芯片|Vol 1 |2022年秋季Zhao，D.-H. 等人芯片1，1000231月8=芯片研究文章光电DOI：10.1016/j.chip.2022.100023灵敏的MoS2光电探测器单元，多功能高空气稳定性传感器内计算赵东辉1，2，<$，顾正浩1，<$，王天宇1，郭晓娇1，蒋西西1，张敏3，朱浩1，陈林1，孙庆庆1，张伟11复旦大学微电子学院ASIC与系统国家重点实验室，上海200433 2张江复旦国际创新中心，上海201203 3嘉兴学院数据科学学院，嘉兴市314001[2]这些作者对本书的贡献同样巨大。电子邮件：dhzhao16@fudan.edu.cn（Dong-Hui Zhao），hao_zhu@fudan.edu.cn（Hao Zhu），qqsun@fudan.edu.cn（Qing-Qing Sun）Cite as：Zhao，D.- H.等人，Sensitive MoS2 photodetector cell with high air-stabilityfor multifunctional in-sensor computing. 芯片1，100023（2022）。https://doi.org/10.1016/j.chip.2022.100023收到日期：2022年接受日期：2022年在线发布：2022年随着人工智能和物联网的发展，传感器节点数量迅速增长，导致传感器和计算单元之间交换大量冗余数据。传感器内计算方案集成了传感和处理，通过降低功耗、时延和硬件冗余，为解决传感/处理瓶颈提供了一条有前途的途径。在这项研究中，在传感器的计算架构，涉及的光电子电池的基础上，晶圆级的二维二硫化钼2薄膜进行了演示。MoS2光电探测器单元采用顶栅器件结构，以铟锡氧化物（ITO）作为透明栅电极，在16.0 μW cm-2（λ 500 nm）的光照功率密度（Pin）下，具有高的空气稳定性和高达555.8 A W-1的光响应度（R此外，还获得了具有均匀光响应特性的MoS2光电探测器阵列在此基础上，实现了基于MoS2光电探测器单元的反相、与非、或非逻辑门电路.这种多功能和鲁棒的传感器内计算归因于原子层沉积（ALD）生长的均匀圆片级MoS2膜和独特的器件结构。由于光信号的检测和逻辑运算是通过具有面积效率的MoS2光电探测器单元实现的，因此所提出的传感器内计算设备为高性能集成传感和处理系统中的潜在应用铺平了道路。关键词：传感器内计算，光电探测器，二硫化钼，原子层沉积，透明电极介绍人工智能（AI）和物联网（IoT）的发展已经引起了传感节点的快速增长，这产生了不断增加的非结构化和原始数据量1，2。在基于传统设计的系统中，模拟传感数据最初通过模数转换转换成数字数据，然后传送到其他计算单元以执行计算任务3。感知终端和计算单元分离的架构将导致相对高的功耗、数据访问延迟和硬件冗余4。或者，已经提出了先进的传感器内计算技术来提高时间、能量和面积效率5，6，这对于实现具有严格延迟要求的传感器丰富的平台和应用（例如自动驾驶、微型机器人和实时视频分析）具有实质性的重要性最近，基于二维（2D）过渡金属二硫属化物（TMDC）的光电器件由于其迷人的电学和光学性质7-9而被广泛研究，并且已经在图像传感器10、11、光致发光器件12、13、人工视觉电子器件14、15和神经形态突触16、17等中显示出潜在的应用。此外，已经用基于新颖2D材料的各种结构展示了先进的架构或设计，诸如传感器内计算、传感器内逻辑和存储器内计算18-22。特别是视觉作为人类的基本感官之一，负责感知80%以上的信息23。涉及基于新材料的器件的光传感和相应的数据处理在人工智能应用中具有重要意义。在各种2D TMDC中，二硫化钼（MoS2）由于其独特的结构和性质（诸如可调带隙、原子厚度和缺乏危险键）而吸引了巨大的研究兴趣24、25。迄今为止，大多数MoS2光电器件基于通过机械剥离26、27或化学气相沉积28、29制备的具有几十微米尺寸的MoS2薄片，这阻碍了它们的大规模集成应用。合成均匀的晶圆级2D TMDC薄膜是其随后集成到微/纳米器件和电路中的关键一步。最近，基于表面饱和反应的原子层沉积（ALD）提供了制备晶片级连续TMDC薄膜30-32的有前景的方法。合成的薄膜具有精确的厚度可控性、优异的均匀性、均匀性和33-35的台阶覆盖率等优点，这将有利于大规模和多功能电路级集成应用。研究文章DOI：芯片|Vol 1 |2022年秋季Zhao，D.-H. 等人芯片1，1000232月82g2g2g∼∼2g图1| MoS 2薄膜及器件结构的表征。a，2英寸蓝宝石衬底（左）和通过ALD在蓝宝石晶片上制备的晶片级少层MoS 2膜（右）的照片。b，MoS2膜的AFM图像。c.MoS2薄膜在五个位置的拉曼光谱。d.以ALD生长的MoS2作为光敏半导体沟道材料，Al2 O3作为高k电介质层，ITO作为透明顶栅电极的MoS2光电探测器单元的示意图（顶部）;以及MoS2器件的光学图像（底部）。比例尺为40 µm。通道长度（L）为20 μm，通道宽度（W）为25 μm。e.MoS2光电晶体管的横截面TEM图像; MoS2膜的厚度为约1.7nm。f，光电晶体管的横截面的EDS映射在这项研究中，传感器内计算光电子电池的制作，- 是的E1之间的频率差（k）A1g为23.41基于ALD法制备的圆片级二维MoS 2薄膜，对薄膜进行了热处理。MoS2光电探测器单元使用顶栅器件结构，其中氧化铟锡（ITO）作为栅电极，其广泛用于透明和柔性电子器件36-39。此外，顶栅MoS2cm此外，从2英寸晶片上的五个测试位置获得了几乎相同的E1和A1g峰位置，这进一步表明MoS2膜的大尺度均匀性。加入─光电探测器单元表现出高的空气稳定性相比，大多数重新，盟友，E1MoS2薄膜的拉曼光谱中出现了A1g和A1g具有背栅结构的带端口TMDC器件。此外，还对该光探测器的光响应特性进行了系统的研究。在此基础上，实现了包括反相器、与非门和或非门在内的多功能逻辑门。这项工作将促进2D材料在大规模先进人工智能系统中的未来应用，并集成传感器计算。结果和讨论在这项研究中，在传感器计算光电探测器单元和逻辑门实现与二硫化钼薄膜作为半导体沟道材料。MoS2膜的合成是基于我们先前报道的ALD40方法（详情参见方法部分）。ALD后，在硫气氛中对沉积态的MoS2图1a示出了在2英寸蓝宝石晶片上用50个ALD循环制备的合成晶片级少层MoS2膜此外，通过原子力显微镜（AFM）表征了MoS2膜的表面形貌;观察到均方根粗糙度为0.62 nm的均匀且光滑的表面（图1b）。MoS2薄膜的拉曼光谱如图1c所示，在383.52和406.93 cm通过观察Al2O3和ITO层的光信号，表明光信号可以通过ITO透明电极和高kAl2O3层在MoS2图1d示出了MoS2光电器件的三维（3D）示意图，其具有ALD生长的MoS2作为光敏半导体沟道材料，Al2 O3作为高k电介质层，并且ITO作为透明顶栅电极。光学图像在图1d的底部显示了所制造的MoS2光电探测器单元的尺寸（关于详细的制造过程，参考方法部分）。图1 e示出了MoS2光电探测器单元的横截面透射电子显微镜（TEM）图像;获得了所制造的器件的精确结构和每层的厚度。如图1e的插图中所示，MoS2膜表现出厚度为1.7nm（三层）的层状结构，这与拉曼测量的结果一致。此外，图1f中展示了相应的能量色散X射线光谱法（EDS）元素映射（图1f中显示了每个元素的EDS映射分布）。S2）。图2a和2b示出了在黑暗中MoS2MoS2器件表现出良好的n型输运行为，开/关比为107，对于光电器件中的应用来说足够大。场效应载流子迁移率是从转移的线性区域提取的对应于E1和A1g振动模式，曲线方程为µ=（μ Id/μ Vg）×L/（WC×Vd），其中L为研究文章DOI：芯片|Vol 1 |2022年秋季Zhao，D.-H. 等人芯片1，1000233月8=×=∼====≈∝=图2| MoS 2器件电池的电性能。MoS2光电晶体管在黑暗中的传输（a）和输出（b）特性。c，在小偏压（Vd）下，Id-Vd插图：在大Vd下的Id-Vd在Vd = 0.5V的空气中暴露后，器件和原始顶栅MOS 2光电晶体管的Id-Vg曲线，在长期空气中暴露后，器件的传输曲线只有轻微的差异，表明器件具有良好的沟道长度（20 µm），W为沟道宽度（25 µm），Coxε0εr/tox是每单位面积沟道和顶栅之间的电容，ε08.85 10Vd是在漏极和源极之间施加的偏置电压，并且Vddd/VddVg是转移曲线的线性区域的斜率。计算的载流子迁移率为0.71cm2V图2c示出了在小Vd下MoS 2光电探测器的Id-Vd然而，在高Vd（图2c的插图）下观察到Id-Vd 图图2d示出原始顶栅MoS 2光电晶体管和在Vd0.5V下空气暴露后的器件的转移特性。转移曲线在长期空气暴露6个月后仅表现出轻微的差异，表明顶栅MoS 2器件的长期空气稳定性。与大多数先前报道的具有背栅结构的TMDC器件（其性能在很大程度上受空气环境（诸如水分含量和气体）影响）43、44相比，顶栅MoS2光电探测器表现出更好的器件可靠性以及与传统互补金属氧化物半导体晶体管的大规模工艺的兼容性。对用ALD法生长的MoS2薄膜光电探测器的光响应特性图3a示出了MoS2光电探测器在黑暗中的传输特性在波长为500 nm，Vd = 1，不同光功率密度（Pin，范围为16.0 ~188.5 μW cm图3b示出了作为栅极电压（Vg）的函数的提取的光电流（IphI照明此外，还表征了在Vd2 V照射下光电探测器的传输特性，并显示出与Vd1 V下类似的趋势基于2D材料的光电晶体管的光电流生成机制主要基于光选通（PG）和光电导（PC）效应45建模。为了确认MoS2光电探测器的主要光电流产生机制，研究了Iph和Pin（IphPinα）之间的关系，其中从PC（α1）和PG（α1）效应46引入了各种吸收系数（α）。图3c显示了对于不同Vg，Iph作为Pin的函数，以1 V的间隔从-3 V变化值得注意的是，在所有Vg区域中α均为<在这种情况下，陷阱态可能来自ALD生长的少层MoS2中的缺陷或Al2O3/MoS2界面处的缺陷。通常，S空位是TMDC材料中的主要类型的缺陷，这是由于与其它点缺陷47相比，S空位的形成能较低。此外，我们进行了基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算，研究了原始MoS2和含硫空位的MoS2如图S5时，含硫空位的MoS2在禁带中出现缺陷能级，这可能导致陷阱态的产生MoS2材料。MoS2光电探测器的光响应度（R）用公式R Iph/（PinA）48计算，其中Iph是光电流，Pin是光功率密度，A是器件的有源面积 图 3d示出研究文章DOI：芯片|Vol 1 |2022年秋季Zhao，D.-H. 等人芯片1，1000234月8===-=-× ==图 3 |MoS 2光电探测器单元的光响应特性。a，在波长为500 nm和Vd= 1 V的不同光功率密度（Pin）下，MoS2光电晶体管在黑暗和光照下的转移曲线。b，器件的提取光电流（Iph）作为Vg的函数。c，在不同Vg值下Iph对Pin的依赖性d，作为Vg的函数的光响应度（R）。e，在不同Vg值下，R对P=16.0 µW cmf，器件在各种照明波长下的传输特性，Pin=188.5 µW cm在不同的Pin值下，计算出的MoS2光电器件的R作为栅极电压（Vg）的函数。在不同的Vg值下，R对Pin的相应依赖性示于图3e。R值随P_in的增加而减小，这主要是由于陷阱态的饱和所致，在P_in时，R值高达555.8A W16.0此外，计算了外量子效率（EQE）的另一个重要参数，即收集的载流子数（N C）与照射MoS 2器件的NC/NIhcR/eλ49，其中h是普朗克最大EQE估计为1.36105%（P16.0µW cm8 V）。此外，光电器件的性能指标总结如表S1所示;结果表明，与基于其他一些材料的光电探测器相比，本工作中基于ALD-MoS2的顶栅光电探测器图3f示出了在黑暗中和在各种照明波长（从400至700 nm，步长为100 nm）下，在P188.5 µW cm2伏，这表明MoS2光电器件可以响应宽范围的光波长，从而将其应用领域扩展到宽带光谱。图S6显示时间分辨光响应研究文章DOI：芯片|Vol 1 |2022年秋季Zhao，D.-H. 等人芯片1，1000235月8×==-===图 4|一种基于MoS2光电探测器单元的逆变器. 图1是MoS 2逻辑反相器的电路原理图，它由两个基于ALD生长的MoS 2薄膜的MoS 2光电晶体管组成（左）和反相器的光学图像（右）。比例尺为40 µm。b，电压传输特性和c，逆变器的相应电压增益，VDD以1V的步长从1变化到5V。d，逆变器在VDD=4V时的动态开关行为。在500 nm（P188.5 µW cm0 V和Vd1 V;观察到周期性光开关行为。此外，由于通过ALD合成的MoS2薄膜的晶片级均匀性，制造了包含4 × 3光电单元的MoS2如图S8所示，阵列中的这些MoS2光电探测器表现出均匀的光响应特性。这一结果进一步表明ALD生长的MoS2膜具有大面积的均匀性，这将有助于在大规模传感器内计算电路中的潜在应用。利用ALD法生长的MoS2薄膜的大面积均匀性，设计了基于MoS2光探测器单元的逻辑电路。图4a示出了由两个不同的MoS2光电晶体管组成的MoS2逻辑反相器（非门）的电路示意图，其中一个是驱动晶体管，另一个是负载晶体管。通道宽度驱动晶体管和负载晶体管的栅极长度（W）分别为10 μ m和40 μm（两个晶体管的栅极长度（L）均为20 μm）。对于测量设置，驱动晶体管的源极和栅极分别连接到GND和输入端口（VIN）。负载晶体管的栅极和驱动晶体管的漏极短路并连接到输出端口（VOUT）;负载晶体管的漏极连接到电源电压（VDD）。图4 b显示了逆变器的电压传输特性，VDD以1 V的步长从1 V变化到5 V，其中观察到典型的VOUT图4c示出了对应的电压增益，它等于反相器逻辑50的-dV在VDD 4 V的逆变器的动态开关行为。图4d示出了具有50 Hz（T 20 ms）频率的输入方波，并且底部曲线图示出了相应的输出波，其中获得了具有非操作的稳定的和周期性的特性。此外，NAND和NOR逻辑是建立在MoS2光电探测器单元上的。图图5a示出了MoS 2NAND逻辑门的电路示意图，其通过将两个光电晶体管与输入信号串联连接并且然后连接负载光电晶体管而获得。图图5 b显示了VDD 4 V时逻辑电路的输入电压（分别为VIN 1和VIN2）和输出电压（VOUT）与时间的关系图;图5c显示了相应的真值表。该逻辑电路实现了与非门的逻辑此外，图5d示出了MoS2 NOR逻辑门的电路示意图，其通过将具有输入信号的两个光电晶体管并联连接然后连接负载光电晶体管而获得。图5e和5f分别示出了与逻辑函数的输入和输出信号以及对应的真值表相关的时序动态测试，其中实现了NOR逻辑函数。基于反相器、与非门和或非门，通过它们的组合可以实现其他复杂的逻辑功能这些逻辑门可以实现逻辑操作;并且它们的光电探测器单元可以用于感测光信号，其中传感器内计算被可编程地实现。结果表明，逻辑功能或计算任务，可以实现与大规模的二硫化钼为基础的传感器，这将促进进一步的传感器计算应用涉及二维材料。研究文章DOI：芯片|Vol 1 |2022年秋季Zhao，D.-H. 等人芯片1，1000236月8∼∼∼图5|与非和或非逻辑门基于二硫化钼2光电探测器单元。基于ALD-MoS 2光电晶体管单元的双输入逻辑（a）NAND和（d比例尺为40 µm。b-e为VDD=4 V时逻辑电路的输入电压（VIN 1和VIN 2）和输出电压（VOUT）与时间的关系图，c-f为相应的真值表。结论综上所述，采用ALD法制备了圆片级均匀的MoS2薄膜基于ALD生长的MoS2的光电探测器单元，与透明ITO栅极集成在500 nm波长下，顶栅型MoS2光探测器的开关比为107，空气稳定性高，在16.0μW cm-2的光照功率密度下，光响应度高达555.8A W此外，基于光电探测器单元实现了多功能和鲁棒的逻辑门，包括反相器，NAND和NOR这项研究提供了一种有吸引力的方法来实现传感器内计算，并为基于新型2D材料的人工智能的大规模应用铺平了道路方法MoS2 膜 的 合 成 将 具 有 0001> 取 向 的 2 英 寸 单 晶 蓝 宝 石 晶 片（Al2O3>99.99%）用作通过ALD沉积MoS2膜首先，用超声波浴在丙酮、无水乙醇和去离子水中依次清洁蓝宝石衬底;然后用氮气枪吹干随后，将蓝宝石晶片立即转移到Beneq TFS-200 ALD反应系统中。五氯化钼（MoCl5）和六甲基硅硫烷（HMDST）分别用作ALD的Mo和S前体。在ALD期间，MoCl5和HMDST源的温度分别保持在120 °C和25 °C。N2（纯度99.999%）用作载气。ALD反应室的温度保持在400 °C。ALD的一个沉积循环由四个步骤组成：4秒MoCl5脉冲、8秒N2吹扫、1秒HMDST脉冲和5秒纯N2。为了提高结晶度和减少缺陷，在硫气氛中，在石英管炉中，在900 ℃下对所生长的MoS2膜进行退火MoS2光电探测器单元和逻辑门的制造图1d示出了MoS2光电探测器单元的3D结构的示意图。首先用LOR/S1813光刻胶进行紫外光刻（UL），然后用CF4/Ar等离子体刻蚀（RIE，100 W，120 s），将预结晶的MoS2薄膜图形化为沟道条纹之后，通过UL定义MoS2沟道上的Ti/Pt（15/70 nm）接触金属然后，以三甲基铝和水为前驱物，通过ALD沉积了一层24 nm的Al2O3最后，通过磁控溅射制备透明顶栅电极（ITO，46nm）为了制造MoS2逻辑门，通过UL和用缓冲氧化物蚀刻溶液（在去离子水中按体积1：20稀释，3分钟）蚀刻来实现接触。互连金属通过与源极/漏极接触金属（Ti/Au，15/70 nm）类似的工艺形成表征和测量用Bruker尺寸边缘进行AFM测量。拉曼光谱测量用Horiba拉曼光谱仪在532 nm的激光激发波长下进行。用KeysightB1500半导体分析仪和氙灯作为光源对MoS2光电探测器的电学和光电特性进行了表征。用光强计校准入射光功率强度。源/测量单元（SMU）模块用于测量单个光电探测器单元的电气特性和逆变器的电压传输特性通过增加半导体脉冲发生器单元（SPGU）模块，测试了逻辑门（反相器、与非门和或非门）的动态开关行为所有的电力和研究文章DOI：芯片|Vol 1 |2022年秋季Zhao，D.-H. 等人芯片1，1000237月8在室温和环境条件下进行光电测量引用1. 门内尔湖超快机器视觉与2D材料神经网络图像传感器。Nature579，62-66（2020）. https://doi.org/10.1038/s41586-020-2038-x。2. 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