软件X 14（2021）100665原始软件出版物使用DropPy对接触角测角数据进行高通量分析Michael Julian Orella，McLain Evan Leonard，Yuriy Román-Leshkov，Fikile Richard Schlahett麻省理工学院化学工程系，77 Massachusetts Avenue，Cambridge，MA，02141，USAar t i cl e i nf o文章历史记录：收到2020年2021年1月25日收到修订版2021年1月25日接受保留字：接触角测角法高通量图像分析a b st ra ct目前，表面润湿性测量是表征工具包中未充分利用的部分，部分原因是手动分析中固有的冗余。即便如此，在接触角数据收集和分析方法方面也取得了许多进展。越来越小的外形尺寸中廉价而强大的硬件的出现以及强大而通用的软件包的开发将使在一系列平台上对润湿现象的询问成为可能。在这里，我们介绍了DropPy，这是一种经典的轴对称液滴形状分析技术的开源Python实现，可以从图像中拟合液滴轮廓，同时提供一个简单的界面，休闲用户可以通过该界面解释他们的发现。版权所有2021作者。由爱思唯尔公司出版这是CC BY-NC-ND下的开放获取文章许可证（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。代码元数据当前代码版本v1.0.0b0此代码版本使用的代码/存储库的永久链接https://github.com/ElsevierSoftwareX/SOFTX_2020_122Code Ocean compute capsule法律代码许可证GPL v3.0使用git的代码版本控制系统使用Python 3.6的软件代码语言、工具和服务编译要求，操作环境依赖SciPy，NumPy，Scikit-image，ImageIO，ImageIO-ffmpeg，PyQt-5，Numba，joblib问题支持电子邮件brushett@mit.edu1. 动机和意义流体在固体表面上的润湿在许多不同的技术中具有重要意义，包括自清洁和其他超疏水材料的开发[1-例如，我们的小组最近证明了电化学二氧化碳还原中气体扩散电极溢流与反应器故障之间的关系[17]，这表明液体电解质相润湿电极材料的能力与系统的长期性能之间存在很强的相关性[18]。为了设计更适合这种系统的单极，工程师可以执行以下操作：*通讯作者。电子邮件地址：brushett@mit.edu（Fikile Richard Bohett）.https://doi.org/10.1016/j.softx.2021.100665简单的实验包括将典型产品组合物的液滴沉积在所提出的电极上，随后检查动态润湿行为，这需要对各个视频帧进行高通量分析。此外，可获得和便携式表面润湿技术的可用性可以促进资源受限或移动环境中的材料表征最后，通过揭开界面现象分析的神秘面纱，可以将固体表面上流体润湿的量化纳入现代研究人员的一般表征库中。不幸的是，迄今为止，材料润湿的研究主要局限于主要关注表面化学的研究小组，他们拥有进行详细表征所需的专业知识和设备。考虑到大量的详细方法和可用的硬件，这不是由于缺乏技术的可访问性[19]。开源软件革命催生了大量易于使用的图像分析技术实现，2352-7110/©2021作者。由爱思唯尔公司出版。这是一篇开放获取的文章，使用CC BY-NC-ND许可证（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表SoftwareX期刊主页：www.elsevier.com/locate/softxMichael Julian Orella，McLain Evan Leonard，Yuriy Román-Leshkov等人.软件X 14（2021）1006652⊂+=+B=+=≈表1可以在命令行界面为DropPy操作指定的参数（0，∞）（0，∞）10（0，∞）从表面润湿性图像中快速检索数据[20，21]。事实上，在过去几十年中，图像捕获技术的成本降低以及用于后续图像分析的强大计算硬件和软件的可用性增加已经降低了测量流体润湿的障碍[22因此，我们相信，即使是偶然的研究人员也应该能够从表面润湿性研究中提取有价值的信息，作为更广泛的材料表征套件的一部分。然而，接触角拟合的现代实现方式要么安装和使用简单，但鼓励可能将用户偏差引入结果的输入[26，30]，或依赖专家水平的理解来获得良好拟合的数据[29]。因此，大多数用户倾向于耗时的手动数据分析，其中图像选择和某些参数选择对其最终结果的影响更清楚。这种耗时的数据分析管道排除了动态润湿性测量的结合，动态润湿性测量可以通过视频捕获并且可以包含丰富的相关表面表征信息。在这里，我们报告了使用Python（DropPy）[31，32]进行液滴分析的开发，这是一种基于轴对称液滴形状分析（ASDA）方法[29]的开源软件包，该软件包足够强大，可以在最小用户输入的情况下对非反射表面上液滴轮廓的接触角图像进行分类，我们首先详细介绍了DropPy中然后，我们通过对在我们自己的实验室内收集的代表性平面材料上的几个图像进行评估，概述了软件的使用情况通过在Python包索引（PyPI）[32]上发布该软件及其在GitHub上的源代码[31]，我们的目标是为减少接触角数据的通过这种方式，我们设想，通过在这一领域的进一步发展，研究人员将能够以高通量的方式稳健地分析多个异构数据集，而不会牺牲理解，希望能刺激更多地使用可用的表面相互作用数据。2. 软件描述2.1. 软件构架DropPy对固着液滴位于结果图像的中心，并且可以使用Canny边缘检测算法[20]（附录A）选择适当识别测角仪台和液滴边缘的值，也可从scikit-image[33]获得。用户可以通过指定适当的标志来选择绕过这两种交互，这将按照附录B中的描述裁剪图像，并使用指定的高斯滤波器值在通过Canny算法进行边缘检测之前从图像中去除噪声[20]。对于视频文件的情况，后续步骤将针对视频中要分析的每个帧重复，而对于单个图像文件，它们仅发生一次。首先，读入程序的图像文件将被转换为灰度，用于检测所有边缘点，这些点被分为基线上的点和液滴中的点，如图所示。二、假设该图像包含在该基线上方的用户指定高度δ圆选择精确的δ圆将取决于表面的粗糙度和基线点的厚度。较粗糙的表面将保证较大的δ圆，但将导致来自液滴与固体界面的局部区域的信息的相应损失。如附录C所述，使用线性霍夫变换识别基线，而使用用户必须选择的三种方法之一来拟合液滴上的点。第2.1.12.1.1. 线性拟合根据液滴轮廓确定接触角的粗略方法是将最接近基线的液滴部分拟合到接触线，并测量切线和基线之间的角度，如接触角的定义所示[36]。由于该模型的简单性，它对选择用于拟合的点的变化非常敏感，必须仔细检查以确保切线和液滴边缘之间的一致性。为了提取出现在线性轮廓内的点，收集基线上方的δ圆和δ圆δ线性从液滴上的线性点的该子集（Id），可以根据等式（1）计算标准线性最小二乘解。（1），其使用numpy.linalg.llsq实现[ 37 ]将测量的x像素数据的向量xx x和y像素数据的向量yx拟合到形式为ymxb的线，其中m是线的斜率，b是截距。图像根据图中的算法进展。1.一、用户将指定几个参数值，这些参数值汇总在表1中，但可用于所有图像，[m]=（[x1]T[x]1]）−1[x[1]李宗盛（一）已处理。首先，根据文件类型，DropPy使用scikit-image[33]或imageio[34]读取文件，并激活imageio- ffmpeg[35]插件，每个插件都可以从PyPI获得。接下来，在用户与程序交互的唯一实例中，用户可以将已经读取到程序中的图像裁剪为期望的高度和宽度，使得被分析的液滴不幸的是，当线性点接近垂直度（即θ90°）时，即当矩阵A的奇异值之一时，[x1]接近0。在这种情况下，直线y的函数形式MXB.不合适而这些点应该拟合到以下形式的一条线上x=m′y+b′，其中参数可以在相同参数名称默认界限意义circle阈值线性阈值频率sigma51011（0，∞）（0，∞）在被考虑到液滴中之前，基线边缘上方必须有多少像素可以被认为是线性的圆内的像素数分析帧的频率（1/fps）Canny算法使用的高斯滤波器的初始值（如果指定了-checkFilter，则可能会被覆盖startSecondsfitTypetolerancemaxIters垂直公差5线性1×10−58（0，∞）（0，液滴沉淀的预烧时间上述三种拟合之一（线性、圆形或一个圆可以拟合多少次以消除眩光，然后返回不拟合。拟合的像素误差表明应尝试垂直拟合Michael Julian Orella，McLain Evan Leonard，Yuriy Román-Leshkov等人.软件X 14（2021）1006653==[]个=[][]101Fig. 1. （a）逻辑流程图，用于使用线性或球冠近似或完全拟合自动分析座滴测角图像(b)接触角θ > 90 °的表面上液滴的原始示例图像。(c)图像文件的Canny边缘检测算法处理结果，具有高斯模糊的标准差，σ0的情况。3、显示最重要的用户指定阈值计算作物面积。Eq的方式 （1），其中x和y交换。 一旦确定了这些线性拟合的参数，就可以将它们转换为向量v1，mT或如果使用垂直拟合，则为m′，1T;对于切线和基线，则为vb1，mbaseT根据附录C中描述的Hough变换直接计算基线斜率（mbase）接触角由这两个矢量的点积计算，如等式所示（二）、θ=arccosvTvbv（二）图图2以图形方式总结了该过程，首先示出了将液滴点分离成线性和非线性点，然后使用线性最小二乘法进行最终拟合。2.1.2. 圆拟合第二种方法是利用 通过将形状近似为球冠[38]来获得完整的液滴轮廓，分析计算球体和基线之间的交点，并从交点计算接触角。该模型源自杨因此，当液滴具有接触角高于约 150欧姆（有时被归类为或者当重力应力与界面上的表面张力相比较大时，但比完整的Bashforth-Adams模型执行得更快，解决（见下文）。为了实现这种方法，我们试图适应图二. 用于将基线和液滴边缘拟合为线性轮廓的方法的图形描述。在此图中，δ基线是指从裁剪图像边缘开始的宽度，该图像仅包含基线上的点，突出显示以黑色显示，而基线的δ圆 红色点是大于基线上方的δ圆像素的点，而蓝色点和红色点是假设处于δ圆和δ圆+δ线性之间的线性区域中的点，线性拟合应用于该线性区域。(For对本图图例中所指颜色的解释，读者可参考本文的网络版（y-z）2=r2，其中z=[z，z]是到中心的向量整个液滴边缘轮廓为形式为（x-z0）2+液滴的点，以及r 是液滴的半径。 以适应（）Michael Julian Orella，McLain Evan Leonard，Yuriy Román-Leshkov等人.软件X 14（2021）1006654N=（=x dx== ±−==˜ ˜==+==∈ [− ∈]= − × =×√1 +2个月n−2A，b=argmin⎠z，[− −]=}˜圆到定义液滴边缘的一组点，我们试图最小化实验观察点和圆之间的总距离[40]，如图所示由等式其中，xi是第i个（x，y）坐标的向量，液滴边缘上的点。z，r=argmin∑（z−xi−r）2（3）i=12.1.3. Bashforth–Adams最后，最严格的模型将整个液滴轮廓拟合到除非用户需要大量分析，否则我们建议他们始终使用the此优化是使用scipy.optimize完成的。使用默认Broyden-Fletcher-Goldfarb- Shanno方法[ 43 ]最小化 虽然这种优化可以鲁棒地识别最佳拟合圆，但一些液滴将具有必须去除的内部眩光，这是我们通过迭代拟合方法来实现的。 如果从拟合d中的所有点获得的最佳参数（图1）。 3 a）导致平方和误差大于在基线以上检测到的点的数量N，优化将再次执行，仅保留第一个最佳拟合圆之外的点（图3 a）。 3 b）。一旦已经获得了描述最佳拟合液滴的圆的参数，就可以确定与液滴之间的交点。获得准确的结果。邦德数（Bo），无量纲重力和表面张力应力的比率，用于确定重力对液滴形状的重要性。对于具有已知物理性质和尺寸的液滴，Bo可以定义为顶点处的曲率半径与毛细管长度之比的平方[38]。如果Bo（ρgb2）/γ≥1，则（6））[44]。在这个公式中，我们描述了点A（x，z）的轨迹的位置。在液滴轮廓上，其中z′是z关于在点A处的x，z′′是关于x的二阶导数b是原点处的曲率半径。包括两个流体相之间的表面张力γ和液滴密度ρ的界面和流体性质决定了平坦表面上的液滴圆和基线可用于计算接触角，但基线可具有非零斜率。相反，我们利用简单的坐标变换来移动基线z′′γ1+z′2 ）3/2+z′x（1+z′22γ）1/2 =b+ρgz（6）在继续计算点虽然这个方程可以在给定的初始条件下求解，的交集。在水平基线的情况下，可以简单地用y′=B表示，其中B是直线z（0）=0，且limx→01dz1、更常见的是parame-′在变换后的坐标系中，求出交点的x坐标为x′（r2B2）1/2。在这种情况下，常数B可以从实现水平基线所需的坐标变换来确定因此，我们的目标是确定一个转换，通过使用替换tan（x）z（x）来避免必要的不方便的操作，因为z不是x的单值函数[7]。在用正切角θ进行参数化并引入毛细管长度a（γ /（ρg））1/2后，可以导出一组仅包含笛卡尔坐标z和x以及两个参数a和b的方程，如方程（1）所示（七）、将原始坐标系（x，y）转换为新坐标系dxbxcosφdz bx sinφ（x′，y′），其中基线斜率为零，如图4所示。为了实现这一点，我们首先将坐标转换为位于圆心处，使得x x z0和yyz1。在这在平移坐标系下，将圆简化为满足x2的点的轨迹y2基线满足yMX（mz0Bz1），认识到这种翻译不修改直线的斜率。去除所有依赖对于x坐标上的基线，我们将中间坐标系（x，y）围绕原点旋转一个角度θ，该角度被定义为使得tan（θ）m。我们可以通过等式中给出的旋转来定义新的坐标系。（四）、[x′]=[cos （θ ）sin （θ ） ][πx]（4）ydφ=a2bxz+2 x−bsinφ，dφ=a2bxz+2 x−bsinφ（7）虽然这些微分方程可以求解定义z（x）的整个曲线，但在x处仍有一个极点0，预-在整个域上实现集成。因此，我们将域分为两部分，使得θl（0，θ r）或θ r（0，θr），其中θl和θr分别是液滴左侧和右侧的接触角用于这些域的初始条件是x（0）110−5和x（0）110−5，而z（0）0。从这些初始条件来看，可以使用后向微分公式（BDF）求解方法[45]将方程向基线积分，在 scipy.integrate.solve_ivp[41]. 我们是指-y′−sin（θ）余弦（θ）确保解决方案中的误差为最小值预测的所有成对组合之间的距离根据该旋转矩阵，基线的方程可以是根据（x′，y′）求解，以获得等式中所示的结果。（5），正如预期的那样，它不依赖于最终的x坐标x′。由BDF求解器生成，由[xi，zi]' T表示其是使用scipy.spatial.distances.cdist[41]函数从液滴轮廓提取的，由[xi，zi]T表示为了计算最佳拟合接触角，我们在两个模型参数上最小化该目标函数，如图所示y′=mz0+b−z1（五）下面∑[xj]"一旦交点I（（r2B2）1/2，B）已通过指定的坐标变换程序−∗∗甲乙丙i=1minJ斯塔兹岛-zj（a、b）（8）2表示基线的向量是相同的[1，0]，而表示液滴在该点处的切线的矢量点可以通过以下方式计算： 1，（r2B2）1/2B−1，如果B 0，并且它们之间的角度可以根据等式2计算（二）、而a*的值，液滴的最佳拟合毛细管长度，可以包含重要的洞察力，流体密度和界面表面张力，这里我们主要关注接触角的提取，参数化Michael Julian Orella，McLain Evan Leonard，Yuriy Román-Leshkov等人.软件X 14（2021）1006655=图三. 通过消除由液滴眩光引起的点来找到与液滴边缘最佳拟合的圆的过程。 在（a）中，在基线以上至少δ圆然后将这些点从（b）中的拟合中排除，从而得到更好的拟合真实的液滴轮廓。见图4。 用于圆拟合方法的坐标变换。原始坐标以红色显示近似圆，蓝色的.然后这些坐标被平移并最终旋转到最终坐标系（x′，y′），其中基线是距x′轴的恒定高度。(For对本图图例中所指颜色的解释，读者可参考本文的网络版液滴接触基线的角度θ。用于提取构成液滴边缘的像素的过程类似于在拟合球形帽的情况下使用的过程，并且实际上在这种情况下，球形帽近似用于去除任何内部眩光。我们再次使用scipy.optimize.minimize [41]函数来执行等式指定的优化。（8），但在这种情况下，我们选择了在该解决方案中，接触角θ被定义为垂直位置等于测量的液滴高度或z（θ）H的参数角。如图所示。如图5所示，液滴轮廓可以在上半球很好地拟合圆形近似，但是当其接近基线时可能显著偏离，导致真实接触角的预测不足，这可以从Bashforth-Adams拟合更准确地估计。2.2. 软件功能DropPy是在Python 3.7中开发的，使其能够在存在Python虚拟环境的任何平台上运行该软件可以很容易地安装到Python环境中图五. Bashfort-Adams拟合（红线）和球冠近似（蓝色虚线）之间的比较，显示与圆形拟合相比，Bashfort-Adams拟合在基线附近的精度有所提高。(For对本图图例中所指颜色的解释，读者可参考本文的网络版Michael Julian Orella，McLain Evan Leonard，Yuriy Román-Leshkov等人.软件X 14（2021）1006656≥≈见图6。 使用我们开发的软件包自动生成的液滴拟合示例。这些将显示给用户以进行可视化在整个程序操作中的拟合优度，以便用户可以评估是否需要重新分析某个图像/视频文件。 疏水液滴由在去离子水中的25重量%甲酸（试剂级>95%; Sigma-Aldrich）组成，沉积在Porex PMV 15 T片材上。中性液滴由在去离子水中的25重量%甲酸（试剂级>95%; Sigma-Aldrich）组成，沉积在Goodfellow PTFE FP 303050片材上。亲水液滴是在去离子水中的25重量% 1-丙醇（ACS试剂级>99.5%; Sigma-Aldrich），沉积在Goodfellow PTFE FP 303050片材上。所有液滴均为5µ L在数量上。3.6使用pipinstalldroppy作为PyPI上托管的软件包[32]。然后，用户可以在需要分析的单个文件或目录上调用分析脚本用户与脚本交互的主要来源发生在终端界面，用户可以在其中指定表1中所示的任何参数。3. 说明性实例在这里，我们使用三种不同的固有表面润湿性机制来检查三种可能的拟合类型：“疏水"（θ>90度），中立地润湿“（θ90度）， 和 ''亲水''（θ<90埃）。后用户安装软件后，可以通过在Python环境中调用以下命令来运行主分析脚本：$ droppy。/ ic_drop.avi--startSeconds 10-- 频率1 --autoCrop --fitType {圆形|线性|巴什福斯-亚当斯}$滴状的./ neutral_drop.avi--startSeconds 10--frequency 1 --autoCrop --fitType {circular|线性|巴什福斯-亚当斯}$droppy。/hydrophobic_drop.avi--startSeconds10-- 频率1 --autoCrop --fitType {圆形|线性|巴什福斯-亚当斯}分析的所有帧的拟合质量显示在分析程序结束，如图所示。 6、哪些可以帮助用户确定某些文件是否需要重新分析。如所讨论的，线性拟合引起最低成本，但似乎粗略地近似了下面所示的所有液滴的接触角。 尽管速度快，但方差明显大于如图所示，圆形配合。7 .第一次会议。已经用球冠近似拟合的液滴似乎在整个数据集上具有最低的方差，但是如预期的那样，对于疏水表面而言，液滴分解。在我们这里检查的每个液滴中，Bashforth-Adams模型预测了最大的接触角，并且定性地显示了与基线附近的液滴形状最接近的一致性。出于这个原因，我们建议使用从图中的定量结果。7，我们看到与液滴的初始分类一致，如预期的那样，液滴是“疏水的”、“中性润湿的”和“亲水的”。对于这些液滴中的每一个，在视频的长度上存在接触角的轻微减小，我们假设这是来自液滴的流体蒸发。这似乎不会影响软件的运行。从这些数据中，线性和球冠近似的疏水接触角的预测不足是显而易见的，因为两者预测的接触角都比通过Bashforth-Adams拟合测量的接触角低近20μm。此外，我们观察到由球冠近似引起的平滑效应，其中在单个液滴内测量的接触角似乎具有较小的方差因为通过拟合到圆形轮廓而忽略了大多数局部信息。虽然Bashfort-Adams和线性拟合都需要更多的Michael Julian Orella，McLain Evan Leonard，Yuriy Román-Leshkov等人.软件X 14（2021）1006657·+见图7。 分析3个演示视频文件的结果-“亲水"（）、“ 中 性 ” （ ） 和 “ 疏 水 ”（ ▲ ） - 使 用 3 种 不 同 的 拟 合 方 法 ， 如 不 同 的 颜 色 所 示 。这些数据利用与图6中所述相同的实验条件，其中通过分析整个视频而不是静止图像来获得动态。(For对本图图例中所指颜色的解释，读者可参考本文的网络版。）考虑到局部轮廓，如这些数据集中的每一个的较大方差所证明的，线性拟合将固有地错过在基线高度和δ圆之间发生的任何液滴行为，因为其可能是基线的一部分。虽然Bashfort-Adams拟合也忽略了这些点4. 影响和结论为了提供最强大的软件并最大限度地提高社区的效用首先，DropPy执行自动基线检测，以将图像文件分离为液滴内的元素和位于基线上或附近的元素。第二，是用于最小用户输入的选项，其可以通过执行液滴图像的自动裁剪来帮助消除用户偏差最后，我们包括了三种不同的模型，可用于从液滴轮廓提取接触角。 通过整合这些方面，我们实现了DropPy的目标：（1）确保软件可以很好地处理多种类型的液滴和表面，（2）最大限度地减少用户输入，以及（3）为用户提供对以下内容的理解：质量以及如何改进。最终，我们希望该软件将有助于不同的研究人员在多个领域扩展接触角测角测量的使用。为此，我们的团队使用DropPy系统地表征了含水有机液体混合物液滴与固体表面（包括石墨，聚四氟乙烯（PTFE）和疏油PTFE）之间的相互作用，帮助我们更好地了解二氧化碳电解槽电极的润湿性限制[48]。尽管硬件的进步，将支持改善润湿技术的利用、软件模糊的挑战和缺乏自动化阻碍了表面润湿性与广泛的常规材料表征方法的结合因此，我们设想，随着DropPy作为一个开源图像分析工具包的开发，我们可以降低了非专业用户在其感兴趣的研究领域中研究表面润湿效应的进入门槛，而不需要特定领域的知识。通过这种方式，研究人员可以利用通过简单的接触角测角测量提供的大量数据CRediT作者贡献声明概念化，方法论，软件，写作-原始草稿. 麦克莱恩埃文伦纳德：调查，验证，写作-审查编辑。Yuriy Román- Leshkov：资源，监督，资金获取，写作-评论编辑。Fikile Richard Bohett：资源，监督，资金获取，写作-评论编辑。竞合利益作者声明，他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系，可能会影响本文报告的工作致谢作者衷心感谢国家科学基金会，美国研究生研究奖学金计划下的第1122374号拨款支持M.J.O.本材料中表达的任何观点、发现、结论或建议均为作者的观点，不一定反映作者的观点。国家科学基金会。此外，这项工作得到了美国马萨诸塞州理工学院研究资金的支持。作者感谢Michael Stone和Antoni Forner-Cuenca进行了富有洞察力的讨论和建设性的反馈。附录A. 补充数据与本文相关的补充材料可以在https://doi.org/10.1016/j.softx.2021.100665上找到。引用[1][10]张文忠，张文忠. 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