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372工程第1卷·第3期·2015年9www.engineering.org.cn研究材料基因组-文章工程2015,1(3):372-377DOI 10.15302/J-ENG-2015052高κ/GaAs界面带隙态起源的材料设计王伟超1,2,龚成1,卡雄1,Santosh K.C. 1,Robert M.华莱士1号酒店,韩国由于微电子器件不断缩小到更小尺寸的要求,SiO2栅介质被高介电常数材料Hf(Zr)O2所取代,以使通过电介质薄膜的电流泄漏最小化。然而,在与高介电常数(高-κ)介电常数III-V族和Ge是两种有希望的候选物,具有优于Si的迁移率。然而,Hf(Zr)O2/III-V(Ge)的界面结合比Si基界面复杂得多。高质量器件的成功制造关键取决于对Hf(Zr)O2/III-V(Ge)界面键合构型的理解和工程设计,以实现器件界面的优化设计。因此,一个准确的原子洞察界面键合和界面能隙态形成的机制变得至关重要。本文利用第一性原理计算研究了HfO2与GaAs的界面.我们的研究表明,As-As二聚体键,Ga部分氧化(3+和1+之间)和Ga-悬挂键构成的间隙态的主要贡献。这些研究结果提供了有见地的指导,最佳界面钝化。关键词高迁移率器件,高κ/III-V界面,界面能隙态,第一性原理计算1引言电子器件材料的计算研究在引入新的功能材料以满足器件缩放要求方面发挥了关键作用。传统的场效应晶体管(FET)器件由Si半导体沟道、硅化物金属电极源极/漏极和SiO2绝缘栅电介质以及用于沟道场控制的多晶硅金属栅极组成。在过去的十年中,硅基器件材料已被迅速取代,用高介电常数(高κ)氧化物代替SiO2,用金属栅极代替多晶硅栅极[1]。在这个快速的过程中,材料设计在指导潜在的高κ电介质和金属栅极材料从众多候选材料中选择方面发挥了关键作用[2-5]。最近,美国政府启动了材料基因组计划(MGI),目标是加速用于先进工程系统应用的新材料的开发和商业化[6]。MGI不是遵循传统的经验试错法,而是在新功能材料开发过程中引入合理的材料设计,旨在实现加速的材料开发周期(大大缩短传统的20年周期)。值得注意的是,我们的研究工作(关于另一个主题)在8年内通过概念设计的商业产品开发证明了MGI概念[7-9]。从这个角度来看,FET器件缩放的下一步,即引入高迁移率沟道材料来取代Si沟道,属于MGI问题的范畴,预测性量子模拟将提供关键指导,通过专注于材料设计选择的最有前途的材料系统来缩短开发周期。在这篇综述中,我们讨论了在高迁移率沟道和高κ栅氧化层之间的界面处形成的陷阱态的起源,以便将这种FET器件的挑战放在MGI框架内。高κ氧化物与III-V沟道之间的低界面质量仍然是实现超高速半导体器件的主要障碍之一。尽管在改善微观工艺、钝化、自清洁和表征方面做了大量工作[10-13],但对界面态的物理起源的有限理解,在高κ氧化物/GaAs界面中捕获费米能级,阻碍了提高界面质量的突破性进展。这种阻碍很大程度上是由于复杂 的 界面 结 合 构型 , 其 根据 实 验 生长 条 件 而变 化 。 在高κ/GaAs界面上1德克萨斯大学达拉斯分校材料科学与工程系,Richardson,TX 75080; 2南开大学电子信息与光学工程学院* 通讯作者。电子邮件地址:kjcho@utdallas.edu接收日期:2015年6月23日;接收日期:2015年9月8日;接受日期:2015年9月14日作者(S)2015出版社:Engineering Sciences Press这是CC BY许可下的开放获取文章(http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/)373www.engineering.org.cn第1卷·第3期·2015年9月工程材料基因组-文章研究①②GaAsHfO2VBP2P1P3CBEf(一CBMPGaP3SEfP2PP1作为VBMSGa作为-作为作为HO8O9O10OGa(As)在界面上可能引起Ga-(As-)氧化物、Ga-Ga(As-As)二聚体键、Ga-(As-)悬空键等结构紊乱,从而降低界面的绝缘性能。砷氧化物可以通过(NH4)2S和NH4OH还原,最近通过某些原子层沉积(ALD)工艺,在自清洁效应中[14]。因此,剩余缺陷对带隙态分布的影响变得至关重要[15]。 在实验上,界面态密度(Dit)分布为三个部分,即P1、P2和P3,如图1所示。这种分布的起源仍然是一个活跃的研究领域。例如,关于Ga 3+是否有助于间隙状态一直存在长期争论[14除了Ga 3+,Ga部分电荷状态,在3+和1+之间,可以以氧原子的形式出现,与Ga的键数不固定。这些部分电荷态可能与Ga3+和1+共存,并可能作为产生带隙态的源。如果不完全了解Ga的各种电荷态对界面能隙态分布的影响,则可能无法完整地理解能隙态分布的机制。此外,这种氧化态的存在可能是界面处键合无序的标志,这将导致进一步的缺陷产生,例如悬挂键。(b)第(1)款图1. (a)界面态密度(D_(it))分布为P_1、P_2和P_3三个部分;(b)GaAs的缺陷能级为紧束缚态。VB:价带; CB:导带; VBM:价带最大值;以及CBM:导带最小值。从理论上讲,根据在体GaAs中的经验紧束缚分析,如图1(b)所示,Ga-(As-)悬挂键产生导电(价)边缘态(VB:P1和CB:P3)。As-As(Ga-Ga)二聚体和Ga(As)反位产生图1(b)中的中间能隙态-P2 [17]。然而,这个模型提供了足够的洞察GaAs/氧化物界面的间隙状态的起源,因为没有考虑界面键合。事实上,在高-κ/在GaAs界面上,HfO2等高κ氧化物以离子键结合,没有固定的原子配位和键角,导致界面Ga和As的电荷状态不同。这种电荷状态对应于不同类型的不饱和Ga(As)键,从而产生带隙状态。实际上,很难实现没有任何结构缺陷的电子突变高κ/GaAs界面,因为:GaAs(001)表面是极性的,Ga是三价,As是五价。每个Ga-As键有0.75个来自Ga的电子和1.25个来自As的电子,这使得电子计数规则以及Ga(As)共价键角和方向的严格要求难以满足[18]。这种情况意味着部分带电的Ga(As)键导致界面能隙态。最近,Robertson et al.[19]提出了用GaAs和HfO2表面的1 × 1晶胞来模拟(0 0 1)取向的GaAs/HfO2界面,并得出结论:绝缘界面可能是由一个O取代下面GaAs层中的As位获得的。然而,该界面模型包含一个大的界面平面应变(> 10%),源于HfO2(5.07 Ω)和GaAs(5.65 Ω)之间的大晶格失配,这使得模型界面有问题。在未重构的GaAs表面终止Ga(As),原子形成一个正方形阵列。每个表面Ga(As)具有两个指向表面外的部分占据的悬挂键。基于Ga(As)-O共价键的刚性要求,Hf和O都不能直接钝化Ga-(As-)悬挂键,除非在界面上施加大的平面应变,这在实践中是不现实的。另一个-有效的方法是系统地模拟界面处氧掺入的影响[20]。从高κ介电过程或表面处理中检测这种键合和相应的氧化态在实验上有充分的记录[21]。2结果与讨论一个例子是图2所示的标记为O10的界面模型,其中每个氧层具有十个氧原子,每个Ga(As)层具有四个Ga(As)原子。因此,HfO2表面需要5个氧原子才能形成绝缘的HfO2表面。GaAs表面有八个Ga悬挂键,需要用三个氧原子钝化。因此,界面O10在界面处以两个过剩氧原子结束。这两个多余的氧原子被除去以产生中性界面。虽然整个界面是电荷中性的,图2.(100)接口O8、O9和O10的侧视图。Ga、As、Hf和O原子分别用灰色、紫色、浅蓝色和红色球表示[20]。研究材料基因组-文章374工程第1卷·第3期·2015年9www.engineering.org.cn形成能(eV. A三个氧原子不可能将1.25个电子均匀地分配给每个Ga键,因此这种情况不可避免地产生带隙态,从而俘获费米能级。此外,在去除界面上的两个Ga原子和五个氧原子后,可以建立另一个中性界面,使GaAs表面和HfO2都绝缘。然而,该第二界面将是不稳定的,这是由于Ga-O键合的程度比在具有全氧终止的界面中低得多。影响界面稳定性的一个重要参数是外部氧化学势,它控制界面氧化并从根本上控制界面稳定性。例如,对于最先进的ALD,界面稳定性强烈依赖于氧化剂(O3、O2和H2 O [22,23])浓度。为了探索外部氧化学势对界面氧浓度的影响,从界面依次去除1 - 7个氧原子[20],并应用受O2和HfO2约束的作为氧化学势函数的界面形成能(图3)。这种探索揭示了具有9个界面氧原子的界面(图2中标记为O 9/Ga 4)在大的氧化学势范围内具有最低的形成能(~ 49.0%)。另外,我们发现,带有8个界面氧原子的中性带电界面只在整个生长条件范围的21.6%内是稳定的。另一个在界面上有两个Ga和五个O原子的中性带电界面在整个氧化学势范围内显然是不稳定的。相反,~ 49.0%的生长条件产生非中性带电界面,O 9。这一观察解释了为什么原子和电子突变界面不太可能自发发生。600 K时的氧气压力(atm)GaAs的原子层被破坏,并且优化的界面结构自发地形成Ga-悬挂键和两个As-As二聚体对,两个As-As二聚体对远离Ga-O界面键两层和一层。O10界面也有类似的效应。有趣的是,O8接口具有最少的“错误键合”(即,As-As和Ga-悬挂键)。为了进一步检查Ga和As电荷状态,进行Bader电荷[24]计算,如图4(a)和(b)所示。对于O10模型界面,界面Ga电荷态接近3+。 随着氧从O10界面耗尽,对于O9和O8模型,Ga的更多部分电荷状态开始出现,如图4(a)所示。对于As电荷状态,发现O 9和O 10界面的As-As二聚体电荷状态,如图4(b)所示。70605040302010070600.80.60.40.20-0.2-0.410-40十点半十到二十101 1010504030201003.5 4.0 4.5 5.0 5.5指控(e)–5O化学势(eV)图3.各种界面结构的界面形成能与氧化学势的函数关系。Ga-O键合:基于界面O原子的数量标记为O3至O 10; As-Hf键合:As/Hf; As -O键合:As/O;和Ga-Hf键合:Ga/Hf [20]。1 atm = 101.325 kPa。基于它们的富氧条件,O8、O9和O10界面在氧化物形成没有被仔细控制的实际界面中是最相关的,因此在图2中呈现。对于O9界面,在大的氧化学势范围内最稳定的模型,第二(As)和第三(Ga)之间的Ga-As键的(b)第(1)款图4.体和界面的电荷分布(a)Ga和(b)As对于界面O8、O9和O10。图5显示了具有Heyd-Scuseria-Ernzerhof(HSE)混合泛函的O 8/Ga 4、O 9/Ga 4和O 10/Ga 4模型的体GaAs(灰色)和界面态密度(DOS)。体态密度由远离界面的Ga(As)原子表示.在体GaAs带隙区,发现三个界面态,造成费米能级钉扎。为了探索能隙态的起源,给出了能隙区的部分电荷分布镓铪比As/HfAs/OO10 O9O3 O6 O7 O8O9O3O4O5O6O7O8O10镓离子O8Ga 1+镓砷O9镓离子Ga 1+镓砷O10镓离子Ga 1+镓砷1.41.61.82.02.22.4 2.6指控(e)(一)为3+O8镓砷O9镓砷为3+O10镓砷为3+As-As电荷强度(电池电荷强度(电池材料基因组-文章研究375www.engineering.org.cn第1卷·第3期·2015年9月工程在图5的插图中。由于O 9/Ga 4在氧化学势较大的生长条件下表现出最大的稳定性,我们研究了界面Ga和As原子的电荷状态(图4)。我们标记的四个界面Ga原子G1,G2,G3,和G4的电荷状态1.64e,1.63e,2.23e,和1.63e,分别。部分电荷清楚地表明界面能隙态P1、P2和P3分别由Ga(G2)部分氧化、Ga-悬挂键和As-As二聚体产生。Ga(G_1,G_3,G_4)~(3+)对能隙态没有直接贡献。7654321注入势垒是半导体器件的另一个关键参数[28],由栅氧化物和半导体的VB边缘之间的能带偏移表示。对于器件应用,注入势垒需要大于1.0 eV,以防止电子进入氧化物CB,载流子可以通过氧化物CB穿过栅极氧化物[29]。价带偏移(VBO)使用参考电位方法[30,31]准确预测。对于界面模型09,VBO为1.81eV。作为比较,实验数据显示VBO的不同值:2.00 eV[32],2.10 eV [33]和2.85 eV [34]。Robertson和Falkretti使用电荷中性能级(CNL)方法,不考虑观察到的界面结合,以预测3.00 eV [35]。这些发现证实了有希望的注射HfO2和GaAs之间的势垒总之,我们应用密度泛函理论(DFT)研究了HfO2/GaAs界面能隙态的起源,即As-As二聚体、Ga部分氧化态和Ga悬空键诱导的能隙态。Ga 3+不直接产生任何能隙态。此外,能带偏移的结果表明GaAs/HfO2界面是阻止载流子通过氧化物薄膜注入的一个很好的候选层。0–4能量(eV)1 2 343方法为了避免相互作用,图5.块状GaAs(灰色区域)和界面O8、O9和O10的DOS。批量DOS放大两倍,接口DOS规范化。体GaAs带隙区域内的界面态填充有粉红色。 的VBM和CBM分别由VB和CB边缘表示费米能级被设定为0 eV。插图示出了间隙区域内O 8、O 9和O 10等离子体的等离子体间距为4.0 × 10本质上,界面氧在强氧电负性的驱动下吸引相邻Ga原子的电子。结果,Ga的电荷态如Ga3+,Ga1+和一些中间态形成.作为原子位于界面下的Ga提供更多的电子,他们的上成键的合作伙伴比他们的下成键的邻居。为了补偿As电荷损失,形成As-As二聚体。我们发现Ga悬挂键和As-As二聚体的形成强烈依赖于界面Ga电荷态。具体地说,Ga 3+的大电荷损失导致As的大电荷损失,从而形成As-As二聚体。实验上,Ga 3+和As-As二聚体的共存使得很难确定间隙态的真正贡献者。假设,界面Ga电荷态减少到1+(Ga2 O),其产生的电荷比3+少;由于界面As、As-As二聚体和Ga悬挂键也将被去除,因此预计间隙态将相应消除[25,26]。这一发现揭示了有效的界面钝化机制。使用非晶硅(a-Si)似乎是一种有效的钝化方案。在界面处存在a-Si的情况下,Si向界面Ga提供电荷并将Ga部分氧化态转变为1+;同时,As-As二聚体从Si获得足够的电荷以断开二聚体键[27]。除了界面热稳定性和DOS之外,在周期性板层图像中的顶部和底部原子之间。底部Ga原子被假氢钝化(具有1.25价电子)以模拟As-体键。HfO2的顶层最初由晶胞中的10个氧原子终止;其中一半被移除以产生绝缘的HfO2表面。顶部(HfO2)和底部(GaAs)表面的钝化保证了顶部和底部表面态被去除,并且所有计算的带隙态都起源于界面。GaAs板厚为27.16 μ m,含10层Ga和9层As,而HfO2板厚为13.42μ m,含5层Hf和6层O。该板厚足够大以减小量子尺寸效应[36,37]。共轭梯度(CG)被用来进行结构优化,只有钝化GaAs层的底部固定。测力精度达到0.01eV·cm界面电子态的性质很大程度上依赖于界面原子结构和成键的细节,这表明精确的界面模型的重要性。在为HfO2/GaAs界面建立令人信服的理论模型的过程中,必须考虑以下几个问题:首先,晶格失配需要由应变来协调;其次,界面应该是热稳定的和真实的;第三,必须考虑实验信息,并且必须验证理论模型;第四,需要尽可能降低DFT搜索松弛界面全局最小能量的限制。本文研究了立方相HfO2与GaAs的界面.虽然HfO2存在于立方、四方和单斜相中,但这些都具有非常相似的局部离子键合特征,原子结构紧密O8如GaHfO总计O9O10国家(eV. 细胞研究材料基因组-文章376工程第1卷·第3期·2015年9www.engineering.org.cn相关[38]在原子结构优化过程中,立方HfO2可以转变为低能结构.因此,目前分析的结论将适用于其他阶段,因为关键要求是价态满足,它取决于局部成键构型,而不是长程结晶对称性。我们使用在界面处具有Ga-O键的周期性平板模型(由Ga终止的GaAs和O终止的HfO2表面形成),这得到了实验数据的支持[39,40]。(001)取向的HfO2表面被压缩~ 0.3%,逆时针旋转28.04°,即,28.04 = 45 - 16.96,以匹配GaAs(001)表面(图6)。CG [41]方法用于原子结构优化。由于CG法只会导致局部最小值,因此优化结构可能是亚稳态界面结构。为了研究GaAs和HfO2表面之间形成的不同界面结构,的GaAs平板,并获得了作为相对位移的函数的局部能量最小结构。沿xy方向位移1.0 μ m时,界面形成能降低1.5 eV,总能量最低. 我们使用这个最小能量的界面结构作为初始结构,并执行一个完整的松弛。(a)(b)第(1)款图6. (a)HfO2体的Hf单层垂直于(0 0 1)方向,(b)GaAs体的Ga单层垂直于(0 0 1)方向。亮绿色原子是Hf,灰色原子是Ga [20]。对于高级电子结构计算,HSE [42]产生的带隙和平衡晶格参数比局域密度近似(LDA)或广义梯度近似(GGA)[43,44]更符合实验结果,用于克服众所周知的DFT限制[40,41]:带隙 低 估 。 将 25% 的 Hartree-Fock 交 换 势 并 入 Perdew-Burke-Ernzerhof(PBE)[45]势,得到1.40 eV的带隙;该结果足够接近1.42 eV的实验值[46]。确认本工作得到了国家自然科学基金(11304161、11104148、51171082 ) 、 天 津 市 自 然 科 学 基 金 ( 13JCYBJC 41100 、14JCZDJC 37700)、国家基础研究计划(2010)、国家自然科学基金(2010)的资助。国家973计划(2014CB931703)、高等学校博士点专项研究基金(20110031110034)、中央高校基础研究基金。KyeongjaeCho得到了韩国首尔国立大学多尺度能源系统全球前沿中心的支持。我们感谢德克萨斯大学奥斯汀分校德克萨斯高级计算中心(TACC)的技术支持http://www.tacc.utexas。EDU)用于提供计算资源。遵守道德操守准则王伟超,龚成,熊家华,Santosh K. C.的方法,罗伯特M. 华莱士和赵京在宣布他们没有披露利益冲突或财务冲突。引用1.罗伯逊河M.华莱士CMOS应用的高k材料和金属栅极。Mat. Sci.工程师R ,2015,88:1-412.K.小周高介电常数闸极介电材料之第一性原理模拟。电脑板牙Sci. ,2002,23(13.M. Haverty,A. Kawamoto,K.乔河,巴西-地达顿过渡金属铝酸盐高k栅介质的第一性原理研究。应用物理信函等,2002,80(15):26694.S.帕克湖,澳-地科伦坡,Y. Nishi,K.小周金属栅电极功函数的从头算研究。应用物理信函等,2005,86(7):0731185.J. 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