图s2）。1990年以前，生物质溴化碳排放量的增加主要是由于东亚、南亚和东南亚的排放量增加。例如，在中国和印度，生物质溴化碳排放量从1960年到1990年几乎翻了一番。1990年以后，随着东亚生物质排放量的下降，南亚、东南亚和非洲排放量的增加抵消了东亚的下降，图3. 大陆主要BrC排放的时间变化，包括不同地区的自然，住宅，交通，农业，工业和发电厂来源：a，东亚; b，南亚和东南亚; c，非洲; d，欧洲; e，北美; f，南美。R. Xiong，J. Li，Y. Zhang等人环境科学与生态技术12（2022）1002015þ---导致全球生物质溴化碳排放几乎稳定。1990年以前，燃煤产生的BrC排放量缓慢上升，然后逐渐下降。这种趋势主要是由可持续的燃煤排放所主导的。虽然煤炭主要用于发电厂，但其溴化碳排放量低于住宅排放量。2010年，全球约有75.3%的煤炭在发电厂燃烧[32，33]，但燃煤产生的溴化碳排放量中有95%来自住宅部门。自一九九零年以来，欧洲的煤炭溴化碳排放量显著下降，而东亚的排放量亦有所下降，但不如欧洲显著。其他能源的消耗（例如，天然气和石油）从1960年到2010年大幅增加了约五倍，而它们的贡献很少。3.3.OC中初级BrC的空间分辨分数在全球范围内，在燃烧源的初级有机碳排放中，溴化碳约占20%，变化非常轻微（在百分之二从1960年到2010年的研究期间。计算出的BrC在有机碳中的总平均比值（BrC/OC）在人为源和自然源中分别约为29%（±2%）和16%（±2%）。不同部门的BrC/OC比值差异很大这一比例在农业部门最高，~47%（±1%）。这一趋势主要是由于燃烧农业废物的领域中BrC排放量较高。在居民区，初级OC中BrC的比例为32%（波动在±2%范围内）。该比率相对较高，乃由于住宅使用的固体燃料为主要排放源所致。发电厂 、 工 业 和交 通 运 输 部 门 的BrC/OC 值 分别为 15% （ ±2% ） 、 8%（±2%）和3%（±1%）。BrC部分的这些部门差异归因于不同的燃料份额。在发电厂，燃煤贡献了约70%的BrC，导致较高的BrC/OC值，而在运输中，BrC/OC比要低得多。因为燃油的燃烧贡献很大。BrC/OC比率也因区域而异，每个部门的能源结构（图4）。在居民和农业部门中固体煤和生物质燃料消耗较高的地区，BrC/OC通常较高。例如，在亚洲，97%以上的溴化碳排放来自住宅部门（例如，在煤炭和固体生物质）和农业燃烧方面，2010年BrC/OC比率平均约为28%。该比率在研究期间没有显著变化。 在中国和印度，2010年BrC/OC比值分别为33%和27%，随着时间的推移略有波动。比例高的另一个原因是住宅部门高度依赖生物质和煤炭。此前有报道称，在煤和生物质燃烧的样品中，BrC/OC比值可高达53%和32%，见图4。 2010年不同区域国家一级溴氯化碳/有机碳比率的分布情况[5，37]。在欧洲，2010年所有排放源的溴化碳/有机碳比率为18%，随着时间的推移总体呈下降趋势，波动与自然排放变化有关。如果考虑人为源排放的BrC/OC，下降趋势更为明显，1960年约为36%，2010年为28%。住宅部门从传统固体燃料向现代能源的过渡导致欧洲的BrC/OC明显下降。例如，在德国和俄罗斯，在1960年至2010年的研究期间，天然气消费比例从3%增加到62%，从1%增加到89%，而BrC/OC的总体平均比例分别下降了10%和18%。在 非 洲 和 南 美 洲 ， BrC/OC 值 分别约为 18% （ ±1% ） 和 16%（±2%），并且随着时间的推移没有显著变化。 在这两个地区，自然源占总BrC排放量的很大一部分，因此，所有源排放中BrC/OC的比率接近于自然源排放的比率，其没有显示出明显的时间变化，只有±1%的波动。如果考虑人为源的排放，相对于自然源，它对总BrC的贡献要小得多。这一观察结果表明，由于农业废物燃烧排放量增加，南美洲的溴化碳/有机碳普遍增加。在北美，所有排放源的BrC/OC比率约为13%，随时间的推移波动在2%至4%该地区煤炭使用量减少，清洁现代能源利用率提高，致使BrC/OC值相对较低1960年，人类排放的BrC/OC比率这一下降主要是由于住宅部门增加了清洁现代能源的份额。尽管住宅领域持续向清洁能源过渡，但农业废弃物燃烧的排放量增加导致北美人为来源的BrC/OC净增加，反弹至23%。在美国和加拿大都观察到了这种暂时的趋势3.4.讨论、影响和局限性随着对气候影响的日益关注，一些研究估计了特定来源的BrC排放量（例如，自然资源和自然资源）。据信，人为BrC主要由燃烧传统固体燃料，特别是生物质燃料产生。根据文献中的OC排放清单和计算的BrC与OC的质量比，Jo et al. （2016年）模拟，2000年全球生物质燃烧和生物燃料的初级溴化碳排放量分别约为3.9± 1.7 Tg和3.0± 1.3 Tg[20]。我们估计2000年来自自然源和农业露天生物质燃烧的BrC为3.8（2.88e5.41）Tg，考虑到不确定性，接近3.9± 1.7 Tg在本研究中，生物燃料（包括用作住宅能源的薪柴和作物秸秆）的溴化碳排放量在2000年约为1. 4（1. 1e 2. 0）Tg，约为Joetal（2016）估计值的一半。我们注意到，他们估计的BrC/OC比率（木柴为0.442，作物残留物为0.652）几乎是我们的两倍。为了在估计BrC时获得BrC与OC的比值，Jo et al. （2016年）根据修正后的燃烧效率和可吸收性指数计算了BrC/BC的比率，然后将其乘以文献中的BC/OC。在本研究中，我们首先使用直接测量的BrC EF，其次，对于那些没有测量BrC EF的燃料类型和部门，文献中的 B r C / O C 比 率 。对自然来源的溴化碳排放量有一些估计。根据假定的典型燃烧深度和泥炭火灾的BrC EF，Evangeliou等人（2019）[23]估计，2017年7月31日至8月21日格陵兰岛的露天火灾产生了约141吨的R. Xiong，J. Li，Y. Zhang等人环境科学与生态技术12（2022）1002016空气中的BrC。我们目前在国家一级的估计数无法与这一数字直接比较。我们估计2010年全球天然来源的BrC为4.1 Tg，其中82%以上来自非洲和南美洲，约为同年人为BrC的1.3倍。对于国家特定的排放量，有几个来自中国住宅部门的BrC估计值Cai等人（2014年）估计，2000年，住宅燃煤和露天农业生物质燃烧产生的溴化碳排放量分别为95.2± 73.7和175.4± 27.8千兆克，这是根据典型源样本计算出的溴化碳/溴化碳比率和先前报告的该年的溴 化 碳 排 放 量 得 出 的 后 者 接 近 我 们 目 前 研 究 中 的 195.4（148.8e277.7）千兆克，然而，前者远低于我们估计的 522.5（397.8e741.0）千兆克的住宅燃煤。这种差异主要是由于不同的BrC EF，其中我们的EF比本参考文献中使用的EF高约五倍BrC/BC比是在可见光范围内的光吸收比，忽略了BrC在紫外线范围内的强吸收此外，由于假定中国使用的蜂窝煤比例较高（2000年为40%），该参考文献中的BC排放量可能被低估在另一个估计BrC从住宅燃煤太阳等人。（ 2017 ） [21]，592 Gg 的结果接近我们估计的485（369e 690）Gg，但Sun等人（2021）[22]估计2013年室内生物质燃烧的高排放量为712 Gg BrC。最近，Zhu等人（2021）[19]根据BC清单[65]估计了中国的BrC排放量，并报告称，2018年，全国BrC总量为3.42 Tg，其中71%，14%和15%分别来自住宅部门，车辆排放和露天我们的估算表明，2010年，居民排放占全国BrC总排放的74%，这也接近Zhu et al.（2021）估计的比例然而，从本研究中观察到的下降趋势来看，我们预计2018年全国BrC总排放量将低于2010年的1.04（0.79e1.48）Tg，并将远低于Zhu等人（2021）估计的3.42 Tg。除了EF数据库的差异外，住宅燃料消耗数据，特别是非商业生物质燃料的数据，对排放差异有重大影响。这些差异主要是由于过去几十年来向清洁现代能源的过渡，如用于烹饪的天然气和电力据透露，家庭生物质消费量大幅下降，这在一些国家的统计数据中没有准确反映[66e68]。因此，基于国家统计数据或国际能源机构数据库中的住宅能源的排放量估计数未能反映出下降趋势，因此高估了大多数不完全燃烧产物的住宅生物质排放量。据我们估计，全球BrC排放总量的60%以上来自非洲和亚洲。在非洲，溴化碳主要由自然源排放，而在亚洲，人为排放（即，居民固体燃料的使用）对初级BrC的贡献很大最近更新的BC排放清单显示，亚洲也有很高的BC排放量[46]。高BrC和BC排放的重叠可能表明这些地区的高辐射强迫与碳质气溶胶有关。此外，在这些高排放区，BrC的主要排放源与BC相似，表明在有效控制共同排放源的情况下，BC和BrC具有协同减排的潜力。向清洁能源的过渡、先进的燃料处理技术以及住宅部门的炉灶的更换可以有效地减少这些光吸收剂的排放。在应对气候变化和保护人类健康方面将产生重大的共同效益。不同地区的初级BrC排放具有不同的时间趋势，这表明BrC的空间分布将是这将影响气候变化下的辐射强迫和生态系统变化对于BrC排放量相对较高的国家，如中国，1990年后，BrC排放总量已经呈现出明显的下降趋势，平均每年下降1.4%这一趋势主要是由于住宅部门的煤炭消耗量减少。另一方面，在印度，值得注意的是，总的BrC排放量仍然有持续增长的趋势，增长率为1.7%，特别是在住宅和农业部门的生物质燃烧因此，印度需要禁止公开的农业生物质燃烧，并减少住宅生物燃料的排放。北美和欧洲的大多数国家总体呈下降趋势，从1960年到2010年下降了约50%，并保持了相对较低的排放水平（60千兆克年-1）。应采取区域或国家特定的针对性强的对策，以减少溴化碳排放和其他气候强迫因素（例如，BC）。本研究首次估算了1960年至2010年国家一级初级溴化碳排放量，并讨论了时空特征和驱动时空趋势的部门变化。虽然估计数的不确定性是使用蒙特卡罗模拟定量评估的，但估计数的不确定性相对较高。对于因来源和燃烧条件而异的EFBrC，现有数据有限。对于一些几乎没有直接测量的源，EFBrC是根据OC EF和BrC/OC比率计算的，但该比率在不同地区保持不变。这种假设在现实生活中很难成立。第二，技术变化对BrC的EFs的影响这些不能通过所报告估计的定量不确定性范围来反映。最后但并非最不重要的是，重要的是要注意，对BrC的概念[25e 27]以及相关的定义和测量方法有不同的意见和争论。有人认为BrC是OC的一部分，由一次排放形成，但也由大气反应形成，人们对表征其化学成分和分子水平特征感兴趣。但也有不同的声音认为，BrC不是一种质量可以估计的化合物，它是OC的固有吸收率，其性质不受时间，空间或来源的固定。该研究未进一步评估归因于BrC的光吸收。如果能够评估BrC对气溶胶光散射和辐射强迫效应的贡献，那么BrC研究的科学意义和含义将更加清晰和有用。这在很大程度上依赖于参数，例如质量吸收效率和吸收角指数，这些参数通常在源类型和燃烧条件下变化很大。评估BrC的辐射强迫和减少计算气溶胶光吸收的不确定性是重要的，但具有挑战性。竞争利益作者声明，他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系，可能会影响本文报告的工作确认本研究由国家自然科学基金（42077328、41922057、41991312和41830641）和中华人民共和国教育部本科生科研训练计划（B111）资助。附录A. 补充数据本文的补充数据可以在https://doi.org/10.1016/j.ese.2022.100201上找到。R. Xiong，J. Li，Y. Zhang等人环境科学与生态技术12（2022）1002017引用[1] T.W. Kirchstetter，T. Novakov，P.V. Hobbs，气溶胶光吸收的光谱依赖性受有机碳影响的证据，J. Geophys。第109（2004）号决议，D21208。[2] R.K. Chakrabarty，H. 穆斯米勒湖W.A. Chen，K. 刘易斯，W.P.阿诺特，C. Mazzoleni，M.K. Dubey，C.E. Wold，W.M. Hao，S.M. Kreyweis，来自阴燃生物质燃烧的焦油球中的棕色碳，原子。Chem. Phys. 10（2010）6363e6370。[3] D.T. L 亚 历 山 大 ， P.A. Crozier ， J.R. Anderson ， Brown carbon spheres inEastasian outcrown and their optical properties，Science 321（2008）833e 836.[4] T.W. Kirchstetter，T.L. Thatcher，有机碳对木材烟雾颗粒物吸收太阳辐射的贡献，大气。12（2012）6067和6072。[5] L. Zhang，Z.Luo，Y.Li，Y.陈威Du，G.Li，H.Cheng，G.Shen，S.陶，光学测量的黑色和颗粒棕色碳排放因子从现实世界的住宅燃烧主要受燃料差异的影响，环境。Sci.技术55（2021）169e 178.[6] R. Bahadur，P.S. Praveen，Y. Xu，V. Ramanathan，从光谱观测确定元素和棕色碳的太阳吸收，P. Natl。Acad. Sci. 1 0 9 （ 2 0 1 2 ） 1 7 3 6 6e1 7 3 7 1 。[7] Y. Feng ， V.Ramanathan ， V.R.Kotamarthi ， Brown carbon ： a significantatmosphericabsorber of solar radiation？大气。13（2013）8607和8621。[8] 诉拉马纳坦，C.阿忠，D.金T.贝奇L.布贾，J.T. 基尔，W.M.华盛顿，Q。Fu，D.R. 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