熔池与冷却轮热传递对非晶薄带形成的影响

工程科学与技术，国际期刊23（2020）1162完整文章熔池与冷却轮之间的传热对非晶薄带形成Sowjanya Madireddi机械工程系，CVR工程学院，海得拉巴501510，印度阿提奇莱因福奥文章历史记录：收到2019年2020年1月31日修订2020年2月14日接受2020年3月2日网上发售保留字：熔融纺丝非晶带传热XRD熔池A B S T R A C T平面流动快淬技术是一种利用快速凝固技术一步法制备非晶薄带的方法。非晶结构的形成在很大程度上取决于熔体熔池和冷却轮之间的热传递速率。本研究数值分析了熔体轮接触处熔池中的传热及其对最终产品中非晶结构的影响。冷却轮和喷嘴壁之间的空间被视为初始充满空气的计算域。应用流体的流动、能量、动量方程和体积方程对熔池中的传热和薄带生长进行了分析。采用几何重构的方法来显示双流体流动区域中熔体和空气的边界。数值分析表明，在整个带厚度的温度梯度随着厚度的增加实验研究表明，随着厚度的增加，带中的晶体结构增加，并显示在带的两侧上拍摄的XRD的差异。横跨带厚度的温度梯度是造成这种现象的原因。由于该模型可以预测这种现象，它可以用于预测在实验之前的一组工艺条件下获得的带的类型，从而有助于避免产生不期望的结晶带。©2020 Karabuk University. Elsevier B.V.的出版服务。这是CCBY-NC-ND许可证（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。1. 介绍平面流动熔体纺丝（PFMS）是一种一步法铸造工艺，用于制造Transformer铁芯用非晶薄带。该工艺包括通过感应加热熔化坩埚中的合金，在特定温度和压力下将熔体连续喷射到冷却轮上。熔体在坩埚和旋转轮之间的间隙中形成了一个熔池。熔体以薄片的形式被拖出熔池[1]。非晶材料使配电变压器的铁损降低了75%。然而，最终产品的质量在降低损耗方面起着重要作用。带材质量根据带材的非晶结构、表面形貌和厚度来定义。薄带的非晶结构高度依赖于熔体中的传热和薄带的生长在熔化轮接触处。所需的冷却速率为105 K/s。图1（a）显示了PFMS过程，图1（b）显示了实验期间获得的样品带。很少有实验研究人员研究了在各种工艺条件下获得的各种材料的带使用扫描电子邮件地址：madireddisowjanya@gmail.com透 射 电 子 显 微 镜 （ TEM ） 。 Fe-Si-B 和 Fe-Si-B-Nb-Cu 薄 带 是Transformer铁芯应用中两种广泛使用的材料，但很少有研究者对其进行研究。很少有实验和数值研究报告的熔池和动态带形成过程中。 史蒂芬尼湾等[2]研究了熔体中的温度分布。用红外摄像机观察了熔池外液相的扩展。Cramer和Bigot[3]观察到带材在横向上的温度变化。贝尔托蒂湾等人[4]观察到Fe73.5Cu1Nb3Si13.5B9薄带的超软磁性能。为了降低合金的脆性，建议进行热处理。Byrne C.J.等人[5]使用高速视频记录了水坑的振动。数值研究人员模拟了熔池的形成，并研究了该过程中涉及的流体力学和传热[6]。Sundararajan等人[7]分析了热传递在水坑下面的假设为扁平外壳的轮的部分中。Liu H等人[8]使用商业软件模拟PFMS过程。假设空气与铜轮之间的接触角为常数，传热系数为近似值，对熔池的形成进行了模拟。本文作者还用2D和3D数值模型模拟了熔池形成[9]和条带形成[11分别使用商业CFD软件提交人https://doi.org/10.1016/j.jestch.2020.02.0032215-0986/©2020 Karabuk University.出版社：Elsevier B.V.这是一篇基于CC BY-NC-ND许可证的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表工程科学与技术国际期刊杂志主页：www.elsevier.com/locate/jestch命名法S. Madireddi/工程科学与技术，国际期刊23（2020）1162-11701163Ρ密度（kg/m3）G重力加速度（m2/s）L动态粘度（Pa. s或kg m/s）P压力（Pa）P喷射压力（Pa）H传热系数（W/m2 K）不喷射温度（K）不时间（秒）Tg玻璃化转变温度（K）D轮径（mm）G喷嘴-叶轮间隙（mm）u，vx、y方向速度（m/s）W喷嘴狭缝宽度（mm）X车轮转速（ras/s）C比热（kJ/kg K）R车轮半径R表面张力（N/m）普古铜轮密度（kg/m3）K导热系数（W/mK）Cp，cu铜的比热（kJ/kg/K）U轮速（m/s）不是空气和车轮初始温度（K）Fig. 1. (a)PFMS过程的示意图（b）样品带。使用2D模型研究了熔池中的流动动力学[12]和稳定性[13]，使用包括冷却轮的另一个2D模型[10]进行了带形成和最终产品（非晶或结晶）的预测。然而，为了在最终产品中获得无定形结构，轮将保持在至少300K。因此，在本研究中采用了较早的具有恒定壁温的2. 实验平面流动熔融纺丝（PFMS）设备由用于熔化合金的感应加热器、用于冷却熔融金属的旋转冷却轮感应加热器和旋转冷却轮被封闭在一个腔室中。该过程可以在空气中或通过在腔室中产生真空来执行真空室有助于保持真空条件或在空气中进行时保持操作员的安全。水被连续地送入旋转的轮中并使用泵抽出。单独的冷却水箱用于向表面厚度为毫米的空心轮供水。在实验开始时，将冷却水送入旋转轮以保持表面温度恒定。这有助于在实验过程中获得最终产品的均匀特性。将样品合金放入坩埚中，并使用感应加热器在比合金熔点高几度的温度下熔化。一旦熔融金属达到所需的温度，坩埚被带到接近轮表面和熔融合金喷射到旋转的冷却轮使用设定的气体压力（图1（a））。坩埚和轮的轴保持共线，以形成熔池[16]。间隙在加热开始之前预先设定。融化形成一个小水池/水坑在喷嘴和车轮之间的空间车轮上（图2（a））。熔融金属由于表面张力而形成作为熔池边界的上游弯月面（USM）和下游弯月面（DSM）。熔体将热量散发到叶轮上，冷却不足的熔体作为薄带从熔池中拖出（图1（b））。在本研究中，在所有的实验中，链轮间隙被设置为0.3 mm。改变压力、温度、轮速和狭缝宽度从每个实验中收集丝带¼ ð Þ¼ ð ÞT-674@t@xi@xi@xi@t@xi@xi@xiM熔体熔池和冷却轮中的热传递是预处理的。南纬1164号Madireddi/工程科学与技术，国际期刊23（2020）1162AG、AB和EF是该域的压力入口边界，FH是该域的压力出口边界。GH是300 K恒温时的移动壁面边界。初始条件● 在300 K下，该畴最初充满空气● 在入口边界处仅存在熔体模型中使用的方程如下所示[8]：图二. (a)域（b）计算网格的示意图。@q@t@jiangquijiangqu0 1@xi并测量厚度和粗糙度。对所有带进行XRD。所获得的条带在动量方程：@qui@quiuj@p@l@qui@qujqgf车轮侧和空气侧结晶这意味着熔体轮接触处的热传递在熔体的固化中起重要作用 然而，非常高的加工@xi@xj¼-@ xi@ xj@xj@xiRð2Þ速度限制了研究人员理解热传递现象和预测在该过程中穿过肋的温度梯度。因此，作者[9，12，13]早期开发的数值模型用于分析。熔池中的熔融金属与空气之间的能量方程：@qT@qT Cpui@。k@T33. 数值使用包括整个冷却轮的2D模型描述[14]。然而，结果表明，要获得非晶结构，砂轮应保持在300 K。因此，模型[9，12，13]在300 K下用弯曲壁代替车轮，车轮表面的能量方程@qcuCp;cuT@qc uTCp;c uxRi@。kcu@T1000模型中采用了流体体积法（VOF），分别计算了金属液和空气的流动情况。以下方程用于模拟。用于减少计算时间并预测带材厚度上的温度梯度 图图2（a）示出了熔池的示意图，图2（b）示出了熔池的示意图。 2（b）显示@q@t@jiangquijiangqu0 5@xi为模拟生成的网格USM和DSM代表了qkrFRF上游弯月面和下游弯月面。BC和DE是fr¼r1q和k¼-rjrFj喷嘴壁。CD是狭缝出口，熔体通过该狭缝进入域。GH是弯曲壁，其半径是车轮半径。通过考虑曲率，可以预测进入熔池的空气[11，14]。AB和EF（图2（b））是区域超出喷管壁的延伸。PQ是与熔池的上游弯月面相交的合金在玻璃化转变温度下的等温线（图2（a））。从Q到轮表面的距离给出了带的厚度混蛋上午2时l/40：1。exp.-3：6528734：17使用以下方程组计算材料特性：q <$^qmFqa1-F模型中考虑的条件、边界条件和初始条件如下。l/lmFla1-Fð8Þ假设除熔体粘度外，熔体和空气的性质是恒定的。喷嘴由石英材料制成。轮由铜制成，并且处于300 K的恒定壁温。由于熔池表面很小，辐射传热可以忽略不计。边界条件BC和DE是石英材料的固定壁。由于喷嘴由导热率非常小的石英制成，喷嘴壁BC和DE处的热通量可以忽略不计。CD被视为在指定温度和压力下熔体的压力入口边界ClmFCa1-Fk<$kmFka1-F其中后缀F是熔池中熔体的体积分数，其可以在0到1之间变化。在带轮接触区：@T-kcu@n¼hT-T19采用商业软件ANSYS-ICEMCFD使用ANSYS-FLUENT求解器以1微秒的时间步长进行瞬态分析。采用二阶压力-速度耦合PISO。该模型已经过网格敏感性测试，并在各种工艺条件●●●●●●●●●S. Madireddi/工程科学与技术，国际期刊23（2020）1162-11701165与实验获得的高速图像[9]进行比较。在各种工艺条件下获得的厚度与实验结果[13]进行了验证。进行网格敏感性分析，结果见附录。4. 结果和讨论进行实验和模拟的关键工艺参数为（i）压力（P）13.78 kPa至20.68 kPa(ii)狭缝宽度（w）0.3 mm至0.7 mm（iii）轮速（U）18.9 m/s至25.14 m/s和（iv）喷射温度（T）1100 °C至1200 °C。喷嘴和冷却轮之间的间隙（G）保持恒定在0.3 mm。图3显示了熔体熔池中的温度和冷却轮中10 ms的热耗散的等值线，一组工艺条件。图4（a）示出了熔池形成图4（b）显示了温度等值线以及周围的大气层中。在这两种情况下的等值线表明，温度梯度存在于上下游弯月面附近的熔池中，并沿着熔体在叶轮表面上的流动。熔体温度均匀剩下的水坑里热量通过对流消散到附近的空气和车轮。由于熔池的表面积很小，辐射传热是不可能的。最大百分比的热量被旋转的冷却轮带走，导致熔融轮接触附近的熔池中的玻璃带生长。然而，为了在肋中获得非晶结构冷却轮的作用是以105 K/s的速度带走热量。这是可能的，保持车轮至少在300 K[14，17]。因此，本文所提出的模型在壁面温度为300 K时，可以用来估算整个薄带的温度梯度。图图5示出了沿热传导路径的热传导系数h1、h2和h3。图五.不同压力下沿轮表面的传热系数。图3.第三章。熔体池、空气和冷却轮中的等温线见图4。 (a)熔池形成（VOF）（b）熔池中的温度等值线。×南纬1166号Madireddi/工程科学与技术，国际期刊23（2020）1162喷射压力为13.78 kPa、17.23 kPa和20.68千帕。当轮子被弯曲的墙所取代时，在300 K时，在各种工艺条件下沿轮表面获得的传热系数均大于2105 W/m2 K，这是形成非晶薄带所需的发生固化的位置可以在不同的工艺条件下变化然而，熔池被限制在喷嘴壁的长度内。如果熔池超出壁BC或DE，则熔体喷出，并且不形成带[15]。史蒂芬尼湾等人[2]观察到延伸出熔池的液相转变为具有最终厚度的带因此，在本研究中，参考线ERS被认为是在喷嘴壁端部进行比较，以估计整个带厚度的温度E至R表示空气温度，R至S表示整个带的温度4.1. 变压力（P）进行实验和模拟的工艺条件为w = 0.5mm，T = 1373 K，U =18.9m/s，喷嘴轮间隙G = 0.3mm，改变喷射压力。厚度在13.78kPa、17.23 kPa和20.68 kPa下获得的带状物的35m m、40m m和43.7m m。随着压力的增加，熔池中积聚的熔体量增加。因此，水坑的大小增加。熔池尺寸的增加增加了熔体在熔池中的停留时间，导致最终产品的厚度更高[13]。图6（a）示出了随着喷射压力的增加，晶体结构图 7(a)显示了ERS线上的温度。当压力为13.78 kPa、17.23 kPa和20.68kPa时，R点的最高温度分别为744 K、829.8 K和880.51 K。值得注意的是，13.78 kPa时的最高温度接近合金的Tg。 然而，对于压力17.23 kPa和20.68 kPa时，最高温度高于Tg。这清楚地表明，随着喷射压力的增加，温度梯度在整个带厚度上增加。晶体结构在XRD中显示为峰。在较高压力下生产的带的强度较高。随着带厚度的增加，从带的空气侧到冷却轮的距离增加，导致温度梯度，从而导致整个带的冷却效果降低。空气侧的对流由于带表面和周围空气之间的温差而导致局部结晶。这又增加了带的空气侧上的晶体结构4.2. 变速（U）图6（b）示出了对于一组工艺条件w = 0.5mm，T = 1373 K，P =13.78kPa，喷嘴-轮间隙G = 0.3mm，改变轮速度，在带的空气侧上的XRD。压力选择为13.78 kPa（最低喷射压力），以确定效果轮速对最终产品的无定形性质的影响。在18.9 m/s、22 m/s和25.14 m/s下获得的带材厚度为分别为35m m、31m m和25mm。图7（b）示出了沿线ERS的温度梯度。XRD分析表明，随着轮速的增加，空气侧的晶相结构减少。直线上R点的最高温度在18.9 m/s、22 m/s和24 m/s时，ERS分别为744.43 K、709.37 K和673.1 K，25.14 m/s。轮速为25.14 m/s时的峰形更多地表现为非晶结构。下游弯月面上R点处的温度接近合金的Tg。该温度在低速时较高。随着轮速度的增加，熔体以更高的速率被拖出熔池，导致图六、在各种（a）压力（b）轮速下的带的空气侧上的XRD(c)狭缝宽度（d）熔融温度。S. Madireddi/工程科学与技术，国际期刊23（2020）1162-11701167见图7。在各种（a）压力（b）轮速（c）狭缝宽度（d）熔体温度下，条带（ERS）上的温度梯度。减少熔体在熔池中的停留时间。随着熔体去除速率的提高，熔池中的条带生长降低。这导致带的厚度减小。在较高的速度下冷却速率较高，导致整个带的温度梯度减小。在较高的冷却速率下，带的空气侧将在较低的温度下，由于对流而产生的局部结晶较少，因此，薄带的结晶结构随轮速的增加而降低。4.3. 不同的狭缝宽度（w）图6（c）示出了在一组工艺条件下（U = 22.05 m/s，T = 1373 K，P = 13.78 kPa，喷嘴轮间隙G = 0.32 mm，改变狭缝宽度）在带的空气侧上的XRD。在较高的轮速下，观察到条带具有更多的空隙和粗糙的表面，因此选择中等轮速进行本研究。对于0.4 mm、0.5 mm和0.6 mm的喷嘴狭缝宽度，所获得的带的厚度分别为28.9m m、31m m和33mm。图7（c）示出了沿线ERS的温度梯度XRD分析表明，随着狭缝宽度的增加，空气侧的晶体结构减少。在0.4 mm、0.5 mm和0.6 mm处，ERS线上R点的最高温度分别为998.8在所有情况下，R处的温度都高于合金的玻璃化转变温度，并且随着狭缝宽度的增加而增加。随着狭缝宽度的增加，从坩埚中析出的熔体量增加。这会导致更多的熔体在喷嘴和旋转冷却轮[13]之间积聚成熔池，从而导致更厚的带。XRD显示在0.4mm和0.5mm狭缝宽度下获得的带的空气侧上的晶体结构。然而，对于0.6mm的狭缝宽度获得的带显示出在XRD中显示为隆起的非晶结构（图6（c））。对于0.6mm的狭缝宽度获得的带的表面是光滑的，并且测量的粗糙度相对较小。在这种情况下，带表面上的粗糙度充当延伸表面，其在对流到周围空气期间增强局部热传递速率，从而导致结晶。对于具有较低表面粗糙度的带，这种现象可以忽略不计。因此，对于0.6mm的狭缝宽度获得的肋结合是无定形的。4.4. 喷射温度变化（T）图6（d）示出了对于一组工艺条件U = 25.14m/s、w = 0.5mm、P =13.78kPa、喷嘴轮间隙G = 0.3mm改变喷射温度时在带的空气侧上的XRD。合金的熔点为1080 °C。在1100 °C、1150 °C和1200 °C下获得的薄带的厚度分别为25μ m、22 μ m和30.2 μm。图7（d）示出了沿着ERS线的温度梯度。XRD显示在1100 °C和1200 °C下空气侧的晶体结构。在1150 °C下，XRD显示无定形结构。这是在合金的100 °C下，熔点为1050 °C。ERS线上R点的最高温度在1100 °C、1150 °C和1200 °C时分别为673.1 K、683.1 K和686 K。这些值远低于合金的Tg。然而，对于在1150 °C下获得的带，厚度（28 μ m）最低，导致非晶结构。即使上游弯月面上的温度远低于合金的Tg，由于较高的轮速，冷却速率也较高。这导致更薄的带。在较高的轮速下，由于熔体从欠冷熔池中的移除速率较快，因此带的生长较少。薄带的温度梯度相对较小，冷却轮排热的影响延伸到上游弯月面。图8示出了在喷射温度1100 °C、1150 °C和1200 °C下获得的带。为了保持车轮表面在300K，如在模型中所假设的，热传递速率随着温度、压力等的增加而增加。Srinivas等人[15]观察到带的临界厚度这验证了目前的工作。但对不同工艺条件下薄带的非晶性的研究尚未见报道。因此南纬1168号Madireddi/工程科学与技术，国际期刊23（2020）1162图8.第八条。 喷射温度下的条带（a）1100 °C（b）1150 °C（c）1200 °C。在本研究中，比较了不同工艺条件下肋带的非晶性，并研究了熔池与砂轮之间的传热对带结构的影响。在这一领域的研究中，采用数值模型进行这项工作还没有被报道。4.5. 热量传递到车轮和周围环境上述所有情况都清楚地表明，在整个薄带厚度上存在温度梯度梯度随着带厚度的增加而增加。数值分析给出了厚度方向的温度。对薄带的XRD分析结果表明，薄带在空气侧为晶态，在车轮侧为非晶态。因此，数值和实验结果都证实，在轮侧上为非晶而在空气侧上为结晶的原因是由于在带的厚度上的温度据观察，即使下游弯月面上的温度小于合金的Tg值，带的空气侧上的表面粗糙度也会导致局部结晶。表1给出了在各种操作条件下轮表面的热传递率表2给出了用于计算的模拟中所用材料的性质在入口处和轮表面处的热传递速率的值清楚地表明，大约95%的热消散到轮，其余5%消散到周围空气和离开熔池的带换句话说，为了将砂轮保持在最低300 K，95%的热量将被砂轮从熔体中吸收。在本工作中，用于实验的材料量较少（500 g）。因此，在铸造带期间，轮表面处于较低温度，导致轮侧上的非晶结构怎么--表1传热速率30 ms。表2模拟中使用的材质的属性指定参数值Ρ密度7180公斤-3CP比热544 Jkg-1 K-1K热导率8.99 W/mKLR粘度表面张力0.1（exp（-3.6528 + 734.1/（T -674）1.2牛顿/米变参数传热速率进口（W）车轮表面（W）车轮吸收的热量百分比，300 K%的热量消散到环境13.78千帕2,997,5432,853,59395.204.8017.23千帕3,276,5923,085,39994.165.8420.68千帕3,538,4263,266,06192.307.7018.9米/秒2,995,8522,852,61495.224.7822.05米/秒3,006,4562,873,78995.594.4125.14米/秒3,022,8722,888,10795.544.460.4 mm2,676,6742,597,14397.034.780.5毫米3,003,3902,862,96495.324.410.6毫米3,178,6053,024,21195.144.461100°C3,022,8722,888,10795.544.461150°C3,134,4033,005,79295.904.101200°C3,244,7653,120,35196.173.83见图9。在各种（a）压力（b）轮速（c）狭缝宽度（d）熔体温度下，穿过带的温度梯度。×S. Madireddi/工程科学与技术，国际期刊23（2020）1162-11701169然而，厚度方向上的温度梯度导致了空气侧的晶体结构。模拟结果与实验结果一致，验证了该模型对熔融纺丝过程模拟的有效性。该模型还可以用于预测在任何一组工艺条件下的熔池中的传热4.6. 带生长的开始图图2（a）示出了在熔池中开始带生长的线PQ。当合金的温度处于玻璃化转变温度Tg时，凝固绕过结晶化阶段而发生，点P表示轮上开始固化的位置。为了研究工艺参数对熔池中肋生长起始的影响，考虑粘度变化进行比较。 图图9示出了在熔体轮接触处轮表面上的粘度变化。当量（7）用于估计熔体粘度随温度的变化。然而，对于低于500 °C的温度，粘度被认为是恒定的，4.3 Pa.s，以避免模拟过程中出现发散问题位置轮上的0 mm表示狭缝中心下方的点。熔池尺寸随着喷射压力、狭缝宽度的增加而增加，并且随着温度的增加而非常轻微[14]。另一方面，熔池尺寸随着轮速的增加而减小。随着熔池尺寸的增加，熔体停留时间的增加，在狭缝中心附近开始的带状生长增加了肋状结合的厚度对于20.68 kPa的喷射压力，18.9 m/s，狭缝宽度为0.6mm时，熔池尺寸最大，P点靠近狭缝中心。当轮速为25.14 m/s时，泥团尺寸较小，P点远离狭缝中心。这清楚地表明，对于较大的熔池，随着靠近狭缝中心的带生长的开始，带厚度增加。然而，在喷射温度变化的情况下，温度越低，粘度越高.因此，点P在狭缝中心附近被初始化。5. 结论一个二维（2D）的数值模型被用来研究车轮和熔池之间的传热。在300 K的恒定温度下，用弯曲壁代替轮。结果表明：空气侧的XRD结果为晶态结构，车轮侧为非晶态结构。熔体轮接触处的传热系数大于2105W/m2K，这是获得非晶结构所要求的。大约95%的熔化热量被车轮吸收，大约5%的热量被对流到周围的空气中。该模型通过熔体粘度沿熔体轮接触方向的变化来预测熔池中薄带生长的起始随着P、T、w的增加，熔池中的薄带生长开始于靠近狭缝中心的位置，而随着轮速U的增加，薄数值计算结果显示了整个带材厚度的温度梯度上游弯月面的温度接近或高于合金的玻璃化从轮表面到上游弯月面的温度梯度导致在带的空气侧上随着厚度的增加，薄带的温度梯度增大，表面粗糙度增加了薄带表面的局部晶化。这项工作的意义是能够预测的结晶或非晶性质的带获得一组的工艺条件之前的实验。所使用的数值模型可以减少实验中所涉及的时间和金钱，并有助于避免产生不期望的结晶带。竞争利益作者声明，他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系，可能会影响本文报告的工作。致谢这项工作是作者在印度海得拉巴国防冶金研究实验室（DMRL）（2011-14）进行的研究的延伸。在此，作者对组织在研究过程中给予的许可和支持附录使用建模软件ICEMCFD将该域描述为高质量的四边形单元（0.9，在0-1的尺度中）。网格独立性（网格敏感性）测试是针对具有0.5mm狭缝宽度、0.3mm的链轮间隙和工艺参数压力P = 13.78kPa、轮速度U= 17.3m/s和熔体喷射温度T = 1553 K的几何形状进行的。带的厚度估计并制成表格，如表A1所示。模拟选择的时间步长为1 e-6 s，模拟执行时间为30 ms。表A1显示网格2和网格3给出了几乎相同的结果，差异可忽略不计。因此，选择具有3692个元素的网格2以减少计算时间。表A1补片灵敏度测试。网格元件数量厚度（mm）1942702369254.73731254引用[1] M.C. 新泽西州纳拉西姆汉法兰德斯大学S. 专利号：4，142，571，1979。[2] G. 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