基于河岸过滤的一级反渗透技术用于未来饮用水净化

工程9（2022）27研究先进水科学与技术展望基于河岸过滤的一级反渗透技术用于未来饮用水净化翟宇佳a，b，刘刚c，d，刘伟，Walter G.J.van der Meera，b，aOasen Drinkwater，Gouda 2800 AC，Netherlandsb荷兰恩斯赫德7500 AE特文特大学科学技术学院c中国科学院生态环境科学研究中心饮用水科学与技术重点实验室，北京100085d荷兰代尔夫特2600 GA代尔夫特理工大学土木工程与地球科学学院水管理系卫生工程研究小组阿提奇莱因福奥文章历史记录：2020年12月6日收到2021年1月14日修订2021年2月6日接受2021年4月21日在线提供保留字：饮用水处理河岸过滤反渗透人工堤岸过滤水的回收和再利用A B S T R A C T水环境中新出现的污染物的存在对饮用水处理厂提出了巨大挑战。由于其低浓度和未知特性，新兴污染物无法通过常规水处理工艺有效去除，使得技术上、经济上和环境友好的水净化技术变得日益重要。本文介绍了一种由河岸过滤（RBF）和反渗透（RO）组成的饮用水处理一步反渗透（OSRO）工艺。OSRO概念将相对低成本的河水自然预处理与先进的工程净化系统相结合。RBF提供了一个连续的天然水源，具有稳定的水质和强大的污染屏障。由于预去除颗粒物、有机物、有机微污染物（OMP）和微生物，与直接进入地表水相比，RBF成为基于RO膜的净化系统的理想来源OSRO处理去除了几乎99.9%的颗粒物、病原体、病毒和OMP，以及绝大多数营养物质，因此满足了无氯饮用水的要求，具有高生物稳定性。OSRO处理是具有成本效益的，与包括喷淋过滤器、软化和活性炭的标准常规系列净化步骤相结合。人工堤岸过滤（ABF），作为人工回灌与砂过滤系统相结合的功能，被提出作为OSRO概念中RBF的替代方案，以从当地可用资源供应饮用水。还建议将风力作为替代能源来实施OSRO概念，以便更具可持续性和可再生性。提出了一种基于OSRO的分散式水系统，用于水的回收和再利用。建议未来的水处理重点是自然和工程系统相结合，通过技术上有效的，财政上可行的，资源可重复利用，和环境相关的手段提供饮用水。©2021 THE COUNTORS.Elsevier LTD代表中国工程院出版，高等教育出版社有限公司。这是一篇CC BY-NC-ND许可下的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）中找到。1. 介绍在过去的几十年中，供水公司面临着越来越多的新出现的污染物或水源中新出现的污染物[1]。这一事实，加上实验室设备的不断改进，能够以越来越低的检测限检测更多的化合物，以及公众对饮用水中药物的高度敏感和直观的排斥，导致了*通讯作者。电子邮件地址：gliu@rcees.ac.cn（G. Liu），w.g.j. utwente.nl（W.G.J. van der Meer）。现有水净化技术的持续改进[2]。在不断变化的世界中，水部门面临的挑战强调了更新现有水净化技术的必要性，以便我们能够在未来可持续地使用水资源。新出现的污染物，如药品、个人护理产品、紫外线（UV）过滤剂、内分泌干扰物、非法药物、添加剂、代谢物、消毒副产品、阻燃剂和杀虫剂，是主要由人类活动产生的化学和/或生物物质的剩余结果[3]。一旦释放到水生环境中（例如，地下水和地表水），这些新出现的污染物会受到化学，光化学和生物降解过程的影响，https://doi.org/10.1016/j.eng.2021.02.0152095-8099/©2021 THE COMEORS.由爱思唯尔有限公司代表中国工程院和高等教育出版社有限公司出版。这是一篇基于CC BY-NC-ND许可证的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。可从ScienceDirect获取目录列表工程杂志首页：www.elsevier.com/locate/engY. Zhai，G.Liu和W.G.J.van der Meer工程9（2022）2728··环境行为和生态毒理学概况[4]。新兴污染物的生物累积、生物放大、持久性和毒性对水生生物和人类都是有害的，导致内分泌干扰效应、雌激素或激素干扰、胎儿畸形甚至DNA损伤[5]。为了确保饮用水安全，全球已针对有限数量的人为化合物建立了法定水质标准例如，美国环境保护署最近确定了饮用水中全氟辛烷磺酸盐（PFOS）和全氟辛酸（PFOA）的健康咨询水平为万亿分之70（70 ng L-1）[6]，与普遍接受的毒理学关注阈值（TTC）相比，这一水平低得令人难以置信，其中发现低于0.1 mg L-1的值是微不足道的[7]。在荷兰，非氯化饮用水的分配，防止细菌在分配网络中再生是一个额外的关注话题。研究有力地表明，饮用水中颗粒和营养物质的含量越少，机会性病原体生长的风险就越低[8]。今天这些问题导致在现有的处理厂中增加额外的净化步骤。由于工业发展，水源中出现的污染物可能会影响人类健康[9]，而传统的饮用水处理方法无法完全去除这些单一化合物或化学混合物的痕量浓度。根据水源和特定水设施的关键参数，常规的一系列生物、化学和物理净化步骤（即，凝结、沉淀、慢砂滤、软化和滴滤）通过附加的处理工艺得到增强。例如，包括基于UV/臭氧（O3）的应用、芬顿工艺和光催化氧化工艺在内的高级氧化工艺已被报道在去除天然有机物和减少消毒副产物方面是有效的[10]。然而，高级氧化只是将天然有机物分解成小的脂肪族和亲水性化合物，而不是完全氧化。低分子量亲水性化合物可能是可降解的或持久性和毒性的，并且不需要的副产物的发展对大规模应用提出了挑战[11]。颗粒或粉末活性炭吸附以及二氧化硅、氧化铝、沸石和金属氧化物吸附剂也用于去除饮用水设施中出现的污染物，尽管吸附剂的能耗和成本非常高[12]。此外，饮用水处理厂的每个阶段的影响（例如，建筑、运营、化学品使用、处理工艺）对气候变化的影响（即，能源消耗和温室气体排放）意味着对供水的改进和更多的可持续技术的需求很大[13]。因此，水务部门迫切需要一种基于自然的绿色技术，能够高效去除新兴污染物。为了提供高质量和低风险的饮用水，饮用水公用事业倾向于使用最清洁的可用水源，结合先进的处理方法来提高处理效率，同时尽可能地降低投资，劳动力，运营成本和能源需求。因此，水部门需要基于自然发生过程的自然和工程系统（cNES）的组合，以改善水质[14]。2. 基于河岸过滤的一步反渗透天然高效的饮用水生产工艺本文提出了使用反渗透（RO）作为一个单一的步骤处理，以生产高品质的饮用水，河岸滤液虽然RO膜可以从给水中去除几乎所有种类的物质，但它们通常配备有预处理步骤，用于调节和改变给水，以防止膜组件的堵塞和污染[15]。由于其天然的预处理和改善水质的能力为了进一步提高饮用水水质和RO性能，我们提出将RBF与RO结合作为一步RO（OSRO）处理工艺，目的是以低能耗和较少的化学添加物实现自然净化。如图1所示，河水流经土壤通道以去除颗粒、有机物质、细菌和病毒。之后，RBF预处理的水从抽取井中泵出，并用RO膜进一步净化以供应饮用水。2.1. 河岸渗滤地表水和地下水是世界上饮用水生产的两个然而，地表水的质量日益恶化，城市化和文明导致了淡水资源的枯竭和污染，特别是在干旱地区。在这些条件下，稳定可靠的饮用水供应对确保人类健康至关重要。经过150多年的使用和改进，RBF已被公认为欧洲饮用水净化的成熟技术[16]。其自然清洁能力（即，过滤，吸附和生物降解）已在许多研究中得到证实，并且RBF已被证明具有全球供水潜力，例如在美国[17]，大韩民国[18]，印度[19]，埃及[20]和巴西[21]。RBF是一种天然的水净化过程。在RBF中，不是直接提取河水，而是允许水流过河岸土壤中的土壤通道，在作为饮用水抽取之前，将其引入收集井[22]。RBF可以去除悬浮固体、有机物、营养物质、可溶性化学物质、微生物和新出现的污染物[23]。RBF包含两个基本部分：土壤含水层和抽水井。土壤含水层一侧与河床水力连接，另一侧与取水井水力连接。一旦开始抽水，地下水位就会降低，水就会从地表通过河床流向土壤含水层，然后流向水井。这样，地表水被土壤净化[24]。图1.一、一个基于RBF的OSRO实例当河水流经河岸土壤通道进入集水井，然后被抽取为饮用水源时，RBF发生自然净化过程提取的河岸滤液通过RO膜作为高级处理，以生产高品质的饮用水。Y. Zhai，G.Liu和W.G.J.van der Meer工程9（2022）2729土壤含水层中的物理化学和生物过程会在很长的停留时间内发生，例如应变、生物降解、吸附和离子交换[25]。径向基函数的性能在很大程度上取决于含水层的特性。季节性、氧化还原条件和河水基质等环境因素会影响污染物去除效率[26]。由于农业或医疗应用和降解造成的季节性变化决定了河水中污染物的初始浓度。需氧和/或厌氧条件对于不同类型的遏制去除具有选择性，并且河水中的有机物含量促进某些有机微污染物（OMP）的共代谢[27]。径向基函数的性能还受河岸的地质剖面和厚度以及滞留时间、行驶距离、流速等的影响。这些水文地质因素也影响污染物通过含水层的衰减[28]。最近，RBF不仅被单独应用，还与人工回灌、人工湿地和其他自然水净化过程相结合[29]。与直接作为水源的地表水相比，RBF水具有更高和更稳定的质量，允许更简单的后处理。2.2. 反渗透虽然RBF能够去除生物和化学杂质，但并非所有污染物（例如，OMP和人为化合物）在通过河岸渗透的过程中被消除[30]。为了获得高质量的饮用水，RO在施加的压力下使用部分可渗透的膜，并且通常用于高级饮用水净化[31]。以前与饮用水生产相关的RO研究主要是在RO元件用于脱盐的假设下进行的[32]。反渗透的能量使用、结垢和保留受到浓差极化的影响[33]。当反渗透应用于淡水时，由于渗透压差可以忽略，浓差极化对能量使用的影响变得显著较小。最近，更多的注意力集中在使用RO净化淡水资源[34使用反渗透进行淡水净化的主要原因是，它提供了一个有效的屏障，防止不断出现的微污染物和纳米污染物，这些污染物不能（容易地）通过传统的处理技术去除[37]。RO是一种物理分离过程，其中水的自然流动通过正静水压力迫使通过膜朝向更浓缩的溶液，以克服渗透压[38]。反渗透膜的聚合物材料形成层状网状结构，水分子必须沿着曲折的路径穿过膜到达渗透侧[39]。流体流动取决于膜孔隙率、膜体积分数和弯曲度（即，分子必须穿过膜的距离除以膜的厚度）[40]。假设通过膜的流体通量与其他膜相比，包括纳滤（NF），超滤（UF）和微滤（MF），RO膜（孔径在0.1和1.0 nm之间）可以拒绝最小的污染物和单价离子[45] 。 RO 膜 通常 以错 流 模式 操作 ， 并且 最常 作 为螺 旋缠 绕 膜（SWM）获得研究表明，RO可以去除离子材料到令人印象深刻的程度[46]。在以下情况下，能源消耗被认为是密集型的反渗透被纳入传统的处理工艺[47]。然而，通过使用需要最少预处理的天然水作为独立RO的给水，RBF和RO的组合包括一种新工艺，该工艺可以以低运营成本和小环境影响生产高质量的饮用水。3. 基于区域基金的OSRO：荷兰案例研究中的为了使OSRO概念可视化，在Oasen Drinkwater（5 1 ° 5 3 0 37）的饮用水处理站进行了将RBF与RO相结合的试点研究。北纬500 度4°38029。200E，在荷兰Lek河沿岸的一个地点）。从温度波动、氧化还原条件、水质、生物稳定性、可能需要的后处理和能耗等方面对OSRO的可行性和有效性进行了评估。河水的季节性温度变化会改变水的流速，并可能降低RO性能[48]。当RO结合RBF预处理，河水通过土壤通道，抑制季节性温度变化，从而为RO膜提供恒定温度的水。在河水温度从4 ° C到25°C变化的地区，提取的RBF水的温度为始终为11 -12 °C。这种稳定的温度提供了有利的条件，这为RO膜单元的稳定工艺条件提供了有利条件，从而产生不变的压力状态和较少的结垢，这是由于沿膜的聚合浓度较低。给水的氧化还原条件是下游RO系统设计和运行的重要因素。来自营养物和氧气的生物污垢需要额外的关注和维护[49]。同时含有Fe2+和O2的给水常导致Fe（OH）3沉淀。这种沉淀会严重阻碍RO膜的性能，使给水需要额外的预处理步骤，例如在膜过滤单元之前的滴滤器[49]。厌氧地下水可以最大限度地减少反渗透装置中由于缺乏氧气和营养物质而产生的生物污染问题。纯好氧河岸滤液因此是RO膜净化单元的适当来源。原水源中的颗粒是RO处理设施的主要关注点。给水中存在的颗粒会污染膜并降低RO膜的去除效率[50]。在RBF井的取水中，原水的浊度已经降低了95%-99%，这提高了RO膜的给水的水质。 除了颗粒之外，源河水中的病原体，特别是病毒，被去除多达6个对数单位（即，经60-110天的消毒，消毒率达99.9999%在RBF之后，颗粒和病原体都被有效地去除，从而提高了RO后处理的净化能力。因此，OSRO处理完全能够生产无氯饮用水[51]。新出现的OMP，包括杀虫剂，药品和个人护理产品，家用化学品和工业废物，进入天然水源，可能对饮用水的人构成高风险[5]。由于RBF涉及的物理渗透，化学吸附和生物降解过程，OMP被自然预处理，然后可以通过RO处理进一步去除。在中试规模的OSRO处理中，从2018年到2019年监测了10种选定的OMP的去除情况（图2）。实验结果表明，对莠去津、苯达松、卡马西平、二甘醇二甲醚、碘帕醇、1，4-二氧杂环己烷、吩嗪酮和1，2-二氯苯的去除率均在75%以上，Y. Zhai，G.Liu和W.G.J.van der Meer工程9（2022）2730······图二、使用OSRO处理的选定OMP的去除效率于二零一八年及二零一九年，于Lek河及OSRO渗透物中测量OMP浓度MTBE：甲基叔丁基醚.2018年和2019年的原水。此外，我们之前的研究调查了OSRO在处理与30种选定模型OMP混合的原始厌氧河岸滤液中的稳健性[31]。这些OMP包括中性和中等疏水性、中性亲水性、阴离子和阳离子化合物，这些化合物可以通过使用药物和个人护理产品、杀虫剂、工业化学品和废物进入水源。观察到的模型OMP的去除效率范围从75%到99%。因此，RBF作为一种天然处理与RO作为一种工程工艺相结合，可以被认为是对大多数新兴OMP的强大屏障。为了获得不含氯消毒剂和配水管网中无残留消毒剂的饮用水，从生产到分配的饮用水供应必须是生物稳定的[52，53]。饮用水质量受到经处理的水和分配系统中存在的微生物的负面影响，军团菌等机会致病菌对人类健康有害[54]。饮用水的生物稳定性与可生物降解有机碳（BDOC）和可同化有机碳（AOC）浓度有关[55]。这种有机物可以通过反渗透膜去除，从而降低处理水中微生物生长的可能性[56]。我们之前的研究观察到，用OSRO水喂养的生物膜中的三磷酸腺苷（ATP）浓度比常规处理的地下水低10倍，OSRO水中的军团菌生长潜力比常规处理的水低1000倍[57，58]。该中试研究表明，OSRO可有效限制生物膜和条件致病菌的生长，从而确保供水的生物稳定性来自RO膜的渗透物需要进行后处理，均衡化（例如，钙和镁）和修复（例如，pH值和化学稳定性），以满足饮用水法规的要求并改善口感[59]。然而，后处理可能会将有机和无机成分引入RO渗透物中，从而为细菌生长提供营养，并可能使水质恶化[60]。 在中试规模的OSRO处理中，在RO膜之后进行包括离子交换、方解石过滤和脱气在内的后处理（图1）。 3）。我们之前的研究发现，尽管反渗透渗透的细菌生长潜力（BGP）和营养成分在后处理后增加，但与常规处理水（经干砂过滤、曝气、滴滤、软化、快速砂滤、活性炭过滤和紫外线消毒处理）相比，BGP要低得多[57]。 建议改进后处理，图3.第三章。饮用水处理厂的全规模OSRO处理工艺减少对生物稳定性的负面影响;例如使用高纯度的方解石和更频繁地清洗曝气塔以减少细菌生长。为了优化OSRO处理中的渗透液流量，应用了用于水处理的Opti-flux® RO设计，以最小化跨膜表面的液压损失和渗透压差[61]。简而言之，一个压力容器在中间配备了一个中心端口，每侧配备了三个给水从每一侧流过元件，浓缩物收集在中心端口，然后进入第二级。渗透物流过SWM的中心管。Optiflux® RO设计可将RO渗透生产率提高20%。除了提高生产率外，OSRO还具有成本效益，并且比传统替代品能耗更低比较了传统处理工艺（即，曝气、砂滤、软化、颗粒活性炭过滤和紫外线消毒的组合）与OSRO处理在同一个处理站（即Oasen Drinkwater ） 中进行 。 如图 4 、 OSRO的能 耗在 0.57 ~0.66kWh·m-3 之 间 ， 与 传 统 处 理 工 艺 的 总 能 耗 （ 0.22-0.73kWWh·m-3）相当。然而，OSRO与传统工艺相比，OSRO减少了对空间、化学品、劳动力和能源需求的依赖，是一种可持续的饮用水生产技术。Y. Zhai，G.Liu和W.G.J.van der Meer工程9（2022）2731见图4。传统和OSRO处理之间的（a）能耗、（b）运行成本和（c）投资成本的比较。处理厂位于Oasen Drinkwater的饮用水处理站传统的处理工艺包括干砂过滤、曝气、滴滤、软化、快速砂滤、活性炭过滤、紫外线消毒和水库储存。OSRO处理工艺包括RBF萃取、RO膜过滤、离子交换、方解石过滤、脱气和水库储存。4. OSRO的适用性和可持续性：人工银行过滤和可再生能源然而，径向基函数只适用于水文地质条件有利的地方。一条几乎连续流动的河流和向河流周围含水层渗透水的能力是必要的。为了普遍推广OSRO概念，例如，在偏远和干旱地区供应饮用水，在这些地区使用RBF是不现实的，人工银行过滤（ABF）是RBF的替代方案 ABF具有人工补给的功能;当与砂滤系统结合时，它形成了一种基于当地可用资源的简单而有效的水处理过程。多个水源，如雨水，径流和废水可以收集，预处理，再充入地下含水层，储存和回收。根据当地情况，充电采取不同的形式。预处理水可通过水井注入承压含水层，用于含水层储存和恢复，或通过砂过滤系统注入非承压含水层，砂过滤系统由填充砂（通常是细砂和粗砂的组合）的柱组成，作为允许水渗透的过滤介质[62]。因此，再充入的水在到达含水层之前通过与沙子接触而被潜在地净化，这减少了病原体、有害的无机和有机物质以及水的浊度。砂渗透净化回灌水基本上是综合了物理、化学和生物过程。不能通过沙粒之间的孔隙的大颗粒可以通过过滤去除。颗粒也可以在通过砂床的运输过程中被机械去除，并可能通过静电和分子力附着在砂粒上[63]。由于原水在通过砂床时长时间停留，有机物质可通过各种氧化反应分解[64]。污染物可以通过发育的微生物群落的生物活性（例如，细菌、硅藻、原生动物和后生动物）。微生物胞外产物的产生有利于减少原水中的病毒[65]。原水中的细菌可以通过吸附在沙子表面和原生动物的捕食来消除[63]。除可替代ABF预处理外，提出了用于生产饮用水的主动能源，以降低传统碳基化石燃料的成本和环境影响。由于可再生能源正在成为一个令人鼓舞的选择，我们建议将风力发电与OSRO系统集成用于饮用水供应。我们比较了荷兰一个县的能源结构和风力发电对气候变化的饮用水生产链的影响（CO2排放）、酸化（SO2排放）、富营养化（含磷量）、累积能源需求以及传统处理和OSRO处理方案中的潜在人体毒性（图10）。 5[66]）。严重的影响主要是由第二生产步骤（即，RO膜过滤）和第三步（即，软化）的传统处理方案，这两个可以大大减少（56%此外，在从能源结构转换为风能时，OSRO情景的CO2、SO2和磷排放、能源消耗和毒性均低于传统情景。这是因为后一种工艺更多地依赖于化学品;特别是NaOH生产需要大量的能源消耗。总体而言，与使用传统能源组合的传统饮用水处理工艺相比，采用风力发电的OSRO概念更具可持续性和可再生性。5. 观点：关闭水循环地表水和地下水经过净化后用于市政、农业和工业，最后变成废水。收集的废水经过进一步处理，以满足排放到地表水或回灌到地下含水层的要求，之后可再用于生产饮用水。此外，雨水、暴雨水和高流量洪水可以储存在地下水基流中，以便通过管理的含水层补给来增加生活和工业用水供应。其结果将是一个封闭的水循环，其中水从其来源回收，以满足日益增长的水需求并减少水浪费[67]。从技术效率、财务可行性、资源可重复利用性和环境相关性的角度来看，建议未来的水处理重点是通过整合取水质量（取决于使用）和废水排放处理来闭合水循环（图1）。 6）。OSRO概念集成了人工砂滤和RO，是集中式和分散式供水系统中水回收和再利用解决方案的一个例子。OSRO可以大规模用于城市供水，小规模用于区域供水，甚至可以用于个人使用。从可持续水资源管理和确保充足供水的角度来看，基于OSRO的分散式供水系统比社区或家庭层面的其他选择更具成本效益，因为其在中央输送、处理能力和饮用水传输方面的成本较低[68]。例如，收集和处理废水Y. Zhai，G.Liu和W.G.J.van der Meer工程9（2022）2732图五、使用两种能源（荷兰（NL）能源组合和风力发电）的两种生产方案（OSRO和传统处理）之间的比较评估的影响包括：（a）气候变化（二氧化碳排放），（b）酸化（二氧化硫排放），（c）富营养化（磷含量），（d）累积能源需求，(e)2.4× 106m3饮用水生产过程的人体潜在毒性（1，4-二氯苯（DB）毒性）。NL能源结构包括87.28%的化石，7.77%的风能，1.25%的太阳能，0.1%的水电和3.6%的核能。传统方案的步骤1OSRO方案的步骤1-6是：RBF提取、RO膜过滤、离子交换、方解石过滤、脱气和储层储存。Eq：等同。图六、关闭水循环概念的说明城市、家庭、农业和工业废水被收集并进一步处理，以满足排放到地表水或回灌到地下蓄水层的要求，之后这些水可以再利用来生产饮用水。其结果是一个封闭的水循环，从和到它的来源。局部，如在生物反应器或人工砂过滤系统中;然后使用膜过滤如UF/RO纯化，并使用UV-O 3进一步消毒提供纯化水供使用，并重复处理RO膜过滤的浓缩液。此外，权力下放可以与雨水收集相结合，以处理雨水和暴雨水。这对缺水地区尤其有利，在这些地区，当集中化的水系统被隔离时，分散化可以提供替代水源。随着全球人口的增加、特大城市化、极端河流污染以及对饮用水质量的高要求，需要新的额外饮用水生产来源和技术[5]。地下水储量严重不足水资源过度开发，特别是在人口稠密地区，而且河水在未来几年不太可能得到改善OSRO概念可以潜在地应用于地表水可用但质量不足以用于饮用水生产的地区。此外，OSRO概念是稳健的，其为水文系统变化（例如气候变化导致的即将到来的咸水或海水入侵）[69]以及紧急情况（例如水传播病毒的爆发）做好了准备，作为饮用水生物安全的天然但有效的屏障[70]。鼓励持续探索和关注自然过程和工程系统的组合，以便以更可持续和可再生的方式生产，回收和再利用水源。致谢作者感谢中国国家重点研究与发展计划（2018YFE0204100）和中国国家自然科学基金国际合作与交流项目（51820105011）的支持。遵守道德操守准则翟宇佳、刘刚和Walter G.J. van der Meer声明他们没有利益冲突或财务冲突需要披露。引用[1] Deletic A，Wang H.水污染控制促进可持续发展。工程2019;5（5）：839[2] Suwaileh W，Pathak N，Shon H，Hilal N.正渗透膜与过程：研究动态综述与展望。海水淡化2020;485：e114455。[3] Peña-Guzmán C，Ulloa-Sánchez S，Mora K，Helena-BuenaR，Lopez-BarreraE ， Alvarez J ， et al. 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