金属-有机骨架材料中甲烷吸附的分子模拟与量化计算研究

该资源是青岛科技大学阎淑芸硕士研究生的学位论文，主题聚焦于金属-有机骨架（Metal-Organic Frameworks, MOFs）材料中甲烷吸附性质的分子模拟与量化计算。论文由叶庆国教授指导，完成于2010年6月。 在金属-有机骨架材料的研究中，MOFs因其高孔隙率、高吸附量和良好的热稳定性，被广泛认为是一种有前途的新型多孔材料，尤其在气体吸附分离、光电器件、催化和传感器等领域具有潜在的应用价值。计算化学在此领域的应用可以克服传统实验方法的限制，为优化吸附材料设计和最佳操作条件的确定提供理论支持，从而减少实验研究的复杂性和成本。 论文主要通过两种方法进行了深入研究：分子模拟和量子化学计算。首先，使用巨正则系综蒙特卡洛法（Grand Canonical Monte Carlo, GCMC）模拟了甲烷在不同MOF材料中的吸附行为，验证了先前研究中对于传统MOF材料的设计原则同样适用于新型材料。同时，论文强调了孔结构在材料设计中的重要性，并通过对孔结构的分类来探究吸附量与结构因素之间的关系，使得分析更为直观和明确。 其次，研究发现在UMCM-2（University of Michigan Crystalline Material）这种MOF材料中，当温度分别处于100K、110K和120K时，在特定的压力（0.18KPa、0.74KPa和2.2KPa）下，观察到了吸附量的阶跃变化，即step现象，这为理解吸附动力学提供了关键信息。 最后，论文通过质心分布图分析了甲烷在MOF材料内部的吸附位置。结果显示，无论对于大孔还是小孔的材料，甲烷分子都倾向于优先吸附在小孔内，尤其是在金属簇附近。通常，气体分子首先会吸附在材料表面，随着压力增加，气体分子会进一步深入材料内部。 这篇论文的研究成果对于理解和优化MOF材料的甲烷吸附性能，以及推动相关领域的理论和实践发展具有显著的贡献。