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≥≥软件X 20(2022)101225原始软件出版物refellips:用于分析可变角度光谱椭偏测量数据的Python软件包放大图片作者:Hayden Robertsona.Greshamb,c,Stuart W.作者声明:C.韦伯a,Erica J. Wanlessa,Andrew Nelsond,a纽卡斯尔大学工程、科学与环境学院,Callaghan,NSW,2308,澳大利亚b澳大利亚悉尼悉尼大学化学学院c化学工程学院,新南威尔士大学悉尼,新南威尔士州,2052,澳大利亚dANSTO,Locked bag 2001,Kirrawee DC,NSW,2232,Australiaar t i cl e i nf o文章历史记录:2022年6月30日收到收到修订版,2022年8月30日接受,2022年MSC:74A50关键词:椭偏建模分析薄膜开源再现性a b st ra ctrefellips是一个用Python编写的开源分析包,用于对可变角度光谱椭偏测量数据进行建模。该软件被设计为在小型笔记本环境或简单的Python脚本中使用,以促进可重复的研究。refellips的模块化设计意味着用户可以实现简单的模型(例如,平板)或创建其自身的复杂数学光学模型来描述一个接口。refellips可以从普通的椭偏仪中读取一系列文件类型,并利用scipy软件包提供的局部和全局最小化器套件来拟合数据。反射允许大的椭圆偏振数据集的批处理,例如,从表面的空间映射或时间序列实验。此外,由于refellips是refnx家族的一部分,因此其操作(例如,模型创建)几乎与refnx用于中子和X射线反射计分析的相同,首次允许同时共同改进椭圆偏振法,中子和X射线反射计数据。这使得在凝聚态薄膜和氧化物表面的复杂界面的优异特性。©2022作者(S)。由爱思唯尔公司出版这是CC BY许可下的开放获取文章(http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/)中找到。代码元数据当前代码版本0.0.4指向此代码版本所用代码/存储库的永久链接https://github.com/ElsevierSoftwareX/SOFTX-D-22-00158Code Ocean compute capsule N/A法律代码许可证BSD 3条款许可证使用git的代码版本控制系统软件代码语言,工具和服务使用Python,笔记本电脑编译要求,操作环境依赖Python 3.7,refnx 0.1.30,matplotlib,scipy,numpy,pandas,jupyter如果可用开发人员文档/手册链接https://refellips.readthedocs.io问题支持电子邮件andrew. ansto.gov.au1. 动机和意义几百年来,光一直被用来研究各种材料的物理特性,包括折射率、介电常数和层厚度[1特别值得注意的是椭圆偏振法,它在19世纪后期由德国物理学家保罗·德鲁德开始广泛德鲁德推进了艾蒂安·路易斯·马鲁斯的工作,马鲁斯最初指出,*通讯作者。电子邮件地址:andrew. ansto.gov.au(Andrew Nelson).https://doi.org/10.1016/j.softx.2022.101225通过量化正交表面层对光的反射的影响,光在分层界面上的反射引起了偏振变化(图1)。1)[3、4]。从那时起,椭圆偏振法已成为表征薄膜的基本技术,例如半导体和吸附聚合物,厚度通常在1和1000 nm之间[1,5]。原则上,椭圆偏振法取决于通过正常表面层反射或透射时偏振光的相位和振幅变化,可用于确定复介电函数(通过菲涅耳方程[1,2,6]的反演),从而确定界面结构。2352-7110/©2022作者。 由Elsevier B.V.出版。这是一篇开放获取的文章,使用CC BY许可证(http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/)。可在ScienceDirect上获得目录列表SoftwareX期刊主页:www.elsevier.com/locate/softx放大图片作者:Hayden Robertson,Isaac J.作者:Gresham,Stuart W.Prescott等软件X 20(2022)1012252⏐⏐⏐⏐=√=Fig. 1. 椭圆偏振仪的直观表示:线偏振光在分层界面反射时改变其偏振状态。在Refellips中,顶层(层0)是无限前沿(例如,空气),而底层(层2)是无限背衬(例如,硅)。在正面介质和背衬介质之间的层(这里,单层:层1)具有有限的厚度。简而言之,菲涅耳方程确定了光的反射和透射系数(rp和rs)[1,2,6,7],其定量描述了反射光波与透射光波的比率。这里,s偏振是指波的电场垂直于入射平面的偏振结合麦克斯韦关系nε,其中n是折射率,ε是介电函数,然后可以针对堆叠中的每个后续界面确定这些菲涅耳系数(rp和rs),其通过由每个界面层的变化厚度引入的相移来缩放然后,根据等式2确定椭圆偏振参数λ和λ。(1)和(2),Rpn=arctanrs(1)rptan(n)ein(2)俄.西正如Eq.在公式(1)中,λ分别是p偏振态和s偏振态之间的振幅比相反,Eq.(2)说明:是p偏振态和s偏振态之间的总相移(i.e.、复相位角)。关于光的反射和透射以及椭圆偏振参数的完整推导的全面细节可以在Byrnes [8]和Tompkins和Irene [1]中找到。椭圆偏振数据需要基于模型的分析,因为由于逆问题[2,9因此,用户必须创建其样品的表面层模型,该表面层模型包括样品内每个层的物理性质,例如层厚度、粗糙度和折射率。在此,我们提供了一种用于分析、建模和优化椭圆偏振数据的简单方法:refellips[13]。refellips软件包为用户提供了一套广泛的工具,能够分析广泛的椭圆偏振数据,包括可变角(VA)数据,光谱(SE)数据,以及它们的组合(VASE)。2. 软件描述refellips是用Python 3编写的,可以在小型数据集的笔记本环境中使用,也可以在数据管道中使用,以进行更广泛的refellips是在3条 款 BSD 许 可 证 下 发 布 的 , 完 整 的 文 档 和 教 程 可 以 在https://refellips.readthedocs.io/上找到。各 种 专 有 软 件 包 可 用 于 分 析 椭 圆 偏 振 数 据 ( 例 如 ,WVASE®[15],CompleteEase®[16])和一些开源软件包(例如,[17][18][19][虽然一些现有的分析软件包功能丰富,但它们不是跨平台兼容的,经常与特定的硬件绑定,并且不像refellips那样提供可重复研究的方法。refellips包含全面的文档和示例,并提供了一个分析框架,对inex经验丰富的用户和有经验的用户都很清楚。该软件与从https://refractiveindex.info/[20]获得的材料分散曲线的小型数据库一起分发。此外,refellips与中子和X射线反射仪的流行分析包refnx[21]共享其代码库,这意味着refnx中实现的复杂优化方法和层描述可以无缝应用于椭圆偏振数据集。值得注意的是,与refnx的兼容性使得能够同时分析(即,co-refinement)的椭圆偏振,中子反射,和X射线反射数据的第一次。针对通过不同表征技术收集的数据共同改进模型的新颖能力对表面科学界是有利的。2.1. 软件构架refellips利用refnx的成熟架构来创建模型,并利用面向对象的设 计 ,从 而 创建StructureSE (从 refnx 类 中 描 绘 的 光 谱 仪(SE)后缀)来表示样品的界面层(图11)。2)的情况。参数对象构成了软件的基础,包含一个值、该值的边界和一个vary属性(即,值是否允许在配合中变化?)。StructureSE中的曲面区域由ConcurentSE对象表示。最简单的折射率SE是SlabSE,其通过层的厚度、粗糙度(板微切片)、折射率、消光系数和存在于层中的溶剂的体积分数来参数化。重要的是,对于从前端介质到后端介质,连续的BecomentSE对象被组装到StructureSE 例 如 , 参 考 图 1B 。 1 , 则 StructureSE 将 是layer_0|层_1|第 二层。用户放大图片作者:Hayden Robertson,Isaac J.作者:Gresham,Stuart W.Prescott等软件X 20(2022)1012253=图二. 用反射镜拟合椭偏测量数据的基本过程。原理图改编自refnx[21]。The ‘到refnx类。参考Nelson和Prescott的工作以获得进一步的细节[21]。refellips还为用户提供了创建他们自己的、可能更复杂的、描述界面内特定区域的非线性SE对象的机会,例如Gresham等人开发的用于描述溶胀吸附聚合物的扩散性质的样条模型(FreeFormVFP)[22,23]。然后使用StructureSE对象构造ReflectModelSE对象,该对象可以计算该结构在各种入射角和波长下的椭圆偏振数据。2.2. 软件功能在反射中,椭圆偏振参数的计算,基于Byrnes(https://github.com/sbyrnes321/tmm)实施的光学传递矩阵方法(tmm)[8]。然后,由用户创建的结构模型被细化,以最小化测量的椭圆测量数据和理论模型之间的差异。refnx软件包执行这种最小化[21,24],其中refnx提供的所有最小化方法和统计量化器(即,scipy优化器[25])也可用于refellips。此外,用户可以轻松地将他们的模型从中子/X射线反射测量实验转换为椭圆偏振数据集,并更新光学特性。该功能非常强大,因为中子反射测量、X射线反射测量和椭圆偏振测量数据的信息内容通常是互补的。refellips被编写为使得用户能够可再现地进行复杂和繁琐的数据拟合操作。可再现分析越来越被认为是科学中数据分析的关键支柱[26-. .当其他人只需要原始数据、代码和文档就可以复制科学研究的结果时对于简单的分析,确保重现性可能是微不足道的,但对于没有正确工具的更复杂的分析,这项任务很快就变得站不住脚。在自动分析仪中执行分析笔记本环境有助于再现性,因为笔记本单元存储所执行代码和相应输出的记录。或者,可以通过简单的代码片段将分析纳入到前向数据管道中,以帮助自动化工作流程。refellips能够导入四列通用数据文件(分别为波长、入射角、λ和λ),也能够直接导入Accurion EP3和EP4椭偏仪的.dat文件(open_EP4file函数)和Horiba椭偏仪文件(open_HORIBAfile函数)。软件将确定加载的数据文件是VA、SE还是VASE,以及是否包含时间或位置解析数据。或者,如果特定数据集的原始格式不容易转换为Refellips,用户可以选择添加自定义代码来读取其特定的数据格式。鼓励用户提供文件解析器,并将其包含在refellips的未来版本中。refellips提供了广泛的功能,包括各种有效介质近似(EMA)、包含两种不同组分的混合板组分(MixedSlabSE),以及使用Cauchy、Sellmeier、Lorentz、TaucLorentz和高斯介电模型对折射率色散曲线进行建模的能力柯西和Sellmeier模型通常用于非吸收的透明材料。 洛伦兹和高斯振荡器通常用于吸收材料(例如半导体和金属),TaucLorentz用于非晶材料。洛伦兹、TaucLorentz和高斯振子是Kramers-Kronig相容的在线文档还演示了用户如何实现其自己的电介质功能[14]。用户可以选择从线性组合,麦克斯韦加尔内特和布鲁格曼EMA混合方法,以及一套表去极化因子(v)。EMA方法和去极化因子的默认值都是针对最常见的用例设置的:“线性”和v 1/3。不同EMA方法考虑了各种类型的混合:稀释与浓缩夹杂物;各向同性与各向异性夹杂物。Maxwell Garnett方法是不对称的,并且受到限制放大图片作者:Hayden Robertson,Isaac J.作者:Gresham,Stuart W.Prescott等软件X 20(2022)1012254==·涉及具有低体积分数夹杂物的系统。相比之下,对称Bruggeman方法最适用于Maxwell Garnett EMA [31,32]稀释极限以上的较高 体 积 分 数 的 夹 杂 物 。 去 极 化 因 子 ( 仅 Maxwell Garnett 和Bruggeman方法需要)说明各向异性和与理想样品条件的偏差:v0表示理想板状组分;v 1/ 3描述组分内的(各向同性)球形夹杂物[31]。Markel和Humlicek [31,32]进一步探索了混合材料背后的光学介电函数和EMA方法的进一步描述和示例可参见在线文档[14]。2.3. 验证各种结构的反射输出已根据广泛使用的专有软件包WVASE(JAWoollam)[15]进行refellips是与这个测试套件一起分发的,可以使用refellips执行。test(). 测试套件也作为软件开发过程的一部分定期运行,GitHub上的自动测试是验证所有代码贡献的一部分。3. 说明性示例使用反射镜分析和模拟椭偏测量数据的基本协议如图1的流程图所示。 二、在存储库的demo子文件夹中以及ReadtheDatabase上托管的refellips文档中提供了多个演示,其中包含refellipsAPI的其他文档和数据处理场景的许多完整示例[13,14]。简而言之,用户通过加载他们的椭偏测量数据并创建一个对象来开始,该对象将色散曲线表示为每个层材料的波长的函数。 用 户 可 以 通 过 使 用 内 置 的 介 电 函 数 ( 例 如 ,Cauchy;Cauchy(A=a,B=b,C=c)),或者加载用户定义的色散曲线(RI(“my_material.csv”);作为波长的函数的折射率和消光系数值的阵列)。常用材料的色散曲线包含在反射分布中,可以使用load_material(“silica”)进行访问。折射率然后从所提供的色散曲线中内插出感兴趣的确切波长的消光系数(n)和消光系数(k),其中所有预加载的色散曲线都来自https://refractiveindex.info/[20].或者,用户可以针对给定波长(RI([n,k]))规定单个折射率和消光系数。单一值只能用于单波长实验。一旦加载了每种材料的光学特性,每个表面层就可以用一个反射SE对象来描述。然后,通过从前端层到后端层组装各个独立的独立SE对象来创建StructureSE然后从StructureSE创建ModelSE 对象, 该对象考 虑仪器属性。 然后用户创建目 标(objective=CumSE (model ,data ) ) , 然 后 使 用CurveFitter(objective)进行优化。优化方法按refnx,包括局部最小二乘优化和全局差分进化优化。与目标相关的“拟合优度”通过简单的卡方(χ 2)统计量来量化(目标. chisqr())。图三. WVASE模拟和反射之间的比较,为600埃聚合物层顶部的20埃二氧化硅层。(a)模拟的()和(▲)值其中连续线表示模型化拟合;以及(b)模拟波长的折射率分布3.1. 栓系聚合物聚合物端栓到基板是通常通过椭圆偏振法表征的样品,特别是作为用于探测其他有趣现象的示例系统[23,33]。我们首先将WVASE在模型聚合物薄膜上模拟的数据集与refellips的输出进行比较,以表明该程序与现有软件一致(图1)。3)。然后我们分析空间映射数据(图)。 4)使用Accurion EP 4椭圆偏振仪(ANSTO,Lucas Heights,Australia)在末端系留的聚(N -异丙基丙烯酰胺)(PNIPAM)刷上获得。最后,证明了椭圆轨道数据与中子和X射线反射计数据的共同细化(图11)。 5)。3.1.1. 与现有软件干聚合物样品的典型建模方法使用SlabSE对象来描述界面;模拟数据和补充材料[34]中有一个用于此分析的100字节笔记本。StructureSE对象描述分层接口,从前端到后端,定义为结构=空气|pnipam层|二氧化硅层|硅WVASE被用来模拟来自具有600 μ m聚合物膜的这种结构的椭圆偏振数据用40 °至70°的7个等距入射角和三个波长(400、600和800 nm)模拟。然后用反射镜分析这个模拟数据,放大图片作者:Hayden Robertson,Isaac J.作者:Gresham,Stuart W.Prescott等软件X 20(2022)1012255×=+×图四、端 系PNIPAM的表面图。灰色圆圈说明了100 mm硅块,黑边矩形代表用于NR研究的中子束的足迹[23,33]。在整个表面,使用1个波长(658 nm)和4个等距入射角(40 - 70°)检查了493个点。pnipam_layer变化。将天然氧化物二氧化硅层的厚度设定为物理上合理的值20 μ m,因为该参数通常在实际测量中预先确定简单的最小二乘分析得出pnipam_layer厚度为600。16 ° C,WVASE模拟和反射模型之间非常接近;相对误差为3 10−4。模拟和折射率分布如图所示。3.第三章。3.1.2. 空间映射然后使用第3.1.1节中所述的相同界面结构来分析来自接枝到聚乙烯醇的PNIPAM的测量数据100 mm硅块,其中使用椭圆偏振法表征表面上的493个点生成的空间地图是示于图 4和用于分析的Swyter笔记本可以在补充材料[34]中找到。3.1.3. 椭偏测量和反射测量数据由于refellips和refnx共享相同的代码库,因此椭圆偏振数据与中子和X射线反射率数据的共同改进是可能的。这种分析方法有可能提高结果的可靠性,并可能是有价值的复杂的样品,其中特定的技术是敏感的不同参数。图图5示出了在X射线反射测量、中子反射测量和椭圆偏振测量数据之间的干聚合物膜的共同细化,以提取层厚度和折射率。如果个别技术的信息内容不足或需要更强的模型置信度,用户也可能希望跨这三种技术共同细化数据集例如,为了彻底研究复杂的层结构,例如吸附的二嵌段共聚物或半导体堆叠,用户可能需要通过多种技术获得的数据集,从而增加优化模型的置信度。此外,确定聚合物薄膜的光学特性可能被证明是相当困难的[35]。然而,由于膜的厚度被强烈地编码在X射线反射计数据的条纹中,因此共同细化优化中的膜通过共同细化椭圆偏振法和X射线反射法数据并允许膜的厚度和光学参数(例如,柯西参数)变化,用户可以很容易地确定其薄膜的色散模型图五. 椭圆偏振法、X射线反射法和中子反射法数据的共同改进,这些数据与系在氧化硅晶片上的干PNIPAM膜有关。使用350至950 nm的11个不同波长和40°至70°的7个等距入射角进行椭圆偏振法。(a)椭圆偏振测量参数λ()和λ()表示为入射角(AOI)和波长的函数。(b)X射线反射率和中子反射率数据是在卢卡斯高地的ANSTO使用Panalytic X'Pert Pro X射线反射计(Cu K α辐射λ 1. 541 μm)和Spatz飞行时间中子反射计。为清楚起见,(b)中的反射率数据有所偏移。(c)所得散射长度密度(SLD)和折射率分布(在658 nm处)由共同精炼的数据呈现。补充材料[34]中的共同改进的Queryter笔记本中提供了更多详细信息的兴趣,以强烈的信心。此外,对于具有低角分辨率的X射线反射测量(以最小化样品降解)或单波长椭圆偏振测量,可能需要共同细化。必须仔细考虑每一项的相对权重放大图片作者:Hayden Robertson,Isaac J.作者:Gresham,Stuart W.Prescott等软件X 20(2022)1012256技术到优化度量(例如,χ2),使得每个组件可以以公平的方式影响最终在这个例子中,我们使用了一种简单的方法,使用乘数来平衡每个组件。与往常一样,在比较不同的测量技术时必须谨慎,因为不同的反射计和椭圆体实验总是会探测样品的不同区域,并在略有不同的条件下进行必须设置参数约束以允许此类缺陷。4. 影响refellips软件包最初是为了帮助在研究环境中处理大量的椭偏测量数据而编写的虽然目前的软件解决方案允许对少量椭圆偏振数据进行简单分析,但它们可能非常昂贵,并且图形用户界面通常不利于数据的可再现研究或批处理。此外,其他软件通常是针对Microsoft Windows操作系统的特定版本开发的,这可能会限制可访问性和使用寿命。在研究栓系聚合物时,我们经常收集大量的椭偏测量数据,如时间分辨测量和空间图(图1)。4).批量处理能力是提高生产力的一个很好的辅助工具;用户可以很容易地将refellips合并到他们的数据管道中,以改进工作流程。我们设想,用户会发现refellips是其现有椭偏分析软件的一个引人注目的替代品,原因至少有三个:1. 他们有大量的椭偏测量数据,他们希望分析一致。在中子反射实验之前,我们使用反射来测量大晶片上聚合物膜厚度的变化[22]。2. 他们想到了一种复杂的分析方法(例如,定制模型或与中子或X射线反射计的共同改进)。我们已经使用反射共同完善椭圆偏振,中子反射,和X射线反射数据从同一个样品。3. 他们可以使用椭偏仪,但希望使用功能更强大、更灵活且可免费使用的分析软件,而不是与硬件捆绑在一起的软件。我们开发了refel- lips,因为它比我们在国内机构使用的专有拟合软件具有更好的功能空间地图),以及与中子和X射线反射计共享模型。refellips及其依赖项是在开放源码许可证下发布的,这意味着用户可以自由地使用,修改,检查和发布软件。这为所有用户提供了了解如何分析他们的数据并可选地创建更复杂的模型来表示他们的系统的机会,例如利用插值多项式而不是经典的在栓系聚合物的情况下[22])。Refellips的灵活性使得这种自定义模型可以轻松实现和优化。重要的是,与专有软件不同,refellips与仪器无关,不依赖于一台计算机;refellips随时可供所有用户下载。目前,refellips正在获得外部牵引力,国际用户群不断扩大5. 结论refellips是一个开源的Python包,旨在模拟和分析椭圆偏振数据在一个笔记本电脑环境。refellips是一个功能强大的工具,可用于重复性研究,并可处理大多数类型的椭圆偏振数据。用户能够使用refellips中的内置组件或定义自己的复杂(或简单)数学模型来描述感兴趣的界面。refellips还拥有批处理椭圆偏振数据的能力,能够创建空间地图,并在处理大量椭圆偏振数据时增加工作流程。refellips的最大优势之一6. 利益冲突不存在利益冲突:我们希望确认不存在与本声明相关的已知利益冲突。这项工作没有得到可能影响其结果的重大财政支助竞合利益作者声明,他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系,可能会影响本文报告的工作数据可用性refellips代码可以从GitHub获得。SI以ZIP格式随附,但也可从Zenodo下载确认这项研究得到了澳大利亚ANSTO [beamtime grant PP9789]和澳大利亚澳大利亚研究委员会[grant number DP190100788]的支持。人力资源和IJG要感谢澳大利亚政府提供的财政援助(研究培训计划奖学金),以及AINSE有限公司的研究生研究奖。附录A. 补充材料补充材料可从SoftwareX在线库、作者和Zenodo获得,网址为https://doi.org/10.5281/zenodo.6654606。引用[1]放 大 图 片 作 者 : William H. 椭 圆 偏 振 手 册 。 第 一 个 ed.. 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