地基高光谱立体遥感网络：一种有前途的O3和CO2监测方法

工程19（2022）71研究空气污染控制-文章地基高光谱立体遥感网络：一种有前途的O3和CO2中国上空PM2.5Cheng Liua，b，c，d，e，Chengzhi Xingc，Chenghou Huc，Qihua Lih，Haoran Liuh，Qianqian Hongi，Wei Tanc，Xianguang Jic，g，Hua Linc，g，Chuan Luc，Jian Linc，Hanyang Liuf，Shaocong Weia，Jian Chena，杨鲲鹏，王顺天，刘婷，陈宇佳a中国科学技术大学精密机械与精密仪器系，合肥230026b中国科学院城市环境研究所区域大气环境示范中心，厦门361021c中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室，合肥230031d中国科学技术大学安徽省高等学校精密科学仪器重点实验室，合肥230026e中国科学技术大学极地环境与全球变化安徽省重点实验室，合肥230026f中国科学技术大学地球与空间科学学院，合肥230026g中国科学技术大学环境科学与光电技术学院，合肥230026h安徽大学物理科学与信息技术研究所，安徽合肥230601i江南大学环境与土木工程学院，无锡214122阿提奇莱因福奥文章历史记录：收到2020年2020年12月10日修订2021年3月11日接受2021年7月1日上线保留字：Max-DOAS臭氧生产控制策略A B S T R A C T随着"十四五”规划的临近对区域PM2. 5和O3及其前体物的立体监测是实现协同控制的关键。 然而，目前的监测网络不足以同时监测PM2.5和O3的垂直分布，并支持空气质量控制。中国科学技术大学（USTC）自2015年起建立了基于多轴差分光学吸收光谱（MAX-DOAS）的全国地基高光谱立体遥感网络。这一监测网络为我国PM2. 5和O3的区域协同控制提供了重大机遇。 利用北京、上海、深圳和重庆4个特大城市的4个MAX-DOAS观测站1年气溶胶、NO2和HCHO垂直剖面资料，分析了京津冀、长三角、珠三角和四川盆地4个重点区域气溶胶、NO2400 m以下气溶胶垂直廓线的归一化和年平均值在JJJ和PRD分别呈箱形和高斯型，在YRD和SB均呈指数型。由于机动车排放的影响，四个区域的NO2垂直分布均呈指数型JJJ和PRD的HCHO垂直廓线呈高斯型，YRD和SB呈指数型。此外，隶属于上述网络的5个MAX-DOAS站（石家庄、望都、南城、中国气象科学研究院和中国科学院大学）监测到华北平原西南-东北路径上发生了一次区域性输送事件，高度为600 - 1000m。的气溶胶光学深处（AOD）在这些五站降低在的秩序的SJZ > WD > NC > CAMS > UCAS。在WD和NC之间监测了700-900 m层NO2的短距离区域输送NO2作为二次气溶胶的重要前体物，WD和NC的NO2气团峰值均比气溶胶峰值提前1h出现。在NC和CAMS之间的700-900 m层，HCHO的短距离区域输送最后，选择CAMS作为典型场地，测定了垂直空间中O3O3的产生从以VOCs为主的限制条件向以VOCs-NOx混合为主的限制条件转变*通讯作者。电子邮件地址：xingcz@aiofm.ac.cn（中国）Xing）。https://doi.org/10.1016/j.eng.2021.02.0192095-8099/©2021 THE COMEORS.由爱思唯尔有限公司代表中国工程院和高等教育出版社有限公司出版这是一篇基于CC BY-NC-ND许可证的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表工程杂志首页：www.elsevier.com/locate/engC. Liu，C.兴湾，澳-地Hu等人工程19（2022）7172×从0-100 m层到200-300 m层。此外，O3的向下输送也可能导致地表O3浓度的增加.这一地基高光谱立体遥感网络为支持PM2.5和O3及其前体物的管理和进行源归属©2021 THE COUNTORS.由爱思唯尔有限公司代表中国工程院和高等教育出版社有限公司出版。这是一篇CCBY-NC-ND许可（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）中找到。1. 介绍随着经济的快速发展，空气污染已成为中国的一个严重威胁。为应对改善空气质量这一重大挑战，中国政府自2013年起相继出台了《大气污染防治行动计划》经过持续控制及限制排放的努力，二氧化硫及PM2. 5排放量于二零一三年至二零一九年分别大幅减少70%及46%。虽然PM2.5等主要污染物已大幅减少，但近年来O3浓度仍保持上升趋势[4，5]。2013年至2019年，全国337个主要城市日均最高8小时 O3浓度第90百分位数对流层 O3是由氮氧化物（NOx = NO+NO2）和挥发性有机化合物（VOCs）的排放及其光解产生的[6从2013年到2019年，NOx和VOCs的减排量分别仅为26%和2%简而言之，中国正面临着一个复杂的空气污染问题，PM2.5和O3浓度很高，这是发达国家没有经历过的。因此，开展PM2.5、O3及其前体物的立体监测，促进PM2.5和O3复合污染的协同控制已迫在眉睫。除了本地排放和二次形成的空气污染物外，区域输送也是空气污染不可忽视的驱动力。目前，大气污染研究的主要技术手段有：现场观测、卫星观测、模式模拟和地基遥感观测。自2012年起，中国政府陆续建 立 了 覆 盖 全 国 的 地 面 空 气 质 量 监 测 网 络 -- 中 国 环 境 监 测 总 站（CNEMC），共有1497个站点，监测SO2、NO2、CO、PM10、PM2.5和O3的地面浓度，为空气质量评价和相关科学研究提供依据[9]。卫星观测可以大尺度监测气溶胶、NO2、HCHO和O3垂直柱密度的水平分布;然而，其时空分辨率有限，大多数环境遥感监测卫星每天仅飞越目标区一次，最大空间分辨率仅为（3.57）km 2[10-12]。此外，CNEMC和卫星技术都无法监测大气成分的垂直未来。此外，化学输运模式是辅助大气环境监测、预报和研究大气污染机理的重要手段，但大气污染物垂直模式的不足已被认为是一个重要的缺陷。许多决定空气污染物形成、转化和输送的重要过程发生在地表之上，通常在地表上方0至2 km之间的不同垂直层中。为了弥补垂直技术的不足，多个研究单位已经使用飞机、无人机系统（UAS）和光探测和测距（LiDAR）技术对大气组成进行了垂直观测[13然而，LiDAR只能监测气溶胶和O3垂直廓线，且存在监测重叠高度.飞机和UAS耗费大量的人力物力，无法实现连续监控。地基高光谱立体遥感网由多个站点组成。多轴差分光学吸收光谱技术（MAX-DOAS）为研究O3和PM2.5的协同控制提供了一种很有前途的它可以提供PM2.5、O3及其前体物的垂直分布数据，有助于提高对空气污染的诊断理解和预测。迄今为止，世界各地已经报道了几个MAX-DOAS网络。德国不来梅大学建立了Bremian DOAS大气测量网络（BRE- DOM），包括分布在欧洲和非洲的15个站点[16]。比利时皇家空间高层大气物理研究所（BIRA-IASB）建立了一个MAX-DOAS网络，包括世界各地的六个站[17]。日本海洋-地球科学和技术机构2015年，中国科学技术大学（USTC）建立了一个基于MAX-DOAS的地基高光谱立体遥感网络，覆盖中国七个地区（华北，华东，华南，西南，西北，东北和华中）的34个站点。该网络的主要目的是实现对中国大气成分立体分布的长期、连续、立体监测。它可以弥补原位站垂直观测能力的不足，满足大气污染源精确定位、区域传输量化、气象与排放相对贡献评价等指导空气质量管理的实际需要。在这项研究中，我们使用了四个百万年的观测数据以北京、上海、深圳、重庆4个城市为研究对象，利用该网络分析了京津冀地区、长江三角洲地区、珠江三角洲地区和四川盆地地区大气气溶胶、NO2和HCHO分析了华北平原一次典型的西南-东北路径输送过程，揭示了区域输送对北京大气污染的影响。并利用该网络确定了北京地区垂直方向上一年时间尺度上O3-该地基高光谱立体遥感网的建设，有助于推动我国“十四五”期间O3和PM2.52. 方法和计算2.1. 网络简介中国科学技术大学于2016年12月至2020年10月间组织并完成了中国地面高光谱立体遥感网的建设。该网络中的核心设备是MAX-DOAS。表1显示了网络站的地理分布和详细情况，C. Liu，C.兴湾，澳-地Hu等人工程19（2022）71731表1中国MAX-DOAS网络的地理位置区域划分以中国行政区划标准为依据号区域车站（代码）经度（°E）纬度（°N）海拔（m）1华北中国气象科学研究院116.3239.941002大气物理研究所（IAP）116.3739.971003南城（NC）116.1239.78604中国科学院大学（UCAS）116.6740.401205古城（GC）115.7339.14206望都（WD）115.1538.17357香河（XH）116.9739.76108石家庄（SJZ）114.6037.90709山西大学（SXU）112.5837.6378010内蒙古师范大学111.6840.80104011华东东营（DY）118.9837.76212青岛（QD）120.6736.341013台山（TS）117.1036.25150014上海_徐汇（SH_XH）121.4331.17315上海_淀山湖（SH_DL）120.9731.09316南京信息工程大学118.7132.207317宁波（NB）121.8929.751018花鸟岛（HNI）122.6730.866019河北师范大学116.8033.983520安徽大学（AHU）117.1831.773021安徽省气象局117.2431.864022合肥市环境保护局117.2031.783923华南厦门_厦门大学城市环境研究所118.0524.6134024广州地球化学研究所113.3523.153025南方科技大学（SUST）113.9922.594026中国西南珠峰站（EVS）86.9428.36427627Nam Co Station（NCS）90.9630.77473028香格里拉站（SLS）99.7228.00358029重庆（CQ）106.5029.6033230中国西北兰州大学（LZU）103.8536.04160031Xi109.0934.5241032东北觉华岛（JHI）120.7740.471833辽宁大学（LNU）123.0441.814634华中洛阳（LY）112.4534.67100分别包括34台标准仪器，覆盖全国七大地区（华北10台、华东12台、华南3台、西南4台、西北2台、东北2台、华中1台）。表2给出了这些元素的观测要素及其仪器探测极限和垂直分布时空分辨率。2.2. 地基高光谱立体遥感测量2.2.1. 仪器设置MAX-DOAS仪器由三大部分组成（图1）：精度为0.1°的望远镜和视场0.3°，两个温度稳定在20 °C（偏差0.05 °C）的光谱仪（AvaSpec-ULS2048 L-USB 2（Avantes，荷兰）;紫外（UV）范围：296-望远镜的视角仰角和方位角由两个步进电机控制.望远镜收集散射的太阳光，然后棱镜反射器和石英纤维将其引导到光谱仪。此外，使用电荷耦合器件检测器照相机（具有2048个单独像素的ILX511（Sony，日本））将光信号从模拟转换为数字。完整的仰角序列由11个角度组成（即，1°，2°，3°，4°，5°、6°、8°、10°、15°、30°、90°），由于升降步进电机的旋转耗时，一个顺序约需12min 曝光时间和扫描次数表2整个网络的观测元素、检测限以及时间和空间分辨率。检测限分辨率SCD VMR时空O44 ×1041 molec2·cm-5-气溶胶-0.02 km-垂直剖面： 15 min垂直空间分辨率：100 mNO2 7×1014molec·cm-2 30.0 ppt--HONO 4× 1014molec·cm-2 15.0 ppt--SO27× 1015molec·cm-2 300.0 ppt--甲醛5× 1015molec·cm-2 200.0 ppt--乙二醛3× 1014molec·cm-2 20.0 ppt--BrO 2× 1013molec·cm-2 0. 7ppt--IO 1× 1013molec·cm-2 0.6 ppt--H2O1 ×1022molec·cm-20.05%--SCD：斜柱密度; VMR：体积混合比; molec：分子; ppt：万亿分率.C. Liu，C.兴湾，澳-地Hu等人工程19（2022）7174×ð Þ·20·30Fig. 1. MAX-DOAS仪器的示意图。取决于散射阳光的强度数据采集单元由JavaScript控制，白天自动采集散射太阳光，夜间自动采集暗电流和偏移量。在光谱分析期间去除暗电流 和 偏 移 。 为 了 避 免 平 流 层 吸 收 体的 强 烈 影 响 ， 对 太 阳 天 顶 角（SZA）>75°时测得的光谱进行了过滤[202.2.2. 光谱分析2.2.3. 垂直剖面检索算法气溶胶和痕量气体的垂直剖面反演算法（即，NO2和HCHO）的计算方法，并采用辐射传输模型线性化伪球面矢量离散纵坐标辐射传输模型（VLIDORT）作为正演模型[37]。选择下面的代价函数v2来确定最大后验状态向量x.v2¼y-Fx;bTS-1y-Fx;bx-xaTS-1x-xa1BIRA-IASBy开发的QDOAS软件是基于最小二乘算法，并用于分析实测光谱MAX-DOAS。在反演过程中，通常以天顶光谱作为参考光谱，与各高程序列的天顶外光谱进行差异化处理。直接DOAS拟合结果为斜柱密度（DSCD）[23]。此外，参考平流层的吸收，根据Cabauw二氧化氮测量仪器内部比较活动（CINDI）[24，25]的推荐设置，在338.0-370.0 nm范围内分析了氧二聚体（O4）和NO2的DSCD，并表3[26-34]列出了O4、NO2上述三种物质的典型DOAS拟合示例如图2所示。为保证数据的有效性，对均方根值大于5 ×10- 4的O4、NO2和HCHO DSCD进行了筛选。此外，考虑到云效应，使用通过对每个时间的颜色指数数据拟合五阶多项式获得的阈值来过滤颜色指数小于10%的DSCD[35]。其中，F（x，b）描述了作为检索状态向量x（气溶胶和痕量气体垂直分布）和真实大气状态参数b（即，温度和压力分布、单次散射、不对称因子和朗斯特伦指数）。温度和压力分布取自气候数据库[17]。气溶胶光学特性是从中分辨率成像光谱仪（MODIS）的月平均结果中选取的。xa是先验向量。所有气溶胶和痕量气体的初始先验分布选择指数递减形状。在迭代过程中，从上一步检索的状态配置文件将被用作下一步的先验配置文件。此外，气溶胶光学厚度（AOD）的天气研究和预报模式耦合化学（WRF-Chem）模拟也是该算法的先验信息。Sa和Se分别描述xa和y反演策略是基于高斯-牛顿（GN）计划。该策略以Fx的雅可比矩阵作为权函数，描述了各高程上模拟的DSCD的变化表3用于O4、NO2和HCHO DSCD反演的DOAS设置参数横截面调试间隔参考O4NO2HCHO波长范围a-338.0338.0336.5-NO 220 K，294 K，I correctionb（SCD of 1017 molec cm-2）p p p（only 294 K）[26]HCHO 297 Kp p p[27]O 223 K、243 K、I校正（SCD为10- 20 molec cm-2）p p p[28][29]第29届中国国际航空航天博览会BrO 223 Kp p p[30]H2O 296 Kp p×[31]环用QDOASp计算环光谱pp[32个]多项式次数- 第5订购5订购5-强度偏移- 常数恒定订单1-a波长校准：基于高分辨率太阳参考光谱（SAO2010太阳光谱）[33]。b太阳I0修正[34]。yie.be/software/QDOAS/C. Liu，C.兴湾，澳-地Hu等人工程19（2022）7175图二、（a）O、（b）NO和（c）HCHO的典型DOAS光谱拟合RMS：根3. 结果和讨论3.1. 气溶胶和痕量气体垂直分布的区域差异近几年来，我国PM2.5和O3呈现出明显的区域分布不均匀和传输频繁的特点。中国目前的监测网络主要集中在地面表层[40，41]，没有监测PM2.5和O3及其前体物的立体分布，这对充分了解其形成以辅助空气质量管理造成了障碍。因此，本文重点研究了北京、上海、深圳和重庆四个中心城市PM2.5和O3及其前体物的垂直结构差异，以反映我国四个主要污染区域（JJ、YRD、PRD和SB）的总体状况。选 择 上 述 四 个 中 心 城 市 的 四 个 MAX-DOAS 站 ， 即 CAMS ，SH_XH，SUST和CQ（表1），研究2019年3月1日至2020年3月1日气溶胶，NO2和HCHO的垂直结构差异选择CAMS台站进行检索误差分析，详细情况见表4。气溶胶是大气环境中的首要污染物如图3（a）所示，在2019年冬季，MAX-DOAS反演的每小时平均气溶胶表面消光系数与CAMS中的原位PM2.5质量浓度气溶胶和PM2.5之间的相关系数取决于相对湿度（RH）[42]，这是由于细颗粒物的吸湿性增长 为了避免相对湿度对不同城市气溶胶消光系数的影响，我们对这四个站的年平均气溶胶消光廓线进行了归一化处理（图1）。 3（b））。在CAMS中，气溶胶消光垂直廓线在400 m以下呈箱形分布，表明气溶胶粒子在边界层高度（BLH）上受到湍流和弱水平输送的影响而得到了很好的混合。Zhang et al.[43] and Liu et al.[44]在北京也发现了类似的气溶胶垂直分布结构。SH_XH标准化气溶胶消光垂直廓线呈指数型。这均方4 2可能是因为上海的气溶胶污染物主要除生物量燃烧季节可能受区域迁移影响外，标准化气溶胶当x在某一层内变化时的角度。该加权函数计算过程大大提高了与参考文献[38]算法中提出的方法相比的反演速度。大气质量因子（AMF）的确定是大气痕量气体垂直廓线反演的关键。因此，在该算法中使用了两个反演步骤。首先反演气溶胶垂直廓线，然后输入VLIDORT参与痕量气体垂直廓线的反演。重庆的消光垂直剖面也呈指数形，因为SB中颗粒物浓度的分布显示出高度的水平均匀性[46]。归一化的气溶胶消光垂直廓线呈高斯分布表4CAMS站不同高度层NO2和HCHO反演误差的估算2.3. 辅助数据高度层（m）组分随机误差（%）系统误差（%）总误差（%）地面PM2.5、NO2和O3浓度由0–200NO2甲醛34787.618.94国家环境监测网络的站点y. 当然...200–400NO2589.43用安装在北京大学（116.31 °E，39.98 °N）的AERO LASER AL 4021测量面部HCHO浓度。一从地面到垂直方向的5000帕。O垂直yhttps://quotsoft.net/air/（最后访问时间：2020年11月2日）。采用动态化学模型（600–800NO291215.00气溶胶光学厚度、风速和风向。此模型的详细描述HCHO111317.03可以在Ref中找到[39]第39段。水平模拟分辨率为800–1000NO2111317.03设置为（10× 10）km2，共设置了44个混合压力σ水平31000–1200HCHONO2甲醛12111415151719.2118.6022.02通过安装在塔上的现场1200–1400NO2121720.81位于IAP，时间分辨率为1 h。HCHO161924.841400–1600NO2141923.60HCHO192430.61HCHO51011.18400–600NO261011.66HCHO71213.89C. Liu，C.兴湾，澳-地Hu等人工程19（2022）7176图三. (a)北京2019年地面PM2.5和地面气溶胶消光散点图。(b)北京、上海、深圳和重庆气溶胶标准化和年平均廓线。（c）上述四个城市NO2的年平均垂直分布（d）上述四个城市地表NO2浓度的年平均值(e)描述了现场测量和MAX-DOAS检索之间的地表HCHO散点图Pearson相关系数。（f）上述四个城市HCHO的年平均垂直分布N：有效数据的数量;ppb：十亿分之一形状在SUST。Liu等人[47]报告称，区域交通对PM2.5浓度的贡献超过50%，深圳本地排放仅贡献约10%。此外，当地排放和区域运输的相对贡献可能因地点而有很大差异。例如，与深圳不同，Zhao等人[48]发现，在华北地区的一个工业城市，当地贡献率约为40%NO2和HCHO是二次气溶胶和O3的共同前体物. 图图3（c）为上述4个站NO2垂直分布的年平均值。由于交通排放的影响，4个站点的NO2垂直分布结构均呈指数型[13，15，49此外，不利的扩散条件也是导致重庆地区NO2主要分布在地表的驱动力[52，53]。比图 3（d）中发现，MAX-DOAS反演的NO2表面浓度年平均值与实测值的变化规律在上述四个站之间吻合较好。4个站 NO2 浓度依次为CQ> SH_XH>SUST> CAMS.盆地地形阻碍了NO2的区域扩散，导致CQ四站中NO2浓度最高北京的NO2浓度大幅下降，是由于近年来采取了强有力的减排和区域联防联控措施，以及2020年初新型冠状病毒病（COVID-19）的影响。如图3（e）所示，MAX-DOAS反演的每小时平均HCHO 表 面 浓 度 与 现 场 HCHO 表 面 浓 度 具 有 很 好 的 一 致 性 ，Pearson相关系数2019年5月至10月，CAMS的R值为0.68。图3（f）示出了在CAMS中，上述四个站的年平均HCHO垂直廓线均呈高斯型，最高浓度分布在100这是因为北京西南部VOCs光解产生的二次HCHO的短距离区域传输也是CAMS中HCHO的不可替代来源，特别是在夏季[54，55]。由于HCHO浓度主要来源于当地的一次排放和VOCs的光解，因此年平均HCHO呈指数形状，并且在SH_XH的上述四个站点中表面浓度最高[15，56]。由于重庆当地的工业排放，年平均HCHO也呈指数形状[21]。年平均HCHO在SUST呈现高斯形状。Luo等[57]报道，位于深圳东北部的工业排放物的短距离区域输送是华南理工大学HCHO的来源之一。3.2. 气溶胶及其前体物的区域传输分析华北平原是中国污染最严重的地区之一，几个特大城市位于该地区（即，北京、天津和石家庄）。NCP被Mt包围西临太行山，西临泰山。燕北。半盆地的地理特征和大陆性季风气候意味着区域输送是影响华北平原空气质量的重要因素西南风带是该区域的主要输送通道，可驱动PM2.5和O3及其前体物向西南-东北方向输送一些研究探讨了区域运输对NCP的影响。一个社区多尺度空气质量（CMAQ）模式模拟研究报告的街道等。[58]表明，在夏季，不利的气象条件可以驱动PM2.5和O3通过西南-东北路径在北京和华北地区之间进行区域输送Wu等人[59]使用C. Liu，C.兴湾，澳-地Hu等人工程19（2022）7177北京夏季PM2.5和O3浓度升高的贡献率分别为61.5%和36.6%。基于对京津冀（BTH）地区多个城市的同步原位Ge等[61]和Zhao等[62]还报道了NCP上空存在的由南向北的输送钟，这导致了PM2.5和O3的区域输送。然而，目前的现场观测和空气质量模型远远不足以充分了解PM2.5和O3及其前体物的区域传输。没有立体观测资料支持的空气质量模式在模拟和预测研究中存在很大的不确定性，而且由于输送过程总是与高层输送带相联系，仅利用现场观测资料会大大低估空气污染物的区域输送。为了克服上述两种技术在评价大气污染物区域传输中的不足，迫切需要一种能够监测大气污染物立体分布的地基高光谱立体遥感方法。图图4示出了BTH区域的位置和形貌，以及该网络的五个不同的MAX-DOAS站（SJZ、WD、NC、CAMS和UCAS）位于该区域的西南-东北路径。选择2020年3月5日发生在该区域的一次典型 图图5（a）和（b）描述了2020年3月5日对流层监测仪器（TROPOMI）在BTH区域的NO2和HCHO的空间变化。NO2沿西南-东北方向呈明显的带状分布，HCHO沿西南-东北方向呈明显的带状分布见图4。研究区域的位置、地形和MAX-DOAS站的分布。黑点代表站点。在NC和CAMS之间显示出连续的区域分布。图图5（c）和（d）分别提供0- 20米和600-1000米的区域风场资料。这两层的风向都是沿传播路径由西南向东北方向变化的，600-1000 m层的风速约为0-20 m层的3倍。相应地，600图6显示了2020年3月5日位于西南-东北路径上的上述五个站的气溶胶，NO2和HCHO研究发现，这些五站降低在的秩序SJZ> WD> NC> CAMS> UCAS。10：00以后，SJZ高消光气团逐渐增加到700 m，并在西南风的驱动下沿传输路径向东北方向输送随后，高消光气溶胶在800米后12：00在WD和NC后13：00测量。随后，气溶胶的传输高度逐渐下降，然后在CAMS测量14：30后的地面附近的高消光信号。在地形和持续西南风的驱动下，高消光气团再次增加，并继续从CAMS向东北方向输送最后，在16：00之后，在UCAS在500 m处测量了高消光气溶胶石家庄市和北京市近地面NO2浓度较高，这主要与石家庄和北京市机动车排放量大有关在植被覆盖度较高的WD和NC地区，没有明显的地面NO2排放源.然而，WD在11：00后和NC在12：00后分别测量到800 m处的高浓度NO2气团在相同的传输高度上，两站高浓度NO2气团的出现输送过程伴随着以NO2为主要前体物的次生无机气溶胶的形成。此外，还观测了HCHO在NC和CAMS站之间的高空传输过程（图6），并绘制了NC和CAMS之间TROPOMI观测到的HCHO传输带图。 5（b）. NC站的HCHO主要由天然源VOC的光解产生[63，64]。在气象要素的驱动下，携带二次生成HCHO的气团风和BLH）12：00后在NC。半小 时 后 ， 在 800m 高 度 的 CAMS 上 测 得 了 高 浓 度 的 HCHO 气团.HCHO的区域性传播对北京O3浓度的变化有一定的影响。3.3. 垂直空间中O3近年来，O3浓度的持续升高，使其成为仅次于PM2. 5的第二大污染物，对我国环境空气质量和人体健康造成严重影响对流层低层的O3主要来源于其前体物质的光化学反应、区域输送以及对流层或平流层的自由侵入[65]。NOx和VOCs是O3的两种主要前体物.O3的化学形成取决于物质不充分参与反应的物质（NOx或VOCs）因此，有效控制O3前体物的排放是控制O3污染的关键.然而，O3形成的敏感类型随海拔高度而变化.我们还需要非常清楚BLH内不同高度的O3形成的敏感类型，以有效地控制O3的形成。甲醛是大多数挥发性有机化合物的氧化产物，与它们的总反应性有关[66因此，它可以作为VOC的指示剂。然而，研究者主要集中在不同高度O3形成的敏感类型上.例如，Geng等人[69]指出，上海的地面O3主要是在VOC敏感的区域形成的C. Liu，C.兴湾，澳-地Hu等人工程19（2022）7178图五、（a，b）由TROPOMI于二零二零年三月五日分别监测到的NCP中NO2及HCHO的空间分布（c，d）WRF分别于2020年3月5日模拟的0-20和600-1000 m层风场箭头代表风向。使用现场测量的O3、NOx和VOCs。Liu等人[70]在2014年亚太经济合作组织（APEC）峰会和2015年大阅兵期间，使用臭氧监测仪器（OMI）-观测NO 2和HCHO对流层VCD来确定北京O3形成的敏感类型。利用地面高光谱立体遥感网观测NO2和HCHO的垂直分布，可以帮助研究不同区域O3的形成途径。以北京市为典型城市，于2019年5 - 10月对3个不同高度层（0-100、100-200和200-300 m）的O3形成敏感类型进行了测定这些层中的O3浓度是使用安装在IAP塔中的原位仪器测量的。在IAP站用MAX-DOAS反演了这三层大气中的NO2和HCHO浓度.参考Su等人[71]，这三个层中O3形成的敏感性阈值由O3与归一化HCHO或NO2比率的线性回归分析的斜率确定。图7显示了2019年5月至10月这三个层中O3，NO2和HCHO的时间序列，时间分辨率均为1 h。 如图8所示，O3形成的敏感类型分为VOCs限制型、表5显示了0-100、100-200和200-300 m层中的O3在0-The VOCs–NO 氮氧化物限制控制主要发生在7月和10月初在100-200 m层，VOCs限制、VOCs-NOx限制和NOx限制条件下，在200-从0-100 m层到200-300 m层，局部O3产生的化学敏感性中VOCs限制条件和NOx限制条件所占比例选取2019年7月2日14：00的O3、NO2和HCHO垂直廓线作为典型案例，研究了O3-NOx- VOCs在各层的敏感性 如图 9（a），在0-100m层观察到高的O3浓度，并且在该层中局部O3产生的相应化学敏感性指示NOx限制区域。我们还发现该层的NO2浓度也很高（图9（b））。图10（a）描绘了2019年7月2日14：00的臭氧垂直分布和2019年7月的平均臭氧垂直分布前者的平均浓度约为后者的2倍，特别是为了评估0O3的月平均日变化高峰出现在14：00，C. Liu，C.兴湾，澳-地Hu等人工程19（2022）7179图六、2020年3月5日 SJZ、WD、NC、CAMS和UCAS站气溶胶、NO2和HCHO的垂直廓线。随后下降;然而，2019年7月2日的O3日周期也在14：00达到峰值，但至少持续增加到15：00。这表明BLH中O3的向下输送可能有助于增加地表O3浓度。4. 结论中国科学技术大学建立了基于MAX-DOAS的地基高光谱立体遥感网，监测了气溶胶、O3及其共同前体物的垂直廓线。首先，我们探讨了四个典型污染区（JJ，YRD，PRD和SB）的气溶胶，NO2和HCHO的垂直结构的差异由于区域输送和BLH的影响，JJJ地区400m以下的气溶胶垂直廓线结构呈箱形考虑到珠江三角洲地区的区域输送贡献了50%以上的PM2.5，珠江三角洲地区的垂直廓线呈高斯型。由于本地排放的贡献和区域扩散条件的限制，珠江三角洲和SB的垂直廓线呈指数型由于机动车排放的影响，上述4个区域的NO2垂直廓线结构均为指数型大气中HCHO的年平均垂直廓线呈高斯型，这是由于大气中HCHO有西南方向的短距离输送东北工业排放的区域输送。由于SH_XH的VOCs本地排放和本地光解以及CQ的本地工业排放，HCHO的垂直结构呈指数型其次，确定了西北太平洋的五个MAX-DOAS站（SJZ，WD，NC，CAMS和UCAS）安装在这条路径上。2020年3月5日，西北太平洋地区出现了一次典型的西南-东北输送过程。结合TROPOMINO2VCD和当天WRF逐日平均风场资料，发现600 ~ 1000 m层是此次台风在这些五站降低在的秩序SJZ> WD> NC>CAMS> UCAS。在距地面700 m处，消光气团逐渐上升.随后，气溶胶消光带监测在600-1000米层的WD和NC，有一个1小时的时间偏移这两个在CAMS中，消光气团被推到地面，然后再次上升到500米，并被输送到UCAS站。此外，还监测了NO2和HCHO在WD和NC之间以及NC和CAMS之间700WD和NC的NO2气团最大值均比气溶胶的最大值提前1h出现，并在传输过程中促进了二次气溶胶的形成。短-C. Liu，C.兴湾，澳-地Hu等人工程19（2022）7180见图7。 分别在（a）0-100，（b）100-200和（c）200-300 m层测定了NO2，HCHO，O3的时间序列和O3表50-100、100-200和200-300 m高度层的O3产生敏感性区域高度层（m）VOCs限制的VOCs限制的NOx0NO2≤ 1.0100NO2≤ 1.02001.0 HCHO/NO2 1.51.0 HCHO/NO2 2.20.9甲醛/HCHO/NO2≥1.5HCHO/NO2≥2.2HCHO/NO2≤0.9 NO2 2.3 NO2≥2.3地表O3浓度增加这表明政府需要控制不同高度层和不同区域O3浓度的上升。图8.第八条。在0-100、100-200和200-300 m层中的O3生产敏感性区域HCHO的远距离区域输送对北京O3浓度有潜在的影响。第三，我们选择CAMS作为一个典型的网站，学习O3300米），2019年5月至10月。从0-100 m到200-300 m，局部O3产生的化学敏感性中VOCs限制条件和NOx限制条件所占比例一项描述2019年7月2日100-200米层中致谢本研究得到了国家重点研究发展计划（2018YFC 0213104）、中国科学院合肥物质科学研究所主席基金项目41875043 ） ， 国 家 重 点 研 发 计 划 ，中 国（2017YFC0210002，2016YFC0203302，和2017YFC0212800）、安徽省科技重大专项（18030801111）、中国科学院战略重点研究计划（XDA23020301）、国家重点C. Liu，C.兴湾，澳-地Hu等人工程19（2022）7181见图9。(a)O3及HCHO/NO2比率的垂直分布;及（b）NO2及HCHO于2019年7月2日14时的垂直分布。图10个。（a）2019年7月的月平均臭氧浓度及2019年7月2日14时的臭氧浓度（b）2019年7月的月平均地面臭氧浓度的时间序列及2019年7月2日的地面臭氧浓度大气重污染成因与控制项目（DQGG 0102、DQGG 0205）、国家高分辨率对地观测项目（05-Y30 B 01 -9001-19/20-3）、民用航天技术预研项目（Y 7 K 00100 KJ）。从0-遵守道德操守准则Cheng Liu 、 Chengzhi Xing 、 Qihou Hu 、 Qihua Li 、 HaoranLiu、Qianqian Hong、Wei Tan、Xianguang Ji、Hua Lin、ChuanLu 、 Jinan Lin 、 Hanyang Liu 、 Shaocong Wei 、 Jian Chen 、Kunpeng Yang、Shuntian Wang、Ting Liu和Yujia Chen声明他们没有利益冲突或财务冲突需要披露。引用[1] Feng Y，Ning M，Lei Yu，Sun Y，Liu W，Wang J.保卫中国的蓝天：2013年至2017 年 “ 大 气 污 染 防 治 行 动 计 划 ” 对 空 气 质 量 改 善 的 有 效 性 。J EnvironManage2019;252：109603.[2] MajiKJ，Li VOK，Lam JCK. 中国现行《大气污染防治行动计划》对北京2014-2018年空气污染模式、健康风险和死亡率的影响。Chemosphere2020;260：127572.[3] 姜晓，李刚，傅伟.政府环境治理、结构调整与空气质量：基于打赢蓝天保卫战三年行动计划的准自然实验。J Environ Manage2021;277：111470.[4] 范华，赵C ，杨勇. 2014-2018 年中国城市大气污染时空变化 综合分析。AtmosEnvion2020;220：117066。[5] 张K，赵C，范H，杨Y，孙Y。 了解中国五个城市PM 2.5特征的差异。Asia-Pac JAtmos Sci 2020;56：493-502.[6] 高春，秀阿，张霞，陈伟，刘永，赵红，等。东北地区臭氧污染时空特征及政策含义。Atmos Pollut Res 2020;11（2）：357-69.[7] 杨文，李文. 从二十年的卫